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基于多相氢转移策略的绿色新催化体系研究

摘要第5-9页
Abstract第9-14页
第一章 绪论第15-56页
    1.1 引言第15-17页
    1.2 贵金属纳米催化材料第17-30页
        1.2.1 铂族固体催化材料第17-20页
        1.2.2 纳米金催化材料第20-30页
            1.2.2.1 金催化剂的应用第21-25页
            1.2.2.2 影响金活性的主要因素第25-30页
                1.2.2.2.1 尺寸效应第25-26页
                1.2.2.2.2 载体的选择第26-28页
                1.2.2.2.3 制备方法的影响第28-30页
    1.3 氢转移反应在绿色有机合成领域的应用第30-37页
        1.3.1 催化氢转移还原法第30-35页
            1.3.1.1 催化剂概况第31-32页
            1.3.1.2 氢供体种类第32页
            1.3.1.3 反应类型第32-35页
                1.3.1.3.1 含N不饱和基团的还原第32-33页
                1.3.1.3.2 碳氧不饱和基团的还原第33-34页
                1.3.1.3.3 碳碳不饱和基团的还原第34页
                1.3.1.3.4 脱卤反应第34-35页
        1.3.2 催化转移脱氢第35-37页
            1.3.2.1 烷烃转移脱氢活化第35-36页
            1.3.2.2 醇转移脱氢活化第36-37页
            1.3.2.3 胺转移脱氢活化第37页
    1.4 研究目标与内容第37-39页
    参考文献第39-56页
第二章 实验部分第56-68页
    2.1 原料和试剂第56-60页
    2.2 催化剂制备第60-62页
        2.2.1 载体制备第60-61页
        2.2.2 负载型金催化剂第61-62页
        2.2.3 负载型铂族贵金属催化剂第62页
    2.3 催化剂表征第62-65页
        2.3.1 比表面和孔径分布(BET)第62-63页
        2.3.2 等离子体发射光谱(ICP)第63页
        2.3.3 X-射线衍射(XRD)第63页
        2.3.4 透射电镜(TEM)第63页
        2.3.5 场发射高分辨透射电镜(HRTEM)第63-64页
        2.3.6 X-射线光电子能谱(XPS)第64页
        2.3.7 X-射线吸收精细结构(XAFS)第64页
        2.3.8 原位红外漫反射(In-situ DRIFTS)测试第64-65页
    2.4 活性测试第65-67页
        2.4.1 水相甲酸钾选择还原醛第65页
        2.4.2 甲酸铵选择还原芳香硝基化合物第65-66页
        2.4.3 甲酸/三乙胺半还原炔烃第66页
        2.4.4 CO/H_2O选择还原芳香硝基化合物第66页
        2.4.5 CO/H_2O选择还原α,β-不饱和醛第66页
        2.4.6 醇烷基化试剂与胺/尿素合成高级胺第66-67页
        2.4.7 硝基与脂肪醇合成喹啉化合物第67页
    参考文献第67-68页
第三章 甲酸(盐)为氢转移剂的纳米金催化选择还原第68-92页
    3.1 引言第68-69页
    3.2 催化剂表征第69-74页
        3.2.1 Au/meso-CeO_2催化剂第69-71页
        3.2.2 Au/Ti_O2(Mintek)催化剂第71-72页
        3.2.3 自制Au/TiO_2催化剂第72-74页
    3.3 纳米金催化甲酸钾选择还原醛第74-78页
        3.3.1 催化剂筛选第74-75页
        3.3.2 不同甲酸(盐)对反应的影响第75-76页
        3.3.3 CeO_2载体比表面积影响第76-77页
        3.3.4 反应底物拓展第77-78页
    3.4 纳米金催化甲酸铵选择还原芳香硝基化合物第78-82页
        3.4.1 反应条件优化第78-79页
        3.4.2 反应底物拓展第79-81页
        3.4.3 N-甲酰化物的合成第81-82页
    3.5 纳米金催化甲酸半还原炔烃第82-88页
        3.5.1 催化体系初探第82-83页
        3.5.2 反应体系优化第83-85页
        3.5.3 不同催化剂对比第85-86页
        3.5.4 反应底物拓展第86-88页
    3.6 本章小结第88-89页
    参考文献第89-92页
第四章 CO/H_2O为氢源的纳米金催化选择还原第92-113页
    4.1 引言第92页
    4.2 纳米金催化CO/H_2O选择还原硝基化合物第92-102页
        4.2.1 载体对催化性能的影响第93-96页
            4.2.1.1 催化剂基本物性表征第93-95页
            4.2.1.2 CO/H_2O还原硝基苯催化性能评价第95-96页
        4.2.2 纳米金粒径对催化性能的影响第96-98页
        4.2.3 不同贵金属催化剂比较第98-99页
        4.2.4 反应压力对催化性能的影响第99页
        4.2.5 反应底物拓展第99-101页
        4.2.6 250mmol规模放大实验第101-102页
    4.3 纳米金催化CO/H_2O选择还原α,p-不饱和醛第102-103页
    4.4 纳米金催化CO/H_2O选择还原机理研究第103-109页
        4.4.1 硝基苯与可能还原中间体的反应行为第103-105页
        4.4.2 同位素实验第105-107页
        4.4.3 原位红外研究第107-108页
        4.4.4 反应机理第108-109页
    4.5 本章小结第109-111页
    参考文献第111-113页
第五章 纳米金催化以醇为烷基化试剂的N-烷基化反应第113-126页
    5.1 引言第113-114页
    5.2 纳米金催化醇与胺反应生成高级胺第114-120页
        5.2.1 催化剂筛选第114-116页
        5.2.2 反应底物拓展第116-118页
        5.2.3 100mmol无溶剂反应第118页
        5.2.4 反应机制探讨第118-120页
    5.3 纳米金催化计量醇与尿素反应第120-122页
    5.4 本章小结第122-124页
    参考文献第124-126页
第六章 亚纳米铱催化芳香硝基化合物与脂肪醇一锅法合成喹啉衍生物第126-141页
    6.1 引言第126-127页
    6.2 催化剂表征第127-131页
        6.2.1 TEM/HRTEM表征第127-129页
        6.2.2 XAFS表征第129-131页
    6.2 催化剂筛选第131-133页
    6.3 反应历程研究第133-135页
    6.4 反应底物拓展第135-136页
    6.5 生物活性2-烷烯基-双喹啉合成第136-137页
    6.6 本章小结第137-139页
    参考文献第139-141页
第七章 总结与展望第141-144页
    7.1 总结第141-143页
    7.2 展望第143-144页
论文发表情况第144-146页
致谢第146-147页

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