摘要 | 第10-11页 |
Abstract | 第11-12页 |
第一章 绪论 | 第13-43页 |
1.1 环己酮的性质和用途 | 第13-14页 |
1.2 环己酮的生产方法 | 第14-40页 |
1.2.1 环己烷氧化法 | 第14-22页 |
1.2.1.1 环己烷氧化法生产环己酮的工艺 | 第14-18页 |
1.2.1.2 环己烷氧化法研究进展 | 第18-22页 |
1.2.2 环己烯水合法 | 第22-26页 |
1.2.3 环己醇脱氢 | 第26-30页 |
1.2.4 苯酚加氢法 | 第30-40页 |
1.2.4.1 苯酚气相加氢法 | 第31-34页 |
1.2.4.2 苯酚液相加氢法 | 第34-40页 |
1.3 本论文的研究背景和研究内容 | 第40-43页 |
1.3.1 研究背景 | 第40-42页 |
1.3.2 研究内容 | 第42-43页 |
第二章 Pd/Al_2O_3纳米催化剂的合成与表征 | 第43-54页 |
2.1 引言 | 第43-44页 |
2.2 实验部分 | 第44-47页 |
2.2.1 Pd/Al_2O_3纳米催化剂的制备 | 第44页 |
2.2.2 Pd/Al_2O_3纳米催化剂的表征 | 第44-47页 |
2.2.2.1 合成过程的紫外可见光谱表征 | 第44-45页 |
2.2.2.2 Pd/Al_2O_3催化剂的ICP-AES表征 | 第45页 |
2.2.2.3 Pd/Al_2O_3和商业Pd/C催化剂金属分散度的测定 | 第45-46页 |
2.2.2.4 X射线粉末衍射(XRD) | 第46页 |
2.2.2.5 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) | 第46页 |
2.2.2.6 透射电子显微镜测试 | 第46页 |
2.2.2.7 Pd/Al_2O_3催化剂的电化学测试 | 第46-47页 |
2.2.3 催化加氢 | 第47页 |
2.2.3.1 催化苯乙烯加氢 | 第47页 |
2.2.3.2 催化环己酮加氢 | 第47页 |
2.3 结果与讨论 | 第47-53页 |
2.3.1 Pd/Al_2O_3制备过程的表征结果与分析 | 第47-49页 |
2.3.2 Pd/Al_2O_3催化剂的表征结果与讨论 | 第49-52页 |
2.3.2.1 Pd/Al_2O_3催化剂负载量和金属分散度 | 第49页 |
2.3.2.2 X射线粉末衍射(XRD) | 第49-50页 |
2.3.2.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) | 第50页 |
2.3.2.4 透射电镜(TEM) | 第50-51页 |
2.3.2.5 CO电化学氧化脱除 | 第51-52页 |
2.3.3 Pd/Al_2O_3与商业Pd/C催化苯乙烯和环己酮加氢的活性对比分析 | 第52-53页 |
2.4 本章小结 | 第53-54页 |
第三章 空气促进Pd/Al_2O_3催化剂催化苯酚液相加氢 | 第54-62页 |
3.1 引言 | 第54页 |
3.2 实验部分 | 第54-56页 |
3.2.1 苯酚催化加氢 | 第54-56页 |
3.2.1.1 催化反应条件及产物分析 | 第54-55页 |
3.2.1.2 Pd/Al_2O_3催化剂引入不同体积氧气对反应速率的考察 | 第55页 |
3.2.1.3 Pd/Al_2O_3催化剂引入空气对苯酚加氢循环测试 | 第55-56页 |
3.3 结果与讨论 | 第56-60页 |
3.3.1 氧的引入对Pd/Al_2O_3催化苯酚加氢的活性影响 | 第56-60页 |
3.3.2 Pd/Al_2O_3催化剂的循环使用性能 | 第60页 |
3.4 本章小结 | 第60-62页 |
第四章 空气促进Pd催化苯酚液相加氢反应机理的研究与应用 | 第62-81页 |
4.1 引言 | 第62-63页 |
4.2 实验部分 | 第63-68页 |
4.2.1 苯酚加氢反应活化能的测定 | 第63页 |
4.2.1.1 引入空气条件下活化能的测定 | 第63页 |
4.2.1.2 除氧条件下活化能的测定 | 第63页 |
4.2.2 反应过程中自由基的检测 | 第63-66页 |
4.2.2.1 引入空气后羟基自由基的检测 | 第63-65页 |
4.2.2.2 反应条件下酚氧自由基的检测 | 第65页 |
4.2.2.3 所得ESR数据图谱的拟合 | 第65-66页 |
4.2.3 不同溶剂下Pd/Al_2O_3催化苯酚加氢 | 第66页 |
4.2.4 空气处理后的Pd/Al_2O_3催化性质表征 | 第66-67页 |
4.2.4.1 空气气氛不同温度处理Pd/Al_2O_3后催化苯酚加氢 | 第66页 |
4.2.4.2 空气气氛处理Pd/Al_2O_3不同时间后催化苯酚加氢 | 第66-67页 |
4.2.4.3 不同温度空气处理Pd/Al_2O_3后催化羟基自由基生成 | 第67页 |
4.2.5 不同Pd基催化剂引入空气条件下催化苯酚加氢速率的考察 | 第67-68页 |
4.2.5.1 Pd纳米颗粒催化剂的制备和表征 | 第67页 |
4.2.5.2 Pd纳米颗粒催化剂引入空气对苯酚加氢反应的考察 | 第67-68页 |
4.3 结果与讨论 | 第68-79页 |
4.3.0 空气的引入对于反应活化能的影响 | 第68-69页 |
4.3.1 反应中间体的检测 | 第69-72页 |
4.3.1.1 羟基自由基的检测结果与分析 | 第69-71页 |
4.3.1.2 酚氧自由基的检测结果与分析 | 第71-72页 |
4.3.2 溶剂的影响 | 第72-74页 |
4.3.3 空气处理Pd/Al_2O_3对催化性能影响的结果和分析 | 第74-77页 |
4.3.3.1 处理温度对Pd/Al_2O_3催化苯酚加氢性能的结果分析 | 第74-75页 |
4.3.3.2 处理温度对Pd/Al_2O_3催化羟基自由基生成速率的结果分析 | 第75-76页 |
4.3.3.3 表面吸附CO对Pd/Al_2O_3催化苯酚加氢性能的影响 | 第76-77页 |
4.3.4 不同Pd基催化剂引入空气对苯酚加氢反应的考察 | 第77-79页 |
4.3.4.1 电镜表征结果与分析 | 第77-78页 |
4.3.4.2 Pd纳米颗粒引入空气条件下催化苯酚加氢反应速率的结果与分析 | 第78-79页 |
4.4 本章小结 | 第79-81页 |
第五章 全文总结和展望 | 第81-83页 |
附录 | 第83-85页 |
实验试剂 | 第83-84页 |
实验所用仪器 | 第84-85页 |
参考文献 | 第85-96页 |
作者攻读硕士期间发表的论文 | 第96-97页 |
致谢 | 第97页 |