| 摘要 | 第4-5页 |
| ABSTRACT | 第5-6页 |
| 第一章 绪论部分 | 第10-22页 |
| 1.1 世界天然气的储量和消费 | 第10页 |
| 1.2 天然气的利用和转化 | 第10-12页 |
| 1.3 甲烷重整制备合成气的研究进展 | 第12-14页 |
| 1.3.1 甲烷水蒸气重整(SRM) | 第12页 |
| 1.3.2 甲烷二氧化碳重整(CRM) | 第12-13页 |
| 1.3.3 甲烷部分氧化重整(POM) | 第13-14页 |
| 1.3.4 甲烷自热重整(ATMR) | 第14页 |
| 1.4 化学链甲烷重整技术的研究 | 第14-20页 |
| 1.4.1 化学链重整原理 | 第14-16页 |
| 1.4.2 载氧体的研究进展 | 第16-20页 |
| 1.5 本文的研究内容 | 第20-22页 |
| 第二章 实验部分 | 第22-28页 |
| 2.1 实验所需原料与仪器 | 第22-23页 |
| 2.2 催化剂的制备 | 第23-24页 |
| 2.2.1 共沉淀法制备Ce_7Fe_3O_δ氧载体 | 第23页 |
| 2.2.2 冷冻干燥法制备Ce_7Fe_3O_δ氧载体 | 第23-24页 |
| 2.2.3 柠檬酸络合法制备Ce_xFe_(10-x)O_δ铈基氧载体 | 第24页 |
| 2.2.4 柠檬酸络合法制备载体担载型a%NiO-Ce_xFe_(6-x)Al_4复合氧载体 | 第24页 |
| 2.3 实验装置及数据分析 | 第24-26页 |
| 2.3.1 固定床实验装置 | 第24-25页 |
| 2.3.2 数据分析 | 第25-26页 |
| 2.4 载氧体表征 | 第26-28页 |
| 2.4.1 SEM-EDX表征 | 第26页 |
| 2.4.2 X射线衍射(XRD)表征 | 第26-27页 |
| 2.4.3 BET表征 | 第27页 |
| 2.4.4 TG表征 | 第27页 |
| 2.4.5 程序升温还原(H_2-TPR)表征 | 第27页 |
| 2.4.6 程序升温氧化(O_2-TPO)表征 | 第27页 |
| 2.4.7 甲烷程序升温表面反应(CH_4-TPSR)表征 | 第27-28页 |
| 第三章 热力学分析 | 第28-38页 |
| 3.1 引言 | 第28页 |
| 3.2 载氧体甲烷反应阶段 | 第28-30页 |
| 3.3 载氧体的氧恢复阶段 | 第30-33页 |
| 3.3.1 反应的△G和△H | 第30-31页 |
| 3.3.2 空气反应器中载氧体氧解耦问题探讨 | 第31-33页 |
| 3.4 平衡组成分析 | 第33-36页 |
| 3.4.1 温度对平衡组成的影响 | 第33-35页 |
| 3.4.2 进料比对选择性和转化率的影响 | 第35-36页 |
| 3.5 本章小结 | 第36-38页 |
| 第四章 铈基载氧体的反应性能研究 | 第38-76页 |
| 4.1 不同过渡金属复合对载氧体性能的影响 | 第38-45页 |
| 4.1.1 载氧体的恒温甲烷反应评价 | 第38-41页 |
| 4.1.2 载氧体的程序升温还原表征 | 第41-43页 |
| 4.1.3 载氧体的程序升温氧化表征 | 第43-45页 |
| 4.2 不同氧化铁含量对载氧体性能的影响 | 第45-62页 |
| 4.2.1 载氧体的恒温甲烷反应评价 | 第45-48页 |
| 4.2.2 XRD表征 | 第48-50页 |
| 4.2.3 BET表征 | 第50-52页 |
| 4.2.4 H_2-TPR表征 | 第52-54页 |
| 4.2.5 O_2-TPO表征 | 第54-55页 |
| 4.2.6 载氧体载氧能力 | 第55-56页 |
| 4.2.7 CH_4-TPRS表面反应 | 第56-59页 |
| 4.2.8 载氧体循环稳定性分析 | 第59-62页 |
| 4.3 机理解析 | 第62-66页 |
| 4.4 载氧体制备工艺的影响 | 第66-74页 |
| 4.4.1 载氧体焙烧温度的影响 | 第67页 |
| 4.4.2 载氧体制备方法的影响 | 第67-70页 |
| 4.4.3 载体对铈铁复合载氧体的反应性影响 | 第70-74页 |
| 4.5 本章小结 | 第74-76页 |
| 第五章 热分析动力学研究 | 第76-87页 |
| 5.1 非定温法TG-H_2热分析动力学分析 | 第76-78页 |
| 5.1.1 动力学方程的建立 | 第76-77页 |
| 5.1.2 动力学分析方法 | 第77-78页 |
| 5.2 载氧体H_2还原热失重动力学结果与讨论 | 第78-82页 |
| 5.2.1 CeO_2载氧体氢气还原热失重动力学 | 第78-80页 |
| 5.2.2 Ce_7Fe_3O_δ载氧体氢还原热失重动力学 | 第80-82页 |
| 5.3 定温法甲烷转化动力学 | 第82-86页 |
| 5.4 本章小结 | 第86-87页 |
| 总结与展望 | 第87-89页 |
| 总结 | 第87-88页 |
| 展望 | 第88-89页 |
| 参考文献 | 第89-96页 |
| 攻读硕士学位期间取得的学术成果 | 第96-98页 |
| 致谢 | 第98页 |
