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非贵金属改性层状钙钛矿光催化剂的制备及性能研究

摘要第5-8页
Abstract第8-11页
目录第12-15页
第一章 绪论第15-38页
    1.1 光催化产氢原理第16-18页
    1.2 光催化活性的计算第18-19页
    1.3 催化剂的研究现状第19-36页
        1.3.1 通过对能级改性以改善催化性能第19-27页
            1.3.1.1 在带隙中引入杂质能级减小能隙宽度第19-21页
            1.3.1.2 形成窄化的新能级响应可见光第21-24页
            1.3.1.3 形成复合能级促进电子与空穴的分离第24-25页
            1.3.1.4 形成 p-n 结抑制电子-空穴对的复合第25页
            1.3.1.5 Z-体系催化剂第25-27页
        1.3.2 负载助剂促进光催化活性第27-29页
        1.3.3 染料敏化拓展催化剂光响应范围第29-30页
        1.3.4 形态结构对催化活性的影响第30-34页
            1.3.4.1 化合物晶型与结构第30-31页
            1.3.4.2 载体的作用第31-32页
            1.3.4.3 颗粒形貌与尺寸的影响第32-34页
        1.3.5 牺牲剂辅助反应第34-36页
            1.3.5.1 甲醇牺牲剂体系第34-35页
            1.3.5.2 Na_2S/Na_2SO_3牺牲剂体系第35页
            1.3.5.3 乙醇牺牲剂体系第35页
            1.3.5.4 KI 牺牲剂体系第35-36页
    1.4 本论文研究的背景、目标及技术路线第36-38页
        1.4.1 本论文的研究背景第36-37页
        1.4.2 研究目标、研究内容和拟解决的关键问题第37-38页
            1.4.2.1 研究目标和内容第37页
            1.4.2.2 拟解决的关键问题和技术路线第37-38页
第二章 实验部分第38-45页
    2.1 化学试剂及实验仪器第38-39页
    2.2 催化剂的制备第39-41页
        2.2.1 Ti 基催化剂基体的制备第39-40页
        2.2.2 过渡金属掺杂催化剂的制备第40页
        2.2.3 金属负载催化剂的制备第40-41页
    2.3 催化剂的光催化性能评价及装置第41-42页
    2.4 催化剂的表征方法第42-44页
        2.4.1 热重分析(TG)第42页
        2.4.2 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征第42页
        2.4.3 X 射线衍射分析(XRD)第42-43页
        2.4.4 紫外-可见漫反射吸收光谱分析(UV-Vis DRS)第43页
        2.4.5 扫描电子显微镜分析(SEM)第43页
        2.4.6 X-射线光电子能谱分析(XPS)第43-44页
        2.4.7 原位红外实验第44页
    2.5 催化剂活性计算第44-45页
第三章 层状钙钛矿 K_2La_2Ti_3O_(10)催化剂制备条件的研究第45-68页
    3.1 引言第45页
    3.2 催化剂的筛选第45-67页
        3.2.1 溶胶-凝胶法制备催化剂的性能第45-51页
            3.2.1.1 溶胶-凝胶法制备催化剂的活性第45-46页
            3.2.1.2 催化剂的 XRD 表征第46-47页
            3.2.1.3 催化剂的 SEM 表征第47页
            3.2.1.4 催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征第47-51页
        3.2.2 水热法制备催化剂的性能第51-53页
            3.2.2.1 水热法制备催化剂的活性第51页
            3.2.2.2 催化剂的 XRD 表征第51-52页
            3.2.2.3 催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征第52-53页
        3.2.3 焙烧温度对催化剂的影响第53-61页
            3.2.3.1 催化剂的热分析第54页
            3.2.3.2 不同焙烧温度催化剂的 XRD 表征第54-55页
            3.2.3.3 不同焙烧温度催化剂的 SEM 表征第55-58页
