| 摘要 | 第1-6页 |
| ABSTRACT | 第6-17页 |
| 第一章 文献综述及课题选择 | 第17-54页 |
| ·课题背景 | 第17-19页 |
| ·国内外高温煤气脱硫技术研究概括 | 第19-37页 |
| ·高温煤气脱硫剂 | 第19-29页 |
| ·单金属氧化物 | 第20-25页 |
| ·复合金属氧化物 | 第25-29页 |
| ·其它方法在高温净化脱硫过程中的应用 | 第29-30页 |
| ·高温煤气脱硫剂的还原与硫化 | 第30-32页 |
| ·Fe_2O_3的还原与硫化 | 第30页 |
| ·ZnO的还原与硫化 | 第30-31页 |
| ·铁酸锌的还原硫化 | 第31-32页 |
| ·高温煤气脱硫剂的再生 | 第32-33页 |
| ·高温煤气脱硫剂还原硫化模型 | 第33-35页 |
| ·未反应收缩核模型(Unreacted Shrinking Core Model) | 第34页 |
| ·粒子模型(Grain Model) | 第34-35页 |
| ·改良收缩核模型(Improved Shrinking Core Model) | 第35页 |
| ·高温煤气脱硫过程的副反应 | 第35-36页 |
| ·水煤气变换反应 | 第35页 |
| ·来自于含碳气体(CH_4、CO、CO_2)引起的炭沉积 | 第35-36页 |
| ·来自于气化炉焦油的炭沉积 | 第36页 |
| ·高温煤气脱硫工艺在IGCC技术中的应用 | 第36-37页 |
| ·我国高温煤气脱硫最新研究进展 | 第37-39页 |
| ·目前高温煤气脱硫存在的问题 | 第39-41页 |
| ·脱硫剂的粉化 | 第39-40页 |
| ·高温煤气脱硫反应器 | 第40页 |
| ·还原对硫化反应的影响 | 第40页 |
| ·高温煤气脱硫过程中的副反应 | 第40-41页 |
| ·课题选择及研究内容 | 第41-46页 |
| 参考文献 | 第46-54页 |
| 第二章 铁酸锌活性组分的制备 | 第54-64页 |
| ·实验方法 | 第55-57页 |
| ·共沉淀法制备铁酸锌的原理 | 第55-57页 |
| ·沉淀剂的选择 | 第57页 |
| ·活性组分铁酸锌的制备 | 第57-58页 |
| ·活性组分铁酸锌的制备结果 | 第58-62页 |
| ·不同煅烧温度下的铁酸锌的组成 | 第59-61页 |
| ·不同摩尔比的铁酸锌组成 | 第61-62页 |
| ·小结 | 第62页 |
| 参考文献 | 第62-64页 |
| 第三章 铁酸锌脱硫剂的制备及物化性质的测试 | 第64-74页 |
| ·脱硫剂制备方法简介 | 第64-65页 |
| ·铁酸锌脱硫剂的制备过程 | 第65-70页 |
| ·影响脱硫剂制备的因素 | 第65-68页 |
| ·粘结剂 | 第65-67页 |
| ·造孔剂 | 第67页 |
| ·润滑剂 | 第67-68页 |
| ·成型后的焙烧温度 | 第68页 |
| ·粒度 | 第68页 |
| ·捏合周期 | 第68页 |
| ·加水量 | 第68页 |
| ·铁酸锌脱硫剂的制备 | 第68-70页 |
| ·脱硫剂的物化性质测试 | 第70-73页 |
| ·脱硫剂的比表面积和孔径分布 | 第70-71页 |
| ·脱硫剂的机械强度 | 第71-72页 |
| ·脱硫剂的堆密度 | 第72-73页 |
| ·小结 | 第73页 |
| 参考文献 | 第73-74页 |
| 第四章 铁酸锌脱硫剂固定床活性测试结果 | 第74-91页 |
| ·固定床实验装置与实验条件 | 第75-77页 |
| ·脱硫剂固定床活性评价装置 | 第75-76页 |
| ·实验步骤 | 第76页 |
| ·实验条件的选取 | 第76-77页 |
| ·脱硫剂的活性评价指标 | 第77页 |
| ·实验结果与讨论 | 第77-89页 |
| ·硫化部分 | 第77-84页 |
| ·活性组分含量的选择 | 第77-78页 |
| ·不同造孔剂含量对脱硫性能的影响 | 第78-79页 |
| ·各种粘结剂对脱硫剂一次穿透曲线和硫容的影响 | 第79-81页 |
| ·玻璃粉作为助剂对脱硫剂的脱硫效果的影响 | 第81-82页 |
| ·硫化温度对脱硫效率的影响 | 第82页 |
| ·不同硫化温度下的H_2S和COS的穿透曲线比较 | 第82-84页 |
| ·铁酸锌高温煤气脱硫剂的再生 | 第84-86页 |
| ·脱硫—再生循环试验 | 第86-89页 |
