摘要 | 第6-7页 |
Abstract | 第7-8页 |
本论文主要创新点 | 第9-15页 |
第一章 绪论 | 第15-48页 |
1.1 引言 | 第15-17页 |
1.2 传统的氮自由基反应 | 第17-25页 |
1.2.1 紫外光和热引发的氮自由基反应 | 第17-19页 |
1.2.2 自由基引发剂促进的氮自由基反应 | 第19-22页 |
1.2.3 氮氢键氧化产生氮自由基及反应 | 第22-25页 |
1.3 金属稳定的氮自由基反应 | 第25-34页 |
1.3.1 金属钴稳定的氮自由基反应 | 第25-28页 |
1.3.2 金属铜稳定的氮自由基反应 | 第28-33页 |
1.3.3 其它金属稳定的氮自由基反应 | 第33-34页 |
1.4 可见光诱导的氮自由基反应 | 第34-47页 |
1.4.1 N-O键和N-S还原键断裂产生氮自由基及其反应 | 第35-39页 |
1.4.2 N-N键还原断裂产生氮自由基及其反应 | 第39-42页 |
1.4.3 N-X键(X= Cl,Br)还原断裂产生氮自由基及其反应 | 第42-44页 |
1.4.4 N-H键氧化断裂产生氮自由基及其反应 | 第44-47页 |
1.5 小结与立题思想 | 第47-48页 |
第二章 可见光诱导的烯基腙的氮自由基氢胺化反应 | 第48-71页 |
2.1 引言 | 第48-51页 |
2.2 结果与讨论 | 第51-55页 |
2.2.1 反应条件优化 | 第51-53页 |
2.2.2 底物适用范围 | 第53-54页 |
2.2.3 碲试剂捕获实验 | 第54-55页 |
2.2.4 合成转化实验 | 第55页 |
2.3 反应机理研究 | 第55-58页 |
2.3.1 荧光淬灭实验 | 第55-56页 |
2.3.2 核磁氢谱实验 | 第56页 |
2.3.3 开关灯实验 | 第56-57页 |
2.3.4 氘代实验 | 第57页 |
2.3.5 可能的反应机理 | 第57-58页 |
2.4 本章小结 | 第58页 |
2.5 实验部分 | 第58-71页 |
2.5.1 仪器、试剂及方法 | 第58页 |
2.5.2 底物的制备及结构表征 | 第58-61页 |
2.5.3 氢胺化产物的合成及结构表征 | 第61-65页 |
2.5.4 氧胺化产物的合成及结构表征 | 第65-67页 |
2.5.5 碲取代产物的合成及结构表征 | 第67-68页 |
2.5.6 合成转化的操作步骤及结构表征 | 第68-69页 |
2.5.7 氘代实验操作步骤及结构表征 | 第69-70页 |
2.5.8 荧光淬灭实验 | 第70-71页 |
第三章 可见光诱导的烯基腙的氮自由基6-endo环化反应 | 第71-122页 |
3.1 引言 | 第71-74页 |
3.2 结果与讨论 | 第74-84页 |
3.2.1 DFT理论计算及验证实验 | 第74-76页 |
3.2.2 反应的初步尝试 | 第76-77页 |
3.2.3 反应条件优化 | 第77-79页 |
3.2.4 底物适用范围 | 第79-83页 |
3.2.5 合成转化 | 第83-84页 |
3.3 反应机理研究 | 第84-88页 |
3.3.1 荧光淬灭实验 | 第84页 |
3.3.2 循环伏安实验 | 第84-85页 |
3.3.3 捕获碳自由基中间体 | 第85-86页 |
3.3.4 TEMPO的作用机制 | 第86-87页 |
3.3.5 可能的反应机理 | 第87-88页 |
3.4 本章小结 | 第88页 |
3.5 实验部分 | 第88-122页 |
3.5.1 仪器、试剂及方法 | 第88-89页 |
3.5.2 底物的制备及结构表征 | 第89-97页 |
