| 学位论文数据集 | 第5-6页 |
| 摘要 | 第6-9页 |
| ABSTRACT | 第9-12页 |
| 第一章 绪论 | 第19-37页 |
| 1.1 引言 | 第19页 |
| 1.2 乙炔选择性加氢制乙烯反应 | 第19-20页 |
| 1.2.1 乙烯 | 第19-20页 |
| 1.2.2 乙炔加氢制乙烯反应背景 | 第20页 |
| 1.3 乙炔选择性加氢制乙烯反应的机理 | 第20-23页 |
| 1.3.1 热力学 | 第20-21页 |
| 1.3.2 加氢机理 | 第21-23页 |
| 1.3.2.1 Horuiti-Polanyi机理 | 第21-22页 |
| 1.3.2.2 non-Houiti-Polanyi机理 | 第22-23页 |
| 1.4 乙炔选择性加氢制乙烯反应的催化剂 | 第23-30页 |
| 1.4.1 单金属催化剂 | 第24-26页 |
| 1.4.2 合金催化剂 | 第26-28页 |
| 1.4.3 金属间化合物催化剂 | 第28-30页 |
| 1.5 理论计算方法-密度泛函理论简介 | 第30-32页 |
| 1.5.1 Born-Oppenheimer近似 | 第30页 |
| 1.5.2 Hobenberg-Kohn定理 | 第30-31页 |
| 1.5.3 Kohn-Sham方程 | 第31-32页 |
| 1.5.3.1 局域密度近似(LDA) | 第31-32页 |
| 1.5.3.2 广义梯度近似(GGA) | 第32页 |
| 1.5.4 赝势 | 第32页 |
| 1.6 乙炔选择性加氢制乙烯反应的理论研究进展 | 第32-34页 |
| 1.7 本论文研究的主要内容 | 第34-35页 |
| 1.8 本论文的目的和意义 | 第35-37页 |
| 第二章 Ni-Ga金属间化合物催化乙炔加氢反应机理的理论研究 | 第37-59页 |
| 2.1 问题的提出 | 第37页 |
| 2.2 计算方法与细节 | 第37-41页 |
| 2.2.1 反应路径和机理 | 第37-38页 |
| 2.2.2 计算模型 | 第38-39页 |
| 2.2.3 计算方法 | 第39-41页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第41-56页 |
| 2.3.1 氢气的解离与扩散 | 第41-42页 |
| 2.3.2 C_2H_y的吸附 | 第42-43页 |
| 2.3.3 电荷和态密度分析 | 第43-44页 |
| 2.3.4 乙炔加氢反应机理(C_2H_4路径) | 第44-47页 |
| 2.3.5 乙炔加氢反应的活性 | 第47-48页 |
| 2.3.6 乙烯的选择性 | 第48-49页 |
| 2.3.7 覆盖度对反应机理的影响 | 第49-52页 |
| 2.3.8 几何结构对催化效果的影响 | 第52-55页 |
| 2.3.9 CHCH_3路径 | 第55-56页 |
| 2.4 小结 | 第56-59页 |
| 第三章 Ni-Sn金属间化合物的几何结构效应和电子效应对乙炔加氢反应选择性影响的理论研究 | 第59-79页 |
| 3.1 问题的提出 | 第59页 |
| 3.2 计算方法与细节 | 第59-61页 |
| 3.2.1 反应路径和机理 | 第59-60页 |
| 3.2.2 计算模型 | 第60-61页 |
| 3.2.3 计算方法 | 第61页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第61-78页 |
| 3.3.1 氢气的吸附和解离 | 第62-63页 |
| 3.3.2 C_2H_y的吸附 | 第63-65页 |
| 3.3.3 乙炔加氢反应机理 | 第65-70页 |
| 3.3.3.1 乙炔加氢生成乙烯 | 第65-68页 |
| 3.3.3.2 乙烯加氢及其选择性 | 第68-70页 |
| 3.3.4 几何结构效应对乙烯选择性的影响 | 第70-74页 |
| 3.3.4.1 活性位集团效应 | 第70-71页 |
| 3.3.4.2 表面粗糙度效应 | 第71-74页 |
| 3.3.5 电子效应 | 第74-78页 |
| 3.3.5.1 电子效应对吸附强度的影响 | 第74-76页 |
| 3.3.5.2 电子效应对乙烯选择性的影响 | 第76-78页 |
| 3.4 小结 | 第78-79页 |
| 第四章 Ni-In金属间化合物催化乙炔选择性加氢反应 | 第79-91页 |
| 4.1 问题的提出 | 第79页 |
| 4.2 计算方法与细节 | 第79-81页 |
| 4.2.1 反应路径和机理 | 第79-80页 |
| 4.2.2 计算模型 | 第80-81页 |
| 4.2.3 计算方法 | 第81页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第81-88页 |
| 4.3.1 氢气吸附与解离 | 第81-82页 |
| 4.3.2 C_2H_y的吸附 | 第82-83页 |
| 4.3.3 乙炔加氢反应 | 第83-84页 |
| 4.3.4 乙炔加氢反应的活性 | 第84-85页 |
| 4.3.5 乙烯的选择性 | 第85-86页 |
| 4.3.6 Ni_3M(111)(M=Ga,Sn,In)晶面上乙炔加氢反应类比 | 第86-88页 |
| 4.4 小结 | 第88-91页 |
| 第五章 结论 | 第91-93页 |
| 本论文创新点 | 第93-95页 |
| 参考文献 | 第95-107页 |
| 附录 | 第107-129页 |
| 致谢 | 第129-131页 |
| 研究成果及发表的学术论文 | 第131-133页 |
| 作者和导师简介 | 第133-134页 |
| 博士研究生学位论文答辩委员会决议书 | 第134-135页 |