| ·ZFD7脱硫剂的三次硫化再生实验 | 第86-88页 |
| ·脱硫剂经历三次循环后硫容变化比较 | 第88-89页 |
| ·本章小结 | 第89-90页 |
| 参考文献 | 第90-91页 |
| 第五章 铁酸锌脱硫剂在硫化再生循环过程中的结构变化 | 第91-110页 |
| ·实验仪器及分析表征手段 | 第92页 |
| ·实验结果与讨论 | 第92-107页 |
| ·硫化／再生循环过程中脱硫剂的机械强度变化 | 第92-93页 |
| ·硫化／再生循环过程中脱硫剂的比表面积和孔容、孔径分布的变化 | 第93-96页 |
| ·脱硫剂的初活性与比表面积和孔容的关系 | 第93-94页 |
| ·脱硫剂在硫化再生循环过程中的比表面积和孔容、孔径分布的变化 | 第94-96页 |
| ·硫化／再生循环过程中脱硫剂的XRD表征 | 第96-100页 |
| ·不同助剂的新鲜样品和硫化后样品的XRD谱图 | 第96-97页 |
| ·玻璃粉的加入对脱硫剂的晶型的影响 | 第97-98页 |
| ·ZFD7脱硫剂三次硫化后的XRD表征 | 第98-99页 |
| ·ZFD7脱硫剂三次再生后的XRD表征 | 第99-100页 |
| ·脱硫剂的XPS表征 | 第100-104页 |
| ·脱硫剂的SEM表征 | 第104-107页 |
| ·不同粘结剂的新鲜脱硫剂的SEM图 | 第104-106页 |
| ·脱硫剂在硫化／再生循环过程中的SEM图 | 第106-107页 |
| ·本章小结 | 第107-108页 |
| 参考文献 | 第108-110页 |
| 第六章 铁酸锌、粘土助剂及脱硫剂的差热-热重分析 | 第110-121页 |
| ·粘土矿物的晶体结构 | 第110-111页 |
| ·实验装置及实验条件 | 第111页 |
| ·结果与分析 | 第111-120页 |
| ·铁酸锌有氧煅烧过程中的差热分析 | 第111-112页 |
| ·粘土及其脱硫剂在有氧煅烧过程的差热-热重分析 | 第112-120页 |
| ·高岭土助剂 | 第112-113页 |
| ·膨润土助剂 | 第113-115页 |
| ·耐火粘土助剂 | 第115-116页 |
| ·混合粘土助剂 | 第116-117页 |
| ·硅藻土助剂 | 第117-118页 |
| ·添加玻璃粉的脱硫剂 | 第118-119页 |
| ·不同粘土助剂之间的热重比较 | 第119-120页 |
| ·结论 | 第120页 |
| 参考文献 | 第120-121页 |
| 第七章 铁酸锌脱硫剂及粘土助剂的红外表征 | 第121-134页 |
| ·实验仪器与条件 | 第121页 |
| ·结果与分析 | 第121-132页 |
| ·铁酸锌在煅烧前后的红外谱图变化 | 第121-123页 |
| ·各种粘土的红外谱图 | 第123页 |
| ·脱硫剂在煅烧前后的红外谱图变化 | 第123-130页 |
| ·高岭土制备的脱硫剂在煅烧前后的红外谱图 | 第123-126页 |
| ·膨润土制备的脱硫剂在煅烧前后的红外谱图 | 第126-127页 |
| ·砖瓦土制备的脱硫剂在煅烧前后的红外谱图 | 第127页 |
| ·耐火土制备的脱硫剂在煅烧前后的红外谱图 | 第127-128页 |
| ·由硅藻土制备的脱硫剂在煅烧前后的红外谱图变化 | 第128-130页 |
| ·粘结剂对脱硫剂循环使用过程中的影响 | 第130-132页 |
| ·铁酸锌与粘土在煅烧过程中的相互作用分析 | 第130-131页 |
| ·助剂对脱硫剂在循环使用过程中的稳定性影响 | 第131-132页 |
| ·小结 | 第132-133页 |
| 参考文献 | 第133-134页 |
| 第八章 铁酸锌脱硫剂的TPR研究 | 第134-157页 |
| ·实验装置及分析方法 | 第135-136页 |
| ·实验装置 | 第135-136页 |
| ·实验条件 | 第136页 |
| ·实验结果与讨论 | 第136-154页 |
| ·纯Fe_2O_3的TPR结果 | 第136-137页 |
| ·升温速率对α—Fe_2O_3的TPR影响及还原活化能的求取 | 第137-139页 |
| ·不同的升温速率下纯ZnO的TPR图 | 第139页 |
| ·纯α—Fe_2O_3及ZnFe_2O_4的TPR结果比较 | 第139-141页 |
| ·升温速率对ZnFe_2O_4的TPR影响及还原活化能的求取 | 第141-145页 |
