摘要 | 第5-8页 |
Abstract | 第8-11页 |
目录 | 第12-15页 |
第一章 绪论 | 第15-38页 |
1.1 光催化产氢原理 | 第16-18页 |
1.2 光催化活性的计算 | 第18-19页 |
1.3 催化剂的研究现状 | 第19-36页 |
1.3.1 通过对能级改性以改善催化性能 | 第19-27页 |
1.3.1.1 在带隙中引入杂质能级减小能隙宽度 | 第19-21页 |
1.3.1.2 形成窄化的新能级响应可见光 | 第21-24页 |
1.3.1.3 形成复合能级促进电子与空穴的分离 | 第24-25页 |
1.3.1.4 形成 p-n 结抑制电子-空穴对的复合 | 第25页 |
1.3.1.5 Z-体系催化剂 | 第25-27页 |
1.3.2 负载助剂促进光催化活性 | 第27-29页 |
1.3.3 染料敏化拓展催化剂光响应范围 | 第29-30页 |
1.3.4 形态结构对催化活性的影响 | 第30-34页 |
1.3.4.1 化合物晶型与结构 | 第30-31页 |
1.3.4.2 载体的作用 | 第31-32页 |
1.3.4.3 颗粒形貌与尺寸的影响 | 第32-34页 |
1.3.5 牺牲剂辅助反应 | 第34-36页 |
1.3.5.1 甲醇牺牲剂体系 | 第34-35页 |
1.3.5.2 Na_2S/Na_2SO_3牺牲剂体系 | 第35页 |
1.3.5.3 乙醇牺牲剂体系 | 第35页 |
1.3.5.4 KI 牺牲剂体系 | 第35-36页 |
1.4 本论文研究的背景、目标及技术路线 | 第36-38页 |
1.4.1 本论文的研究背景 | 第36-37页 |
1.4.2 研究目标、研究内容和拟解决的关键问题 | 第37-38页 |
1.4.2.1 研究目标和内容 | 第37页 |
1.4.2.2 拟解决的关键问题和技术路线 | 第37-38页 |
第二章 实验部分 | 第38-45页 |
2.1 化学试剂及实验仪器 | 第38-39页 |
2.2 催化剂的制备 | 第39-41页 |
2.2.1 Ti 基催化剂基体的制备 | 第39-40页 |
2.2.2 过渡金属掺杂催化剂的制备 | 第40页 |
2.2.3 金属负载催化剂的制备 | 第40-41页 |
2.3 催化剂的光催化性能评价及装置 | 第41-42页 |
2.4 催化剂的表征方法 | 第42-44页 |
2.4.1 热重分析(TG) | 第42页 |
2.4.2 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征 | 第42页 |
2.4.3 X 射线衍射分析(XRD) | 第42-43页 |
2.4.4 紫外-可见漫反射吸收光谱分析(UV-Vis DRS) | 第43页 |
2.4.5 扫描电子显微镜分析(SEM) | 第43页 |
2.4.6 X-射线光电子能谱分析(XPS) | 第43-44页 |
2.4.7 原位红外实验 | 第44页 |
2.5 催化剂活性计算 | 第44-45页 |
第三章 层状钙钛矿 K_2La_2Ti_3O_(10)催化剂制备条件的研究 | 第45-68页 |
3.1 引言 | 第45页 |
3.2 催化剂的筛选 | 第45-67页 |
3.2.1 溶胶-凝胶法制备催化剂的性能 | 第45-51页 |
3.2.1.1 溶胶-凝胶法制备催化剂的活性 | 第45-46页 |
3.2.1.2 催化剂的 XRD 表征 | 第46-47页 |
3.2.1.3 催化剂的 SEM 表征 | 第47页 |
3.2.1.4 催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征 | 第47-51页 |
3.2.2 水热法制备催化剂的性能 | 第51-53页 |
3.2.2.1 水热法制备催化剂的活性 | 第51页 |
3.2.2.2 催化剂的 XRD 表征 | 第51-52页 |
3.2.2.3 催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征 | 第52-53页 |
3.2.3 焙烧温度对催化剂的影响 | 第53-61页 |
3.2.3.1 催化剂的热分析 | 第54页 |
3.2.3.2 不同焙烧温度催化剂的 XRD 表征 | 第54-55页 |
3.2.3.3 不同焙烧温度催化剂的 SEM 表征 | 第55-58页 |
3.2.3.4 不同焙烧温度催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征 | 第58-61页 |
