| 摘要 | 第4-6页 |
| ABSTRACT | 第6-8页 |
| 1 绪论 | 第26-41页 |
| 1.1 研究背景与意义 | 第26-27页 |
| 1.2 水氧化分子催化剂 | 第27页 |
| 1.3 水氧化分子催化剂研究进展 | 第27-39页 |
| 1.3.1 水氧化分子催化剂的研究方法 | 第27-28页 |
| 1.3.2 水氧化反应机理 | 第28页 |
| 1.3.3 贵金属分子催化剂 | 第28-30页 |
| 1.3.4 锰分子催化剂 | 第30-31页 |
| 1.3.5 铁分子催化剂 | 第31-32页 |
| 1.3.6 钴分子催化剂 | 第32-34页 |
| 1.3.7 镍分子催化剂 | 第34-35页 |
| 1.3.8 铜分子催化剂 | 第35-38页 |
| 1.3.9 其他非贵金属分子催化剂 | 第38-39页 |
| 1.4 分子催化剂的结构设计原则 | 第39页 |
| 1.5 本论文主要研究思路 | 第39-41页 |
| 2 N_x配体齿数对铜配合物电化学催化水氧化性能的影响 | 第41-62页 |
| 2.1 引言 | 第41-42页 |
| 2.2 实验部分 | 第42-47页 |
| 2.2.1 仪器和药品 | 第42-43页 |
| 2.2.2 配体L1的合成 | 第43页 |
| 2.2.3 配体L2的合成 | 第43-44页 |
| 2.2.4 配合物A的合成 | 第44页 |
| 2.2.5 配合物B的合成 | 第44页 |
| 2.2.6 配合物A和B的单晶结构测试 | 第44-45页 |
| 2.2.7 配合物A和B在碱性水溶液中的循环伏安测试 | 第45-46页 |
| 2.2.8 配合物A和B在碱性水溶液中恒电势电解测试 | 第46页 |
| 2.2.9 配合物A和B在碱性水溶液中产氧法拉第效率测试 | 第46-47页 |
| 2.2.10 恒电势电解过程中生成的过氧化物中间体的检测 | 第47页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第47-61页 |
| 2.3.1 配合物A和B的晶体结构 | 第47-49页 |
| 2.3.2 配合物A和B的紫外-可见吸收光谱研究 | 第49-51页 |
| 2.3.3 配合物A和B的电化学性质研究 | 第51-53页 |
| 2.3.4 配合物A和B的水氧化反应动力学研究 | 第53-55页 |
| 2.3.5 配合物A和B的稳定性和法拉第效率研究 | 第55-58页 |
| 2.3.6 配合物A和B的水氧化反应机理研究 | 第58-61页 |
| 2.4 本章小结 | 第61-62页 |
| 3 N_4配体共轭效应对铜配合物电化学催化水氧化性能的影响 | 第62-81页 |
| 3.1 引言 | 第62-63页 |
| 3.2 实验部分 | 第63-67页 |
| 3.2.1 仪器和药品 | 第63-64页 |
| 3.2.2 配体L3的合成 | 第64页 |
| 3.2.3 配体L4的合成 | 第64-65页 |
| 3.2.4 配合物C的合成 | 第65页 |
| 3.2.5 配合物D的合成 | 第65页 |
| 3.2.6 配合物[(L4)Zn(OH_2)](BF_4)_2的合成 | 第65页 |
| 3.2.7 配合物C和D的单晶结构测试 | 第65-67页 |
| 3.2.8 配合物C和D在弱碱性水溶液中的循环伏安测试 | 第67页 |
| 3.2.9 配合物C和D在弱碱性水溶液中恒电势电解测试 | 第67页 |
| 3.2.10 配合物C和D在弱碱性水溶液中产氧法拉第效率测试 | 第67页 |
| 3.2.11 恒电势电解过程中生成的过氧化物中间体的检测 | 第67页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第67-80页 |
| 3.3.1 配合物C和D的晶体结构 | 第67-69页 |
| 3.3.2 配合物C和D的紫外-可见吸收光谱研究 | 第69-71页 |
| 3.3.3 配合物C和D的电化学性质研究 | 第71-73页 |
| 3.3.4 配合物C和D的水氧化反应动力学研究 | 第73-76页 |
| 3.3.5 配合物C和D的稳定性和法拉第效率研究 | 第76-78页 |
| 3.3.6 配合物C和D的水氧化反应机理研究 | 第78-80页 |
| 3.4 本章小结 | 第80-81页 |
| 4 N4配体骨架刚性对铜配合物电化学催化水氧化性能的影响 | 第81-102页 |
| 4.1 引言 | 第81-82页 |
| 4.2 实验部分 | 第82-86页 |
| 4.2.1 仪器和药品 | 第82-83页 |
| 4.2.2 配体L5的合成 | 第83页 |
| 4.2.3 配体L6的合成 | 第83-84页 |