| ·不同摩尔比的ZnFe_2O_4的TPR图 | 第145页 |
| ·助剂对铁酸锌脱硫剂还原速率的影响 | 第145-146页 |
| ·脱硫剂还原过程动力学参数的求取 | 第146-150页 |
| ·不同煅烧温度下得到的铁酸锌的TPR图 | 第150-151页 |
| ·用不同的还原剂得到的TPR图 | 第151-152页 |
| ·用CO作还原剂进行TPR后的XRD表征 | 第152-154页 |
| ·小结 | 第154-155页 |
| 参考文献 | 第155-157页 |
| 第九章 铁酸锌脱硫剂的还原硫化行为的热重研究及再生行为的探讨 | 第157-204页 |
| ·实验装置及实验条件 | 第157-160页 |
| ·实验装置及反应流程 | 第157-158页 |
| ·实验方法 | 第158-159页 |
| ·实验条件 | 第159-160页 |
| ·铁酸锌高温煤气脱硫剂的还原 | 第160-180页 |
| ·H_2浓度对还原的影响 | 第161页 |
| ·CO浓度对还原的影响 | 第161-162页 |
| ·H_2和CO还原能力的比较 | 第162-164页 |
| ·德士古气氛对还原的影响 | 第164-168页 |
| ·助剂对脱硫剂还原能力的影响 | 第168-169页 |
| ·温度对ZF_7还原行为的影响 | 第169-171页 |
| ·温度对ZF7在Texaco气氛下还原行为的影响 | 第169-170页 |
| ·温度对ZF7在H_2气氛下还原行为的影响 | 第170-171页 |
| ·铁酸锌及脱硫剂的最大还原速率 | 第171-172页 |
| ·纯铁酸锌的最大还原速率 | 第171-172页 |
| ·ZF7脱硫剂在H_2气氛下还原的最大还原转化率 | 第172页 |
| ·还原行为动力学研究 | 第172-180页 |
| ·模型选取 | 第172-174页 |
| ·还原过程动力学行为表征 | 第174-175页 |
| ·动力学参数计算 | 第175-177页 |
| ·Texaco气氛下还原的动力学表征及动力学参数的求取 | 第177-180页 |
| ·铁酸锌高温煤气脱硫剂的硫化 | 第180-199页 |
| ·纯铁酸锌在不同温度下加水还原硫化的转化率比较 | 第180页 |
| ·水对硫化的影响 | 第180-181页 |
| ·不同还原程度后硫化转化率的比较 | 第181-185页 |
| ·不同浓度的H_2还原的脱硫剂硫化转化率的比较 | 第181-182页 |
| ·不同浓度的CO还原后硫化的硫化转化率的比较 | 第182-183页 |
| ·相同浓度的CO和H_2还原后硫化的硫化转化率的比较 | 第183-185页 |
| ·不同浓度的H_2和CO还原后硫化的硫化转化率的比较 | 第185页 |
| ·添加不同助剂后的脱硫剂的硫化转化率的比较(同步还原硫化) | 第185-186页 |
| ·德士古气氛条件下硫化转化率的比较 | 第186-188页 |
| ·不同脱硫剂在德士古气氛条件下先还原后硫化转化率的比较(未加入水) | 第186-187页 |
| ·在加水的条件下不同的还原度对硫化的影响 | 第187页 |
| ·ZF7脱硫剂在德士古气氛不同温度下的同步还原硫化转化率的比较(加入水) | 第187-188页 |
| ·ZF7铁酸锌脱硫剂的最大硫化速率的确定 | 第188-189页 |
| ·硫化氢浓度对硫化行为的影响及硫化反应级数的确定 | 第189-191页 |
| ·硫化反应动力学 | 第191-197页 |
| ·模型的选取 | 第191页 |
| ·硫化过程动力学行为表征 | 第191-194页 |
| ·硫化动力学参数计算 | 第194-197页 |
| ·还原和硫化综合进行时动力学行为的探讨 | 第197-199页 |
| ·高温煤气铁酸锌脱硫剂再生机理的探讨 | 第199-201页 |
| ·水对再生过程的影响 | 第200页 |
| ·氧含量对再生过程的影响 | 第200-201页 |
| ·小结 | 第201-203页 |
| 参考文献 | 第203-204页 |
| 第十章 总结与展望 | 第204-209页 |
| ·论文总结 | 第204-207页 |
| ·本论文的创新点 | 第207页 |
| ·今后工作的设想 | 第207-209页 |
| 攻读学位期间发表的论文 | 第209-211页 |
| 致谢 | 第211-212页 |
| 博士学位论文独创性 | 第212页 |