3.2.4 焙烧时间对催化剂的影响 | 第61-65页 |
3.2.4.1 不同焙烧时间催化剂的活性 | 第61-62页 |
3.2.4.2 不同焙烧时间催化剂的 XRD 表征 | 第62页 |
3.2.4.3 不同焙烧时间催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征 | 第62-65页 |
3.2.5 等离子体焙烧处理对催化剂的影响 | 第65-67页 |
3.3 本章小结 | 第67-68页 |
第四章 K_2La_2Ti_3O_(10)催化剂的改性及牺牲剂的选用 | 第68-95页 |
4.1 引言 | 第68页 |
4.2 催化剂的改性 | 第68-81页 |
4.2.1 物质掺杂对催化剂的影响 | 第68-70页 |
4.2.1.1 不同元素阳离子掺杂对催化剂活性的影响 | 第68-69页 |
4.2.1.2 不同元素离子掺杂催化剂 XRD 表征 | 第69-70页 |
4.2.2 掺杂元素浓度对催化剂的影响 | 第70-78页 |
4.2.2.1 不同 Fe~(3+)离子掺杂浓度对催化剂活性的影响 | 第70-72页 |
4.2.2.2 不同 Fe~(3+)离子掺杂浓度催化剂的 XRD 表征 | 第72页 |
4.2.2.3 不同 Fe~(3+)离子掺杂浓度催化剂的 UV-vis DRS 表征 | 第72-73页 |
4.2.2.4 不同 Fe~(3+)离子掺杂浓度催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征 | 第73-78页 |
4.2.3 贵金属 Pt 助剂对催化剂的影响 | 第78-81页 |
4.2.3.1 贵金属 Pt 助剂对催化剂活性的影响 | 第78-80页 |
4.2.3.2 贵金属 Pt 助剂负载催化剂的 XRD 表征 | 第80-81页 |
4.2.4 还原方法对催化剂活性的影响 | 第81页 |
4.3 牺牲剂体系的选用 | 第81-82页 |
4.4 p-n 结的构造对催化剂的影响 | 第82-93页 |
4.4.1 p 型 NiO 负载对催化剂的影响 | 第82-86页 |
4.4.1.1 NiO_x负载对催化剂活性的影响 | 第82-84页 |
4.4.1.2 NiO_x负载催化剂的 XRD 表征 | 第84页 |
4.4.1.3 NiO_x负载催化剂及反应后催化剂的 SEM 表征 | 第84-86页 |
4.4.2 NiO_x负载浓度的影响 | 第86-93页 |
4.4.2.1 不同 NiO_x负载浓度对催化剂活性的影响 | 第86-87页 |
4.4.2.2 不同 NiO_x负载浓度催化剂的 XRD 表征 | 第87-88页 |
4.4.2.3 不同 NiO_x负载浓度催化剂的 UV-vis DRS 表征 | 第88-89页 |
4.4.2.4 不同 NiO_x负载浓度催化剂的 N_2吸附-脱附等温线及 BJH 孔径分布表征 | 第89-93页 |
4.5 小结 | 第93-95页 |
第五章 K_2La_2Ti_3O_(10)基催化剂能带结构及 XPS 分析 | 第95-105页 |
5.1 引言 | 第95页 |
5.2 催化剂能带结构分析 | 第95-99页 |
5.3 催化剂 XPS 表征分析 | 第99-103页 |
5.3.1 催化剂 O 1s 化学态表征 | 第100-101页 |
5.3.2 催化剂 La 3d 化学态表征 | 第101-102页 |
5.3.3 催化剂 Ni 2p 化学态表征 | 第102-103页 |
5.3.4 催化剂 Ti 2p 化学态表征 | 第103页 |
5.4 小结 | 第103-105页 |
第六章 K_2La_2Ti_3O_(10)基催化剂的原位红外研究及反应机理探讨 | 第105-112页 |
6.1 引言 | 第105页 |
6.2 原位红外实验装置及流程 | 第105-106页 |
6.3 催化剂上甲醇吸附物种考察 | 第106-107页 |
6.4 催化剂上甲醇-水共吸附考察 | 第107-108页 |
6.5 紫外光下催化剂作用考察 | 第108-110页 |
6.6 反应机理的导出 | 第110-111页 |
6.7 小结 | 第111-112页 |
结论 | 第112-116页 |
参考文献 | 第116-143页 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 | 第143-144页 |
致谢 | 第144-145页 |
答辩委员会对论文的评定意见 | 第145页 |