摘要 | 第4-5页 |
ABSTRACT | 第5页 |
主要符号表 | 第16-17页 |
1 绪论 | 第17-41页 |
1.1 氢能源发展概况 | 第18-23页 |
1.1.1 物理储氢体系 | 第18-19页 |
1.1.2 化学储氢体系 | 第19-23页 |
1.2 甲酸基储氢体系 | 第23-30页 |
1.2.1 气相甲酸分解制氢 | 第24-26页 |
1.2.2 液相甲酸分解制氢 | 第26-30页 |
1.3 二氧化碳加氢制甲酸(盐) | 第30-35页 |
1.3.1 均相催化CO_2加氢合成甲酸 | 第31-33页 |
1.3.2 多相催化CO_2加氢合成甲酸 | 第33-35页 |
1.4 纳米金催化研究概况 | 第35-39页 |
1.4.1 影响金催化剂活性的因素 | 第35-37页 |
1.4.2 纳米金基催化剂的制备 | 第37-39页 |
1.5 本文主要研究思路 | 第39-41页 |
2 实验部分 | 第41-45页 |
2.1 主要的实验原料及设备 | 第41-42页 |
2.1.1 实验试剂 | 第41-42页 |
2.1.2 实验设备 | 第42页 |
2.2 催化剂表征 | 第42-45页 |
2.2.1 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES) | 第42-43页 |
2.2.2 物理吸附 | 第43页 |
2.2.3 电镜表征 | 第43页 |
2.2.4 X射线光电子能谱(XPS)表征 | 第43页 |
2.2.5 X射线吸收谱(XAS)表征 | 第43页 |
2.2.6 密度泛函理论计算(DFT) | 第43-45页 |
3 席夫碱修饰的Au催化剂在甲酸分解制氢反应中的性能研究 | 第45-62页 |
3.1 引言 | 第45-46页 |
3.2 催化剂制备 | 第46-47页 |
3.3 Au催化剂在甲酸分解反应中的活性评价 | 第47页 |
3.4 催化剂的表征 | 第47-51页 |
3.4.1 NMR表征 | 第47-48页 |
3.4.2 FTIR及XPS表征 | 第48-50页 |
3.4.3 STEM表征 | 第50-51页 |
3.5 结果与讨论 | 第51-58页 |
3.5.1 不同催化剂性能评价 | 第51-53页 |
3.5.2 温度和压力对Au@Schiff-SiO_2催化性能的影响 | 第53-55页 |
3.5.3 甲酸浓度对Au@Schiff-SiO_2催化性能的影响 | 第55-56页 |
3.5.4 Au粒径对Au@Schiff-SiO_2催化性能的影响 | 第56-57页 |
3.5.5 Au@Schiff-SiO_2稳定性测试 | 第57-58页 |
3.6 Au@Schiff-SiO_2催化甲酸分解机理研究 | 第58-61页 |
3.6.1 不同添加剂对Au@Schiff-SiO_2性能的影响 | 第58-59页 |
3.6.2 Au@Schiff-SiO_2直接催化HCOOK分解的性能 | 第59-60页 |
3.6.3 Au@Schiff-SiO_2催化甲酸分解机理 | 第60-61页 |
3.7 本章小结 | 第61-62页 |
4 席夫碱修饰的金催化剂在CO_2加氢合成甲酸中的催化性能研究 | 第62-81页 |
4.1 引言 | 第62-63页 |
4.2 催化剂的制备 | 第63-65页 |
4.3 CO_2加氢合成甲酸反应评价 | 第65-66页 |
4.4 催化剂表征 | 第66-70页 |
4.4.1 ICP-AES及STEM表征 | 第66-67页 |
4.4.2 XPS表征 | 第67-68页 |
4.4.3 NMR表征 | 第68-69页 |
4.4.4 N_2物理吸附-脱附 | 第69-70页 |
4.5 结果与讨论 | 第70-78页 |
4.5.1 不同Au催化剂活性测试 | 第70-72页 |
4.5.2 反应路径考察 | 第72页 |
4.5.3 催化剂表面氮物种对CO_2的吸/脱附性能 | 第72-74页 |
4.5.4 原位DRIFTS | 第74-75页 |
4.5.5 反应动力学测试 | 第75-77页 |
4.5.6 循环稳定性测试 | 第77-78页 |
4.6 Au/SiO_2-Schiff催化CO_2加氢机理研究 | 第78-80页 |
4.7 本章小结 | 第80-81页 |
5 固相还原法金纳米团簇的可控制备及其催化性能研究 | 第81-93页 |
5.1 引言 | 第81-82页 |
5.2 催化剂制备 | 第82页 |
5.3 固相还原法机理探究 | 第82-89页 |
5.3.1 基于固相还原法Au纳米团簇的制备 | 第83-85页 |
5.3.2 还原剂类型对Au粒子分布的影响 | 第85-86页 |
5.3.3 空气湿度对Au粒子分布的影响 | 第86-87页 |
5.3.4 担载量对Au粒子分布的影响 | 第87-89页 |
5.4 结果与讨论 | 第89-92页 |
5.4.1 Au粒子尺寸对Au/SiO_2-Schiff性能的影响 | 第89-91页 |
5.4.2 XPS分析 | 第91-92页 |
5.5 本章小结 | 第92-93页 |
6 结论与展望 | 第93-96页 |
6.1 结论 | 第93-94页 |
6.2 创新点 | 第94页 |
6.3 展望 | 第94-96页 |
参考文献 | 第96-110页 |
攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第110-111页 |
致谢 | 第111-112页 |
作者简介 | 第112页 |