3.5.3 1,6-二氢哒嗪类化合物的合成及结构表征 | 第97-103页 |
3.5.4 哒嗪类化合物的合成及结构表征 | 第103-105页 |
3.5.5 哒嗪盐类化合物的合成及结构表征 | 第105-106页 |
3.5.6 合成转化的操作步骤及结构表征 | 第106-108页 |
3.5.7 荧光淬灭实验 | 第108页 |
3.5.8 哒嗪盐类化合物活性测试 | 第108-109页 |
3.5.9 DFT理论计算 | 第109-122页 |
第四章 可见光催化与TEMPO协同催化的氮自由基胺氧化反应以及双氧化反应 | 第122-151页 |
4.1 引言 | 第122-126页 |
4.2 结果与讨论 | 第126-131页 |
4.2.1 反应条件优化 | 第126-128页 |
4.2.2 底物适用范围 | 第128-131页 |
4.3 反应机理研究 | 第131-133页 |
4.3.1 荧光淬灭实验 | 第131-132页 |
4.3.2 控制实验结果 | 第132页 |
4.3.3 可能的反应机理 | 第132-133页 |
4.4 合成转化 | 第133-134页 |
4.5 本章小结 | 第134页 |
4.6 实验部分 | 第134-151页 |
4.6.1 仪器、试剂及方法 | 第134-135页 |
4.6.2 底物的制备及结构表征 | 第135页 |
4.6.3 二氢吡唑类化合物的合成及结构表征 | 第135-141页 |
4.6.4 哒嗪类化合物的合成及结构表征 | 第141-143页 |
4.6.5 二氢噁唑类化合物的合成及结构表征 | 第143-146页 |
4.6.6 合成转化的操作步骤及结构表征 | 第146-148页 |
4.6.7 控制实验的操作步骤及产物表征 | 第148-150页 |
4.6.8 荧光淬灭实验 | 第150-151页 |
第五章 二乙酸碘苯促进的烯烃的氢胺化、氢氧化、氧胺化以及双氧化反应 | 第151-163页 |
5.1 引言 | 第151-153页 |
5.2 结果与讨论 | 第153-156页 |
5.2.1 反应条件优化 | 第153-154页 |
5.2.2 底物适用范围 | 第154-156页 |
5.3 反应机理 | 第156-157页 |
5.4 本章小结 | 第157页 |
5.5 实验部分 | 第157-163页 |
5.5.1 仪器、试剂及方法 | 第157页 |
5.5.2 氢胺化反应合成二氢吡唑类化合物及结构表征 | 第157-158页 |
5.5.3 氧胺化反应合成二氢噁唑类化合物及结构表征 | 第158-160页 |
5.5.4 氧胺化和双氧化反应的操作步骤以及结构表征 | 第160-163页 |
第六章 α-卤代腙与甲亚胺叶立德的[4+3]的环加成反应:Tetrazepine类衍生物的合成 | 第163-177页 |
6.1 引言 | 第163-165页 |
6.2 结果与讨论 | 第165-167页 |
6.2.1 反应条件优化 | 第165-166页 |
6.2.2 底物适用范围 | 第166-167页 |
6.3 本章小结 | 第167页 |
6.4 实验部分 | 第167-177页 |
6.4.1 仪器、试剂及方法 | 第167-168页 |
6.4.2 [4+3]环加成反应合成Tetrazepine类化合物及结构表征 | 第168-175页 |
6.4.3 [3+3]环加成反应合成六元杂环及结构表征 | 第175-177页 |
第七章 总结 | 第177-180页 |
参考文献 | 第180-199页 |
附录Ⅰ: 典型化合物的NMR谱图 | 第199-230页 |
附录Ⅱ: 攻读博士学位期间发表论文情况 | 第230-232页 |
致谢 | 第232页 |