第一章 绪论 | 第1-22页 |
第二章 文献综述 | 第22-40页 |
2.1 环氧丙烷 | 第22-23页 |
2.1.1 环氧丙烷概述 | 第22页 |
2.1.2 环氧丙烷的市场需求 | 第22-23页 |
2.2 现有环氧丙烷生产技术 | 第23-25页 |
2.3 钛硅分子筛合成、表征概况 | 第25-30页 |
2.3.1 钛硅分子筛的合成 | 第26-28页 |
2.3.2 TS-1的表征方法 | 第28-30页 |
2.4 TS-1催化丙烯环氧化反应的应用研究 | 第30-35页 |
2.4.1 钛硅沸石成型方法 | 第30-32页 |
2.4.2 TS-1的改性方法 | 第32-33页 |
2.4.3 再生方法 | 第33-34页 |
2.4.4 丙烯环氧化与双氧水生产 | 第34-35页 |
2.5 课题的选择 | 第35-40页 |
第三章 实验部分 | 第40-45页 |
3.1 钛硅分子筛的合成 | 第40-41页 |
3.1.1 合成原料 | 第40页 |
3.1.2 钛硅分子筛合成方法 | 第40-41页 |
3.2 钛硅分子筛的成型方法 | 第41页 |
3.2.1 挤条成型法制备柱状TS-1/SiO_2催化剂 | 第41页 |
3.2.2 薄层TS-1/SiO_2催化剂的制备 | 第41页 |
3.3 钛硅分子筛的表征方法 | 第41-43页 |
3.3.1 XRD测试 | 第41-42页 |
3.3.2 FT-IR谱 | 第42页 |
3.3.3 UV-Vis漫反射光谱 | 第42页 |
3.3.4 扫描电镜(SEM) | 第42页 |
3.3.5 元素组成分析 | 第42页 |
3.3.6 色质连用分析 | 第42-43页 |
3.4 丙烯环氧化反应性能评价 | 第43-45页 |
第四章 廉价体系合成TS-1催化的丙烯环氧化反应中的影响因素 | 第45-78页 |
4.1 引言 | 第45页 |
4.2 钛硅沸石催化的丙烯环氧化反应 | 第45-46页 |
4.3 晶粒大小影响 | 第46-55页 |
4.3.1 不同晶粒大小的TS-1分子筛的表征 | 第47-49页 |
4.3.2 不同晶粒大小的TS-1分子筛的催化性能 | 第49-55页 |
4.4 铝的影响 | 第55-57页 |
4.4.1 不同铝含量钛硅分子筛的表征结果 | 第55-56页 |
4.4.2 不同铝含量钛硅分子筛在间歇釜中催化丙烯环氧化性能 | 第56-57页 |
4.5 钠的作用 | 第57-63页 |
4.5.1 TS-1中微量钠离子的作用 | 第58页 |
4.5.2 原料中钠离子用量的影响 | 第58-60页 |
4.5.3 钠离子对钛硅沸石再生性能的影响 | 第60-61页 |
4.5.4 钠离子的流失 | 第61-63页 |
4.6 催化剂的酸处理 | 第63-67页 |
4.6.1 催化剂酸处理方法 | 第63页 |
4.6.2 酸处理后的TS-1的物化性能 | 第63-65页 |
4.6.3 TS-1分子筛不同酸处理方法的研究 | 第65-67页 |
4.7 环氧丙烷溶剂解效应 | 第67-75页 |
4.7.1 TS-1/SiO_2溶剂解反应 | 第68-69页 |
4.7.2 TS-1中影响环氧丙烷溶剂解的组分确定 | 第69-70页 |
4.7.3 原料中双氧水浓度对环氧丙烷溶剂解反应的影响 | 第70-71页 |
4.7.4 原料中添加酸或碱对环氧丙烷溶剂解反应的影响 | 第71-72页 |
4.7.5 溶剂作用与钛硅分子筛的活化机理 | 第72-75页 |
4.8 小结 | 第75-78页 |
第五章 挤条成型催化剂 | 第78-102页 |
5.1 前言 | 第78-79页 |
5.2 挤条成型方法制备柱状TS-1/SiO_2催化剂的研究 | 第79-83页 |
5.2.1 载体的选择 | 第79-80页 |
5.2.2 活性组分(TS-1)与载体(SiO_2)比例的影响 | 第80-82页 |
5.2.3 TS-1/SiO_2催化剂粒度的影响 | 第82-83页 |
5.3 溶剂效应 | 第83-85页 |
5.4 催化剂的预处理 | 第85-88页 |
5.4.1 酸处理 | 第85-86页 |
5.4.2 硫酸钠处理对丙烯环氧化反应性能的影响 | 第86-88页 |
5.5 原料中微量添加物对丙烯环氧化反应性能的影响 | 第88-91页 |
5.5.1 原料中碳酸钠加入量的影响 | 第88-89页 |
5.5.2 原料中添加物种类的影响 | 第89-91页 |
