| 本论文主要创新点 | 第1-10页 |
| 摘要 | 第10-12页 |
| Abstract | 第12-15页 |
| 第一章 绪论 | 第15-49页 |
| 1 可再生能源及人工光合作用 | 第15-22页 |
| ·全球能源及环境现状 | 第15-16页 |
| ·可再生能源种类 | 第16-18页 |
| ·太阳能的利用与人工光合作用 | 第18-22页 |
| 2 分子电催化简介 | 第22-27页 |
| ·电催化与分子电催化 | 第22-24页 |
| ·分子电催化的类型 | 第24-27页 |
| 3 分子催化剂的评价 | 第27-35页 |
| ·超电势(OP) | 第28-30页 |
| ·电流增大率(ic/ip)及反应速率常数(k) | 第30-32页 |
| ·转化频率(TOF) | 第32-34页 |
| ·转化数(TON) | 第34-35页 |
| ·法拉第效率(FE) | 第35页 |
| 4 本论文的研究思路和结构 | 第35-37页 |
| 参考文献 | 第37-49页 |
| 第二章 半夹心Ru配合物的水氧化电催化 | 第49-81页 |
| 1 引言 | 第49-55页 |
| 2 分子的设计与合成 | 第55-56页 |
| 3 水溶性Rp~*-L的水氧化电催化 | 第56-63页 |
| ·电解液pH值的影响及产物的差分电化学质谱表征 | 第56-60页 |
| ·外加配体的影响 | 第60-63页 |
| 4 非水溶性Rp~*-L的异相电催化 | 第63-78页 |
| ·非水相电化学表征 | 第64-67页 |
| ·Rp~*-P2在混合溶剂中的均相催化水氧化 | 第67-69页 |
| ·Rp~*-Pn的异相电催化水氧化及产物的DEMS检测 | 第69-76页 |
| ·Rp~*-P2/α-Fe_2O_3光阳极的光电催化水氧化探索初步 | 第76-78页 |
| 本章小结 | 第78页 |
| 本章主要创新点 | 第78页 |
| 参考文献 | 第78-81页 |
| 第三章 多吡啶Ru配合物的水氧化(光)电化学催化 | 第81-106页 |
| 1 引言 | 第81-85页 |
| 2 分子的设计及合成 | 第85-87页 |
| 3 Rt-L的水氧化电催化 | 第87-95页 |
| ·非水介质中的电化学表征 | 第87-91页 |
| ·Rt-L的水氧化电催化 | 第91-95页 |
| 4 Rt-L/α-Fe_2O_3的水氧化光电催化 | 第95-102页 |
| ·PEC光阳极的构造 | 第95页 |
| ·α-Fe_2O_3半导体薄膜电极的制备及表征 | 第95-97页 |
| ·Rt-L/α-Fe_2O_3光阳极的制备、表征及水氧化光电催化 | 第97-102页 |
| 本章小结 | 第102页 |
| 本章主要创新点 | 第102-103页 |
| 参考文献 | 第103-106页 |
| 第四章 水溶性多吡啶Ni、Co配合物的析氢反应电催化 | 第106-151页 |
| 1 引言 | 第106-116页 |
| ·非水体系中的HER分子催化剂 | 第107-113页 |
| ·可直接催化水分解析氢的分子催化剂 | 第113-116页 |
| 2 分子的设计及合成 | 第116-120页 |
| ·多吡啶配体框架 | 第116-117页 |
| ·合成策略 | 第117-120页 |
| 3 非水相电化学表征 | 第120-136页 |
| ·Ni、Co多吡啶分子的氧化还原特征 | 第120-126页 |
| ·Ni、Co配合物催化有机弱酸还原析氢 | 第126-136页 |
| 4 水溶液中均相电催化HER | 第136-147页 |
| ·分子在水溶液体系中的稳定性 | 第137-143页 |
| ·分子在水溶液中的HER催化活性 | 第143-145页 |
| ·分子催化的pH依赖性 | 第145-147页 |
| 本章小结 | 第147-148页 |
| 本章主要创新点 | 第148页 |
| 参考文献 | 第148-151页 |
| 第五章 Co-聚邻二氮菲电极的析氢反应(光)电催化 | 第151-195页 |
| 1 引言 | 第151-154页 |
| 2 水溶性[Co(tpy)(phen)Cl]Cl单体分子在电极表面的聚合 | 第154-161页 |
| ·[Co(tpy)(phen)Cl]Cl的电聚合过程 | 第154-155页 |
| ·聚[Co(tpy)(phen)Cl]Cl电极的表征 | 第155-161页 |
