| 摘要 | 第1-7页 |
| ABSTRACT | 第7-10页 |
| 目录 | 第10-14页 |
| 前言 | 第14-16页 |
| 第一章 文献综述 | 第16-36页 |
| ·引言 | 第16页 |
| ·丙烯氧化与氨氧化体系的催化化学 | 第16-24页 |
| ·丙烯氨氧化体系的背景 | 第16-18页 |
| ·丙烯氨氧化催化剂的研发进程 | 第18-19页 |
| ·丙烯氨氧化催化剂的组成、结构及特性 | 第19-22页 |
| ·丙烯氨氧化催化剂组成 | 第19页 |
| ·丙烯氨氧化催化剂结构 | 第19-20页 |
| ·丙烯氨氧化催化剂工作原理及特性 | 第20-22页 |
| ·丙烯氨氧化反应机理研究进展 | 第22-24页 |
| ·傅立叶变换红外光谱测试技术研究进展 | 第24-33页 |
| ·红外光谱仪的发展历程 | 第24-26页 |
| ·原位红外光谱测试中的原位池设计 | 第26-30页 |
| ·最新红外光谱测试技术的研究进展 | 第30-31页 |
| ·红外光谱在多相氧化催化中的应用 | 第31-33页 |
| ·拟解决的问题与研究设想 | 第33-36页 |
| 第二章 实验部分 | 第36-50页 |
| ·漫反射红外光谱原理 | 第36-37页 |
| ·原位DRIFTS实验装置介绍 | 第37-40页 |
| ·原位漫反射样品池及气体输送系统 | 第37-39页 |
| ·FTIR分光光度计 | 第39页 |
| ·原位漫反射红外实验装置图 | 第39-40页 |
| ·实验原料和化学试剂 | 第40页 |
| ·实验内容及实验步骤 | 第40-41页 |
| ·实验内容 | 第40页 |
| ·实验步骤 | 第40-41页 |
| ·实验条件的优选 | 第41-48页 |
| ·不同掺稀物对丙烯氨氧化反应的影响 | 第41-45页 |
| ·催化剂粒径的影响 | 第45页 |
| ·分辨率的影响 | 第45页 |
| ·扫描次数的选择 | 第45-46页 |
| ·反应气体流量的选取 | 第46页 |
| ·质量流量计的校正 | 第46-48页 |
| ·结论 | 第48-50页 |
| 第三章 丙烯氧化反应的原位漫反射红外光谱研究 | 第50-74页 |
| ·引言 | 第50页 |
| ·丙烯选择氧化制丙烯醛的红外光谱研究进展 | 第50-52页 |
| ·结果与讨论 | 第52-71页 |
| ·空杯下纯丙烯、丙烯氧化的IR光谱 | 第52-54页 |
| ·纯丙烯分子的IR光谱 | 第52-54页 |
| ·气相反应对丙烯氧化反应的影响 | 第54页 |
| ·丙烯氧化反应影响因素的考察 | 第54-58页 |
| ·稳态时间对丙烯氧化反应的影响 | 第54-56页 |
| ·氧浓度对丙烯氧化反应的影响 | 第56-57页 |
| ·反应温度对丙烯氧化反应的影响 | 第57-58页 |
| ·丙烯氧化反应的反应网络及副产物生成机理分析 | 第58-71页 |
| ·烯丙基物种的确认 | 第58-62页 |
| ·氧物种作用 | 第62-64页 |
| ·选择氧化产物丙烯醛生成机理 | 第64-65页 |
| ·副产物丙酮生成机理的剖析 | 第65-69页 |
| ·完全氧化产物碳氧化物(CO_X)生成机理 | 第69-71页 |
| ·丙烯氧化反应网络结构图 | 第71页 |
| ·结论 | 第71-74页 |
| 第四章 In situ DRIFTS在丙烯氨氧化反应体系中的应用 | 第74-100页 |
| ·前言 | 第74页 |
| ·Grasselli模型分析 | 第74-81页 |
| ·Grasselli模型介绍 | 第74-76页 |
| ·Grasselli模型假设及剖析 | 第76-78页 |
| ·动态表面反应模型 | 第78-81页 |
| ·Moro-oka水槽模型 | 第78-79页 |
| ·Delmon遥控模型 | 第79页 |
| ·Centi现场活性表面模型 | 第79-81页 |
| ·结果与讨论 | 第81-97页 |
| ·空杯下氨分子IR光谱 | 第81页 |
| ·反应温度对丙烯氨氧化反应的影响 | 第81-82页 |
| ·钼铋催化剂表面上氨中间物种的原位漫反射红外光谱分析 | 第82-85页 |
| ·丙烯腈生成机理的探讨 | 第85-90页 |
| ·乙醛和乙腈生成机理的剖析 | 第90-96页 |
| ·碳氧化物生成机理的探讨 | 第96页 |
| ·丙烯氨氧化反应网络结构图 | 第96-97页 |
