| 摘要 | 第6-9页 |
| Abstract | 第9-11页 |
| 第一章 绪论 | 第16-60页 |
| 1.1 引言 | 第16页 |
| 1.2 我国能源概况 | 第16-18页 |
| 1.3 煤炭的利用 | 第18-21页 |
| 1.3.1 煤炭的传统利用 | 第18页 |
| 1.3.2 煤化工 | 第18-21页 |
| 1.3.2.1 费托合成 | 第19-20页 |
| 1.3.2.2 合成气制甲醇及其下游产品 | 第20-21页 |
| 1.4 乙二醇的性质及用途 | 第21-22页 |
| 1.5 乙二醇传统生产工艺 | 第22-26页 |
| 1.5.1 环氧乙烷直接水合法 | 第23页 |
| 1.5.2 环氧乙烷催化水合法 | 第23-25页 |
| 1.5.2.1 环氧乙烷非均相催化水合法 | 第23-24页 |
| 1.5.2.2 环氧乙烷均相催化水合法 | 第24-25页 |
| 1.5.3 碳酸乙烯酯法 | 第25页 |
| 1.5.4 乙二醇和碳酸二甲酯联产法 | 第25-26页 |
| 1.6 合成气制备乙二醇生产工艺 | 第26-29页 |
| 1.6.1 直接法 | 第26-27页 |
| 1.6.2 间接法 | 第27-29页 |
| 1.6.2.1 甲醛羰基化法合成乙二醇 | 第27页 |
| 1.6.2.2 氢甲酰化法 | 第27-28页 |
| 1.6.2.3 甲醛电化加氢二聚法 | 第28页 |
| 1.6.2.4 CO偶联法制备乙二醇(草酸二酯法) | 第28-29页 |
| 1.7 草酸二甲酯加氢催化研究现状 | 第29-42页 |
| 1.7.1 草酸酯均相加氢催化剂 | 第29-31页 |
| 1.7.2 草酸酯非均相加氢催化剂 | 第31-42页 |
| 1.7.2.1 Cu基催化剂制备方法的研究 | 第31-34页 |
| 1.7.2.2 Cu基催化剂载体的研究 | 第34-36页 |
| 1.7.2.3 Cu基催化剂助剂的研究 | 第36-38页 |
| 1.7.2.4 Cu基催化剂加氢活性中心的研究 | 第38-41页 |
| 1.7.2.5 Cu基催化剂失活的研究 | 第41-42页 |
| 1.8 本文研究目的及思路 | 第42-45页 |
| 参考文献 | 第45-60页 |
| 第二章 实验部分 | 第60-70页 |
| 2.1 原料与试剂 | 第60-61页 |
| 2.2 整装纤维结构化Pd、Au、Au-Pd催化剂的原电池反应制备 | 第61-65页 |
| 2.2.1 Metal-fiber | 第61页 |
| 2.2.2 Pd/Metal-fiber | 第61-63页 |
| 2.2.2.1 Pd/Cu-fiber | 第61-62页 |
| 2.2.2.2 Pd/Ni-fiber | 第62页 |
| 2.2.2.3 Pd/SS-fiber | 第62页 |
| 2.2.2.4 Pd/Al-fiber | 第62-63页 |
| 2.2.3 Au/Metal-fiber | 第63-64页 |
| 2.2.3.1 Au/Cu-fiber | 第63页 |
| 2.2.3.2 Au/Ni-fiber | 第63页 |
| 2.2.3.3 Au/SS-fiber | 第63-64页 |
| 2.2.3.4 Au/Al-fiber | 第64页 |
| 2.2.4 Au-Pd/Cu-fiber | 第64-65页 |
| 2.3 DMO加氢反应装置及流程 | 第65-67页 |
| 2.4 产物分析方法 | 第67-68页 |
| 2.5 催化剂表征 | 第68-69页 |
| 参考文献 | 第69-70页 |
| 第三章 结构化催化剂Pd/Cu-fiber的制备及催化DMO加氢制EG性能研究 | 第70-86页 |
| 3.1 引言 | 第70页 |
| 3.2 催化剂Pd/Cu-fiber制备条件和反应条件对催化性能的影响 | 第70-78页 |
| 3.2.1 催化剂制备条件对催化性能的影响 | 第70-74页 |
| 3.2.1.1 Pd催化剂载体的筛选 | 第70-72页 |
| 3.2.1.2 Pd含量和前驱体对Pd/Cu-fiber催化性能的影响 | 第72-73页 |
| 3.2.1.3 焙烧条件对Pd/Cu-fiber催化性能的影响 | 第73-74页 |
| 3.2.2 反应条件对催化剂性能的影响 | 第74-78页 |
| 3.2.2.1 反应温度对0.1Pd/Cu-fiber催化性能的影响 | 第74-75页 |