5.6 操作条件的选择 | 第91-98页 |
5.6.1 温度对反应的影响 | 第91-92页 |
5.6.2 双氧水浓度的影响 | 第92-93页 |
5.6.3 丙烯/双氧水摩尔比对反应的影响 | 第93-94页 |
5.6.4 进料总空速对反应的影响 | 第94-95页 |
5.6.5 操作压力对反应的影响 | 第95页 |
5.6.6 线速对反应的影响 | 第95-97页 |
5.6.7 氨水作为添加物 | 第97-98页 |
5.7 TS-1中微量铝的影响 | 第98-100页 |
5.8 小结 | 第100-102页 |
第六章 薄层TS-1/SiO_2催化剂的研究 | 第102-119页 |
6.1 前言 | 第102页 |
6.2 挤条成型与滚球造粒催化剂的反应性能比较 | 第102-105页 |
6.3 薄层催化剂中氨水添加量的确定与EPO-3的长运转 | 第105-107页 |
6.4 薄层催化剂的焙烧再生 | 第107-109页 |
6.5 不同铝含量薄层催化剂的丙烯环氧化反应性能 | 第109-111页 |
6.6 高负载量的薄层催化剂的条件考察 | 第111-116页 |
6.6.1 进料空速的影响 | 第111-112页 |
6.6.2 反应温度的影响 | 第112页 |
6.6.3 原料中双氧水浓度的影响 | 第112-113页 |
6.6.4 丙烯与双氧水摩尔比的影响 | 第113-114页 |
6.6.5 空塔线速的影响 | 第114页 |
6.6.6 不同加热方式的影响 | 第114-116页 |
6.7 EPO-4薄层催化剂的长运转 | 第116-117页 |
6.8 小结 | 第117-119页 |
第七章 单管实验 | 第119-146页 |
7.1 前言 | 第119-120页 |
7.2 丙烯环氧化反应热效应及单管反应器传热分析 | 第120-127页 |
7.2.1 环氧化主要反应热力学计算的基础数据 | 第120-121页 |
7.2.2 环氧化总包反应热 | 第121-122页 |
7.2.3 绝热温升 | 第122页 |
7.2.4 热稳定性计算方程 | 第122-124页 |
7.2.5 热力学计算依据 | 第124-125页 |
7.2.6 单管传热计算 | 第125-126页 |
7.2.7 反应器稳定性计算 | 第126-127页 |
7.3 单管反应器的阻力降 | 第127-129页 |
7.3.1 列管式固定床反应器阻力计算公式 | 第127-128页 |
7.3.2 单管反应器阻力降计算 | 第128-129页 |
7.4 单管实验方案 | 第129-132页 |
7.5 首次环氧化催化剂EPO-3的单管反应结果 | 第132-138页 |
7.5.1 单管反应器的温升和水夹套撤热效果 | 第132-133页 |
7.5.2 EPO-3单管实验环氧化活性与稳定性 | 第133-134页 |
7.5.3 EPO-3催化剂在单管反应器上选择性 | 第134-135页 |
7.5.4 EPO-3催化剂单管实验中尾气氧浓度 | 第135-136页 |
7.5.5 EPO-3催化剂的放大效应 | 第136页 |
7.5.6 EPO-3催化剂单管实验的物料衡算 | 第136-138页 |
7.6 EPO-4催化剂单管实验 | 第138-144页 |
7.6.1 反应器温升与水夹套撤热 | 第139页 |
7.6.2 反应活性与稳定性 | 第139-140页 |
7.6.3 产物分布与双氧水有效利用率 | 第140-141页 |
7.6.4 EPO-4催化剂的物料衡算 | 第141-143页 |
7.6.5 EPO-4催化剂与EPO-3催化剂比较 | 第143-144页 |
7.7 小结 | 第144-146页 |
第八章 TS-1催化剂失活研究 | 第146-159页 |
8.1 前言 | 第146页 |
8.2 EPO-3部分失活催化剂的溶剂萃取液分析 | 第146-150页 |
8.3 模拟TS-1失活的研究 | 第150-157页 |
8.3.1 模拟失活实验处理方法与丙烯环氧化反应评价结果 | 第151-152页 |
8.3.2 No.3与No.8的色质连用分析结果 | 第152-157页 |
8.4 催化剂失活机理 | 第157-158页 |
8.5 小结 | 第158-159页 |
第九章 结论 | 第159-162页 |
论文的创新点 | 第162-164页 |
致谢 | 第164-165页 |
作者简历 | 第165页 |