| 摘要 | 第5-7页 |
| ABSTRACT | 第7-9页 |
| 第一章 文献综述 | 第13-44页 |
| 引言 | 第13-14页 |
| 1.1 钉基氨合成催化剂的研究历程 | 第14-15页 |
| 1.2 钌基氨合成催化剂的特点及其工业应用中的几个关键问题 | 第15-16页 |
| 1.3 钌催化剂的载体及其制备方法研究 | 第16-25页 |
| 1.3.1 载体的选择 | 第16-18页 |
| 1.3.2 载体的预处理方法 | 第18-24页 |
| 1.3.3 钌基氨合成催化剂制备方法的研究 | 第24-25页 |
| 1.4 钌催化剂的机械强度及测试方法研究 | 第25-30页 |
| 1.4.1 压碎强度 | 第26-29页 |
| 1.4.2 磨耗强度 | 第29-30页 |
| 1.5 钌基氨合成催化剂的工业应用及开发前景 | 第30-31页 |
| 1.6 选题意义及研究内容 | 第31-32页 |
| 参考文献 | 第32-44页 |
| 第二章 实验部分 | 第44-54页 |
| 2.1 实验所用试剂及仪器 | 第44-45页 |
| 2.2 载体活性炭的预处理及钉催化剂的制备 | 第45-47页 |
| 2.3 催化剂的性能测定 | 第47-48页 |
| 2.4 机械强度测定 | 第48-50页 |
| 2.4.1 单颗压碎强度测定装置和方法 | 第48-49页 |
| 2.4.2 堆积压碎强度(Bulk Crushing Strength-BCS)测定 | 第49页 |
| 2.4.3 磨耗强度测定 | 第49-50页 |
| 2.5 催化剂的表征 | 第50-52页 |
| 2.5.1 比表面积和孔结构表征 | 第50页 |
| 2.5.2 He-TPD-MS表征 | 第50页 |
| 2.5.3 Boehm化学滴定法 | 第50-51页 |
| 2.5.4 Ⅹ射线衍射(XRD) | 第51页 |
| 2.5.5 扫描电镜(SEM) | 第51页 |
| 2.5.6 透射电镜(TEM) | 第51页 |
| 2.5.7 热重分析(TG) | 第51-52页 |
| 2.5.8 Ru分散度测定 | 第52页 |
| 2.5.9 XPS分析 | 第52页 |
| 参考文献 | 第52-54页 |
| 第三章 Ba-Ru-K/AC氨合成催化剂的制备过程及性能 | 第54-71页 |
| 3.1 载体活性炭的预处理 | 第54-59页 |
| 3.1.1 氢气和硝酸预处理对活性炭物理结构的影响 | 第55页 |
| 3.1.2 氢气和硝酸预处理对活性炭表面性能的影响 | 第55-57页 |
| 3.1.3 氢气和硝酸预处理对载体活性炭的稳定性影响 | 第57-58页 |
| 3.1.4 浸渍组分对载体活性炭的物理结构影响 | 第58页 |
| 3.1.5 载体活性炭对钌催化剂的分散度及其催化性能的影响 | 第58-59页 |
| 3.2 Ba-Ru-K/AC氨合成催化剂的制备及表征 | 第59-64页 |
| 3.2.1 制备过程中助剂和活性组分的流失测定 | 第59-60页 |
| 3.2.2 钌催化剂的TEM表征 | 第60-61页 |
| 3.2.3 钌催化剂的分散度 | 第61页 |
| 3.2.4 钌催化剂的XPS表征 | 第61-63页 |
| 3.2.5 钌催化剂的性能 | 第63-64页 |
| 3.3 Ba-Ru-K/AC催化剂与A301铁催化剂的性能比较 | 第64-66页 |
| 3.4 本章小结 | 第66-67页 |
| 参考文献 | 第67-71页 |
| 第四章 钉催化剂的机械强度研究 | 第71-95页 |
| 4.1 钌催化剂制备过程中的机械强度分析 | 第71-74页 |
| 4.1.1 氢气处理对载体机械强度的影响 | 第71-72页 |
| 4.1.2 硝酸处理对载体机械强度的影响 | 第72-73页 |
| 4.1.3 浸渍组分对机械强度的影响 | 第73页 |
| 4.1.4 干燥方式对机械强度的影响 | 第73-74页 |
| 4.2 载体活性炭与钌催化剂的机械强度比较 | 第74-75页 |
| 4.3 活性炭和钌催化剂在固定床反应器中的强度考察 | 第75页 |
| 4.4 载体活性炭的球磨处理 | 第75-78页 |
| 4.5 规则活性炭的预处理及其机械强度 | 第78-85页 |
| 4.5.1 原始规则活性炭的机械强度测定 | 第78-80页 |
| 4.5.2 高温热处理对规则活性炭的机械强度影响 | 第80-82页 |
| 4.5.3 氧化扩孔处理对规则活性炭机械强度的影响 | 第82-84页 |