| 3 PCo/GC的HER电催化 | 第161-174页 |
| ·PCo/GC催化HER及产物的DEMS检测 | 第161-163页 |
| ·溶液pH值对PCo/GC HER催化活性的影响 | 第163-165页 |
| ·单体溶液成分对PCo/GC HER催化活性的影响 | 第165-170页 |
| ·电聚合方法对PCo/GC HER催化活性的影响 | 第170页 |
| ·PCo/GC催化HER的TOF及TON值的测量及计算 | 第170-174页 |
| 4. 聚[Co(tpy)(phen)Cl]Cl的HER光电催化 | 第174-192页 |
| ·PEC光阴极的构造 | 第174-177页 |
| ·Cu_2O/CuO半导体薄膜电极的制备及表征 | 第177-184页 |
| ·Cu_2O/CuO-PCo光阴极的制备及表征 | 第184-190页 |
| ·Cu_2O/CuO-PCo的HER光电催化活性 | 第190-192页 |
| 本章小结 | 第192-193页 |
| 本章主要创新点 | 第193页 |
| 参考文献 | 第193-195页 |
| 第六章 氧还原反应的分子电催化 | 第195-226页 |
| 1 引言 | 第195-196页 |
| 2 分子设计及合成 | 第196-197页 |
| 3 多吡啶Cu的氧还原反应电催化 | 第197-217页 |
| ·配合物分子的电化学表征 | 第197-200页 |
| ·均相ORR电催化 | 第200-204页 |
| ·pH依赖关系 | 第204-207页 |
| ·浓度依赖性 | 第207-210页 |
| ·反应电子数计算 | 第210-217页 |
| 4 协同效应的探索 | 第217-223页 |
| ·Fe、Co配合物的ORR活性 | 第217-219页 |
| ·Fe、Co配合物的协同效应 | 第219-223页 |
| 5 催化剂反应类型的讨论 | 第223-224页 |
| 本章小结 | 第224页 |
| 本章主要创新点 | 第224-225页 |
| 参考文献 | 第225-226页 |
| 第七章 催化剂制备及表征方法 | 第226-247页 |
| 1 实验试剂 | 第226-228页 |
| 2 各种配体及配合物分子的制备方法 | 第228-240页 |
| ·五甲基环戊二烯基Ru配合物的制备 | 第228-230页 |
| ·多吡啶及环金属Ru配合物的制备 | 第230-233页 |
| ·多吡啶Ni、Co及其它配合物的制备 | 第233-237页 |
| ·多吡啶Cu配合物的制备 | 第237-240页 |
| 3 半导体电极的制备方法 | 第240-241页 |
| ·α-Fe_2O_3光阳极的制备 | 第240-241页 |
| ·Cu_2O/CuO光阴极的制备 | 第241页 |
| 4 分子催化剂-半导体复合电极的制备方法 | 第241-243页 |
| ·滴涂法 | 第242页 |
| ·自组装 | 第242页 |
| ·光聚合 | 第242-243页 |
| 5 催化剂的结构表征与电催化、光电催化性能测试 | 第243-245页 |
| ·核磁共振氢谱(~1HNMR)表征 | 第243页 |
| ·电喷雾质谱(ESI-MS)分析 | 第243页 |
| ·元素分析(EA)表征 | 第243页 |
| ·傅里叶红外光谱(FTIR)分析 | 第243页 |
| ·紫外-可见光谱(UV-Vis)分析 | 第243页 |
| ·X射线光电子能谱(XPS)分析 | 第243-244页 |
| ·电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)及质谱(ICP-MS)分析 | 第244页 |
| ·扫描电子显微镜(SEM)观测 | 第244页 |
| ·透射电子显微镜(TEM)观测 | 第244页 |
| ·原子力显微镜(AFM)表征 | 第244页 |
| ·多晶X射线衍射(XRD)分析 | 第244页 |
| ·电化学(EC)表征 | 第244-245页 |
| ·光电化学(PEC)表征 | 第245页 |
| 参考文献 | 第245-247页 |
| 攻读博士学位期间已发表和待发表的论文 | 第247页 |
| 会议论文 | 第247-248页 |
| 致谢 | 第248-249页 |
| 报送博士学位简况表 | 第249-251页 |
| 武汉大学研究生学位论文作者信息 | 第251页 |