            3.2.3.4 不同焙烧温度催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征第58-61页
        3.2.4 焙烧时间对催化剂的影响第61-65页
            3.2.4.1 不同焙烧时间催化剂的活性第61-62页
            3.2.4.2 不同焙烧时间催化剂的 XRD 表征第62页
            3.2.4.3 不同焙烧时间催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征第62-65页
        3.2.5 等离子体焙烧处理对催化剂的影响第65-67页
    3.3 本章小结第67-68页
第四章 K_2La_2Ti_3O_(10)催化剂的改性及牺牲剂的选用第68-95页
    4.1 引言第68页
    4.2 催化剂的改性第68-81页
        4.2.1 物质掺杂对催化剂的影响第68-70页
            4.2.1.1 不同元素阳离子掺杂对催化剂活性的影响第68-69页
            4.2.1.2 不同元素离子掺杂催化剂 XRD 表征第69-70页
        4.2.2 掺杂元素浓度对催化剂的影响第70-78页
            4.2.2.1 不同 Fe~(3+)离子掺杂浓度对催化剂活性的影响第70-72页
            4.2.2.2 不同 Fe~(3+)离子掺杂浓度催化剂的 XRD 表征第72页
            4.2.2.3 不同 Fe~(3+)离子掺杂浓度催化剂的 UV-vis DRS 表征第72-73页
            4.2.2.4 不同 Fe~(3+)离子掺杂浓度催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征第73-78页
        4.2.3 贵金属 Pt 助剂对催化剂的影响第78-81页
            4.2.3.1 贵金属 Pt 助剂对催化剂活性的影响第78-80页
            4.2.3.2 贵金属 Pt 助剂负载催化剂的 XRD 表征第80-81页
        4.2.4 还原方法对催化剂活性的影响第81页
    4.3 牺牲剂体系的选用第81-82页
    4.4 p-n 结的构造对催化剂的影响第82-93页
        4.4.1 p 型 NiO 负载对催化剂的影响第82-86页
            4.4.1.1 NiO_x负载对催化剂活性的影响第82-84页
            4.4.1.2 NiO_x负载催化剂的 XRD 表征第84页
            4.4.1.3 NiO_x负载催化剂及反应后催化剂的 SEM 表征第84-86页
        4.4.2 NiO_x负载浓度的影响第86-93页
            4.4.2.1 不同 NiO_x负载浓度对催化剂活性的影响第86-87页
            4.4.2.2 不同 NiO_x负载浓度催化剂的 XRD 表征第87-88页
            4.4.2.3 不同 NiO_x负载浓度催化剂的 UV-vis DRS 表征第88-89页
            4.4.2.4 不同 NiO_x负载浓度催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征第89-93页
    4.5 小结第93-95页
第五章 K_2La_2Ti_3O_(10)基催化剂能带结构及 XPS 分析第95-105页
    5.1 引言第95页
    5.2 催化剂能带结构分析第95-99页
    5.3 催化剂 XPS 表征分析第99-103页
        5.3.1 催化剂 O 1s 化学态表征第100-101页
        5.3.2 催化剂 La 3d 化学态表征第101-102页
        5.3.3 催化剂 Ni 2p 化学态表征第102-103页
        5.3.4 催化剂 Ti 2p 化学态表征第103页
    5.4 小结第103-105页
第六章 K_2La_2Ti_3O_(10)基催化剂的原位红外研究及反应机理探讨第105-112页
    6.1 引言第105页
    6.2 原位红外实验装置及流程第105-106页
    6.3 催化剂上甲醇吸附物种考察第106-107页
    6.4 催化剂上甲醇-水共吸附考察第107-108页
    6.5 紫外光下催化剂作用考察第108-110页
    6.6 反应机理的导出第110-111页
    6.7 小结第111-112页
结论第112-116页
参考文献第116-143页
攻读博士学位期间取得的研究成果第143-144页
致谢第144-145页
答辩委员会对论文的评定意见第145页

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