| 4.5.4 不同预处理对规则活性炭机械强度的影响比较 | 第84-85页 |
| 4.6 颗粒椰壳活性炭的预处理及其机械强度 | 第85-88页 |
| 4.6.1 高温热处理对颗粒椰壳活性炭的机械强度影响 | 第85-86页 |
| 4.6.2 各种预处理对颗粒椰壳活性炭的机械强度影响比较 | 第86-88页 |
| 4.7 钌催化剂在反应器中的机械强度可行性分析 | 第88-91页 |
| 4.7.1 钌催化剂在轴向流合成塔的受力分析 | 第88-89页 |
| 4.7.2 钌催化剂在径向流合成塔的受力分析 | 第89-91页 |
| 4.8 本章小结 | 第91-92页 |
| 参考文献 | 第92-95页 |
| 第五章 规则活性炭的预处理及催化剂的性能 | 第95-110页 |
| 5.1 氢气和硝酸预处理对规则活性炭的影响 | 第96-99页 |
| 5.1.1 预处理对规则活性炭物理结构的影响 | 第96-97页 |
| 5.1.2 预处理对规则活性炭元素含量的影响 | 第97页 |
| 5.1.3 预处理对规则活性炭表面性能的影响 | 第97-98页 |
| 5.1.4 预处理对Ba-Ru-K/R-AC催化剂性能的影响 | 第98-99页 |
| 5.2 石墨化处理对规则活性炭及其Ru/AC催化剂性能的影响 | 第99-105页 |
| 5.2.1 预处理对规则活性炭结构的影响 | 第99-100页 |
| 5.2.2 预处理对规则活性炭表面化学组成的影响 | 第100页 |
| 5.2.3 预处理对规则活性炭物理结构的影响 | 第100-102页 |
| 5.2.4 预处理对载体活性炭表面形貌的影响 | 第102页 |
| 5.2.5 预处理对载体活性炭表面性能的影响 | 第102-103页 |
| 5.2.6 预处理对载体活性炭的稳定性影响 | 第103-104页 |
| 5.2.7 预处理对钌催化剂性能的影响 | 第104-105页 |
| 5.3 本章小结 | 第105-106页 |
| 参考文献 | 第106-110页 |
| 第六章 颗粒椰壳活性炭的石墨化处理及其催化剂性能 | 第110-118页 |
| 6.1 载体活性炭的结构与化学性能 | 第110-115页 |
| 6.1.1 颗粒椰壳活性炭的物相结构 | 第110-111页 |
| 6.1.2 颗粒椰壳活性炭的表面化学组成 | 第111页 |
| 6.1.3 颗粒椰壳活性炭的物理结构 | 第111-113页 |
| 6.1.4 颗粒椰壳活性炭的表面形貌 | 第113-114页 |
| 6.1.5 颗粒椰壳活性炭的稳定性能 | 第114页 |
| 6.1.6 颗粒椰壳活性炭的表面含氧基团 | 第114-115页 |
| 6.2 Ru/AC催化剂的性能 | 第115-116页 |
| 6.3 本章小结 | 第116-117页 |
| 参考文献 | 第117-118页 |
| 第七章 铁、钌催化剂联用性能评价及工艺研究 | 第118-132页 |
| 7.1 铁、钉催化剂联用工艺流程 | 第119-120页 |
| 7.1.1 铁、钌催化剂联用方式 | 第119-120页 |
| 7.2 铁、钌催化剂的还原性能 | 第120-121页 |
| 7.3 反应条件对铁、钌催化剂性能的影响 | 第121-125页 |
| 7.3.1 反应温度的影响 | 第121-122页 |
| 7.3.2 反应空速的影响 | 第122页 |
| 7.3.3 反应压力的影响 | 第122-123页 |
| 7.3.4 反应氢氮比的影响 | 第123-125页 |
| 7.4 铁、钌催化剂的热稳定性 | 第125页 |
| 7.5 装填体积对铁、钌催化剂联用工艺的影响 | 第125-127页 |
| 7.6 装填方式对铁、钌催化剂联用工艺的影响 | 第127页 |
| 7.7 本章小结 | 第127-129页 |
| 参考文献 | 第129-132页 |
| 第八章 结论与展望 | 第132-136页 |
| 8.1 结论 | 第132-134页 |
| 8.1.1 Ba-Ru-K/AC氨合成催化剂的制备过程及性能 | 第132页 |
| 8.1.2 钉催化剂的机械强度研究 | 第132-133页 |
| 8.1.3 规则活性炭的预处理及其催化剂的性能 | 第133页 |
| 8.1.4 颗粒椰壳活性炭的石墨化处理及其催化剂的性能 | 第133-134页 |
| 8.1.5 铁、钌催化剂联用性能评价及工艺研究 | 第134页 |
| 8.2 展望 | 第134-136页 |
| 附录 | 第136-137页 |
| 致谢 | 第137页 |