| ·结论 | 第97-100页 |
| 第五章 动态表面反应过程的Monte Carlo模拟 | 第100-132页 |
| ·引言 | 第100页 |
| ·计算机模拟和Monte Carlo方法基础 | 第100-107页 |
| ·计算机模拟 | 第100-102页 |
| ·Monte Carlo方法 | 第102-103页 |
| ·Monte Carlo方法概述 | 第102-103页 |
| ·Monte Carlo方法基本思想 | 第103页 |
| ·Monte Carlo方法基本特征 | 第103页 |
| ·Monte Carlo方法在催化科学中的应用 | 第103-107页 |
| ·多相催化中Monte Carlo模拟的步骤 | 第103-104页 |
| ·Monte Carlo方法在多相催化中的应用 | 第104-107页 |
| ·Monte Carlo模拟模型构建 | 第107-117页 |
| ·催化剂表面物理模型 | 第107-111页 |
| ·丙烯选择氧化与氨氧化化学反应机理模型 | 第111-113页 |
| ·Monte Carlo模拟模型的构建 | 第113-117页 |
| ·结果与讨论 | 第117-130页 |
| ·伪随机数均匀性检验 | 第117-120页 |
| ·网格规模对Monte Carlo模拟结果的影响 | 第120页 |
| ·RWMC模拟模型验证 | 第120-121页 |
| ·模型参数对Monte Carlo模拟结果的影响 | 第121-129页 |
| ·Mo空位再氧化概率P_(ox_Mo)对RWMC模拟结果的影响 | 第121-124页 |
| ·O_A空位再氧化概率P_(ox_OA)对RWMC模拟结果的影响 | 第124-125页 |
| ·CO_2生成概率P_(fo_CO_2)对RWMC模拟结果的影响 | 第125-126页 |
| ·O_2离解化学吸附概率P_(dis_O2)对RWMC模拟结果的影响 | 第126-127页 |
| ·P_(abs_N_H1)/P_(abs_O_H1)、P_(abs_O_H1)/P_(abs_N_H1)对RWMC模拟结果的影响 | 第127-129页 |
| ·原料组成对Monte Carlo模拟结果的影响 | 第129-130页 |
| ·O_2/C _3对RWMC模拟结果的影响 | 第129页 |
| ·NH_3/C_3对RWMC模拟结果的影响 | 第129-130页 |
| ·结论 | 第130-132页 |
| 第六章 丙烯氨氧化催化剂剖析、概念设计及反应调控 | 第132-154页 |
| ·引言 | 第132页 |
| ·催化剂设计特点及方法 | 第132-134页 |
| ·催化剂设计特点 | 第132-133页 |
| ·催化剂设计方法 | 第133-134页 |
| ·传统经验法 | 第133页 |
| ·计算机辅助催化剂设计 | 第133-134页 |
| ·其它催化剂设计方法 | 第134页 |
| ·基于活性位分离和相间协同作用对丙烯氨氧化催化剂设计的剖析 | 第134-148页 |
| ·活性位分离在丙烯氨氧化催化剂设计中的应用 | 第134-142页 |
| ·活性位分离起源 | 第134-135页 |
| ·活性位分离构建 | 第135-137页 |
| ·活性位分离在丙烯氨氧化催化剂设计中的应用 | 第137-139页 |
| ·活性位分离在其它重要反应中的应用 | 第139-142页 |
| ·相间协同作用在丙烯氨氧化催化剂设计中的应用 | 第142-148页 |
| ·相间协同作用起源 | 第142页 |
| ·相间协同作用发生机制 | 第142-143页 |
| ·相间协同作用在丙烯氨氧化设计中的应用 | 第143-145页 |
| ·相间协同作用在其它重要反应中的应用 | 第145-148页 |
| ·丙烯氨氧化催化剂概念设计 | 第148-151页 |
| ·丙烯氨氧化反应过程的优化调控 | 第151-152页 |
| ·结论 | 第152-154页 |
| 第七章 结论与建议 | 第154-160页 |
| ·结论 | 第154-157页 |
| ·主要创新点 | 第157-158页 |
| ·建议 | 第158-160页 |
| 参考文献 | 第160-172页 |
| 攻读博士学位期间发表的论文 | 第172-174页 |
| 简历 | 第174-176页 |
| 致谢 | 第176-178页 |
| 附录 丙烯氧化与氨氧化反应体系的RWMC模拟主程序 | 第178-184页 |