| 3.2.2.2 反应压力对0.1Pd/Cu-fiber催化性能的影响 | 第75-76页 |
| 3.2.2.3 反应氢酯比对0.1Pd/Cu-fiber催化性能的影响 | 第76-77页 |
| 3.2.2.4 液体重时空速对0.1Pd/Cu-fiber催化性能的影响 | 第77-78页 |
| 3.3 0.1Pd/Cu-fiber催化剂表征 | 第78-82页 |
| 3.3.1 XRD | 第79页 |
| 3.3.2 SEM | 第79-80页 |
| 3.3.3 TEM | 第80-81页 |
| 3.3.4 H_2-TPR | 第81-82页 |
| 3.4 稳定性考察 | 第82-83页 |
| 3.5 本章小结 | 第83-84页 |
| 参考文献 | 第84-86页 |
| 第四章 结构化催化剂Au/Cu-fiber的制备及DMO加氢制EG的性能研究 | 第86-98页 |
| 4.1 前言 | 第86-87页 |
| 4.2 催化剂Au/Cu-fiber制备条件和反应条件对催化性能的影响 | 第87-90页 |
| 4.2.1 催化剂制备条件对催化性能的影响 | 第87-89页 |
| 4.2.1.1 Au含量对催化剂性能的影响 | 第88页 |
| 4.2.1.2 焙烧温度对催化剂性能的影响 | 第88-89页 |
| 4.2.2 反应条件对催化剂性能的影响 | 第89-90页 |
| 4.3 Au/Cu-fiber催化剂的表征 | 第90-93页 |
| 4.3.1 XRD | 第90-91页 |
| 4.3.2 SEM | 第91页 |
| 4.3.3 TEM | 第91-92页 |
| 4.3.4 H_2-TPR | 第92-93页 |
| 4.4 催化剂0.5Au/Cu-fiber的反应稳定性考察以及与0.1Pd/Cu-fiber的比较 | 第93-94页 |
| 4.5 本章小结 | 第94-95页 |
| 参考文献 | 第95-98页 |
| 第五章 结构化催化剂Au-Pd/Cu-fiber的制备、评价及催化作用本质的研究 | 第98-129页 |
| 5.1 引言 | 第98页 |
| 5.2 Au-Pd/Cu-fiber催化剂的制备方法对催化剂性能的影响 | 第98-105页 |
| 5.2.1 Pd和Au置换顺序对催化剂性能的影响 | 第98-100页 |
| 5.2.2 Au和Pd比例对催化剂性能的影响 | 第100-102页 |
| 5.2.2.1 固定Pd含量,Au/Pd比对催化剂性能的影响 | 第100-101页 |
| 5.2.2.2 固定Au含量,Au/Pd比对催化剂性能的影响 | 第101-102页 |
| 5.2.3 总金属负载量对催化剂性能的影响 | 第102-103页 |
| 5.2.4 催化剂预还原温度对催化性能的影响 | 第103-105页 |
| 5.3 反应条件对催化剂0.5Au-0.1Pd/Cu-fiber催化草酸二甲酯选择性加氢的影响 | 第105-109页 |
| 5.3.1 反应温度对0.5Au-0.1Pd/Cu-fiber催化性能的影响 | 第105-106页 |
| 5.3.2 反应压力对0.5Au-0.1Pd/Cu-fiber催化性能的影响 | 第106-107页 |
| 5.3.3 液体重时空速对0.5Au-0.1Pd/Cu-fiber催化性能的影响 | 第107-108页 |
| 5.3.4 反应氢酯比对0.5Au-0.1Pd/Cu-fiber催化性能的影响 | 第108-109页 |
| 5.4 催化剂反应稳定性 | 第109-110页 |
| 5.5 0.5Au-0.1Pd/Cu-fiber催化DMO加氢制EG活性位的研究 | 第110-125页 |
| 5.5.1 Cu的催化作用 | 第110-115页 |
| 5.5.2 催化剂0.5Au-0.1Pd/Cu-fiber活性位的表征 | 第115-118页 |
| 5.5.3 Au、Pd对提升催化剂活性和稳定性的协同作用 | 第118-121页 |
| 5.5.3.1 催化剂的TOF计算 | 第118-119页 |
| 5.5.3.2 催化剂的稳定性对比 | 第119-120页 |
| 5.5.3.3 催化剂的TPR表征 | 第120-121页 |
| 5.5.4 Au-Pd的合金化 | 第121-125页 |
| 5.6 本章小结 | 第125-129页 |
| 第六章 研究总结和展望 | 第129-133页 |
| 6.1 研究总结 | 第129-130页 |
| 6.2 展望 | 第130-133页 |
| 科研成果 | 第133-134页 |
| 致谢 | 第134页 |