| 4.2.4 配合物E的合成 | 第84页 |
| 4.2.5 配合物F的合成 | 第84页 |
| 4.2.6 配合物E和F的单晶结构测试 | 第84-85页 |
| 4.2.7 配合物C、E和F在中性水溶液中的循环伏安测试 | 第85页 |
| 4.2.8 配合物C、E和F在中性水溶液中恒电势电解测试 | 第85页 |
| 4.2.9 配合物C、E和F在中性水溶液中产氧法拉第效率测试 | 第85-86页 |
| 4.2.10 恒电势电解过程中生成的过氧化物中间体的检测 | 第86页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第86-101页 |
| 4.3.1 配合物C、E和F的晶体结构 | 第86-89页 |
| 4.3.2 配合物C、E和F的紫外-可见吸收光谱研究 | 第89-91页 |
| 4.3.3 配合物C、E和F的电化学性质研究 | 第91-93页 |
| 4.3.4 配合物C、E和F的水氧化反应动力学研究 | 第93-95页 |
| 4.3.5 配合物C、E和F的稳定性和法拉第效率研究 | 第95-98页 |
| 4.3.6 配合物C、E和F的反应机理研究 | 第98-101页 |
| 4.4 本章小结 | 第101-102页 |
| 5 N5配体骨架刚性对镍配合物电化学催化水氧化性能的影响 | 第102-119页 |
| 5.1 引言 | 第102-103页 |
| 5.2 实验部分 | 第103-107页 |
| 5.2.1 仪器和药品 | 第103-104页 |
| 5.2.2 配体L7的合成 | 第104页 |
| 5.2.3 配合物G的合成 | 第104页 |
| 5.2.4 配合物H的合成 | 第104-105页 |
| 5.2.5 配合物G和H的单晶结构测试 | 第105-106页 |
| 5.2.6 配合物G和H在中性水溶液中的循环伏安测试 | 第106页 |
| 5.2.7 配合物G和H在中性水溶液中恒电势电解测试 | 第106页 |
| 5.2.8 配合物G和H在中性水溶液中产氧法拉第效率测试 | 第106页 |
| 5.2.9 恒电势电解过程中生成的过氧化物中间体的检测 | 第106-107页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第107-118页 |
| 5.3.1 配合物G和H的晶体结构 | 第107-108页 |
| 5.3.2 配合物G和H的紫外-可见吸收光谱研究 | 第108-110页 |
| 5.3.3 配合物G和H的电化学性质研究 | 第110-111页 |
| 5.3.4 配合物G和H的水氧化反应动力学研究 | 第111-113页 |
| 5.3.5 配合物G和H的稳定性以及法拉第效率研究 | 第113-115页 |
| 5.3.6 配合物G和H的水氧化反应机理研究 | 第115-118页 |
| 5.4 本章小结 | 第118-119页 |
| 6 结论与展望 | 第119-122页 |
| 6.1 结论 | 第119-120页 |
| 6.2 创新点 | 第120页 |
| 6.3 展望 | 第120-122页 |
| 参考文献 | 第122-129页 |
| 7 附录:镍铁羟基氧化物包覆的不锈钢纳米锥阵列电极催化水氧化性能研究 | 第129-153页 |
| 7.1 引言 | 第129-130页 |
| 7.2 实验部分 | 第130-134页 |
| 7.2.1 仪器和药品 | 第130-131页 |
| 7.2.2 镍配合物I的制备 | 第131页 |
| 7.2.3 不锈钢材料的预处理 | 第131页 |
| 7.2.4 镍铁羟基氧化物包覆的不锈钢电极的制备 | 第131-133页 |
| 7.2.5 镍铁羟基氧化物包覆的不锈钢电极的电化学测试 | 第133页 |
| 7.2.6 镍铁羟基氧化物包覆的不锈钢电极的产氧法拉第效率测试 | 第133页 |
| 7.2.7 镍铁羟基氧化物包覆的不锈钢电极的物理特性表征 | 第133-134页 |
| 7.3 结果与讨论 | 第134-150页 |
| 7.3.1 Ni-Fe/SS-NC及参比电极的形貌和结构表征 | 第134-139页 |
| 7.3.2 Ni-Fe/SS-NC及参比电极的电化学性质 | 第139-143页 |
| 7.3.3 探索Ni-Fe/S S-NC催化水氧化高活性的原因 | 第143-145页 |
| 7.3.4 Ni-Fe/SS-NC应用于大电流水氧化 | 第145-150页 |
| 7.4 本章小结 | 第150-151页 |
| 附录 参考文献 | 第151-153页 |
| 攻读博士学位期间科研成果 | 第153-155页 |
| 致谢 | 第155-156页 |
| 作者简介 | 第156页 |
