| 摘要 | 第2-3页 |
| Abstract | 第3-4页 |
| 引言 | 第7-8页 |
| 1 研究背景 | 第8-26页 |
| 1.1 温室效应及二氧化碳利用 | 第8-9页 |
| 1.1.1 温室效应的产生及影响 | 第8页 |
| 1.1.2 二氧化碳的资源化利用 | 第8-9页 |
| 1.2 均相催化二氧化碳生成甲醇的研究 | 第9-22页 |
| 1.2.1 均相催化二氧化碳氢化生成甲醇 | 第10-14页 |
| 1.2.2 均相催化二氧化碳硅氢化生成甲醇 | 第14页 |
| 1.2.3 均相催化二氧化碳硼氢化 | 第14-22页 |
| 1.3 本文研究思路 | 第22-26页 |
| 1.3.1 二氧化碳的硼氢化反应 | 第22-24页 |
| 1.3.2 二氧化碳的氢化反应 | 第24-26页 |
| 2 路易斯酸协同过渡金属配合物催化二氧化碳氢化制备甲醇 | 第26-53页 |
| 2.1 实验药品及纯化方法 | 第26-31页 |
| 2.2 实验仪器 | 第31-32页 |
| 2.3 配体的合成 | 第32-36页 |
| 2.3.1 配体1a的合成 | 第32-33页 |
| 2.3.2 配体1d的合成 | 第33-34页 |
| 2.3.3 配体1e的合成 | 第34-35页 |
| 2.3.4 配体1f的合成 | 第35-36页 |
| 2.4 配合物的合成 | 第36-39页 |
| 2.4.1 配合物2a的合成 | 第36页 |
| 2.4.2 配合物2b的合成 | 第36-37页 |
| 2.4.3 配合物2c的合成 | 第37页 |
| 2.4.4 配合物2d的合成 | 第37-38页 |
| 2.4.5 配合物2e的合成 | 第38页 |
| 2.4.6 配合物2f的合成 | 第38-39页 |
| 2.4.7 配合物2g的合成 | 第39页 |
| 2.5 二氧化碳氢化反应的一般过程 | 第39-45页 |
| 2.5.1 催化反应的一般过程 | 第40-41页 |
| 2.5.2 GC甲醇标准曲线的绘制及反应样品中甲醇含量计算方法 | 第41-43页 |
| 2.5.3 ~1H NMR样品的配制及样品中甲醇、甲酸含量计算方法 | 第43-44页 |
| 2.5.4 HPLC甲酸标准曲线的绘制及反应样品中甲酸含量计算方法 | 第44-45页 |
| 2.6 四氢呋喃中的二氧化碳氢化反应 | 第45-48页 |
| 2.7 水相中的二氧化碳氢化反应 | 第48-50页 |
| 2.8 乙腈中的二氧化碳氢化反应 | 第50-51页 |
| 2.9 二氧六环中的二氧化碳氢化反应 | 第51-52页 |
| 2.10 小结 | 第52-53页 |
| 3 廉价金属配合物催化二氧化碳与硼氢化钠反应制备甲醇 | 第53-67页 |
| 3.1 配体的选择及合成 | 第53-54页 |
| 3.2 二氧化碳硼氢化反应的一般过程 | 第54-58页 |
| 3.2.1 二氧化碳与硼氢化钠反应条件的选择 | 第54页 |
| 3.2.2 配体溶液的制备 | 第54页 |
| 3.2.3 催化反应的一般实验步骤 | 第54-55页 |
| 3.2.4 GC甲醇标准曲线的绘制及反应样品中甲醇含量计算方法 | 第55-56页 |
| 3.2.5 ~1 HNMR样品的配制及样品中甲醇、甲酸含量计算方法 | 第56页 |
| 3.2.6 HPLC甲酸标准曲线的绘制及样品中甲酸含量计算方法 | 第56-57页 |
| 3.2.7 甲醇的产率及转化数的计算方法 | 第57-58页 |
| 3.2.8 原位红外跟踪检测二氧化碳的硼氢化反应 | 第58页 |
| 3.2.9 核磁探究机理的方法 | 第58页 |
| 3.3 二氧化碳硼氢化反应 | 第58-66页 |
| 3.3.1 金属盐的筛选 | 第58-60页 |
| 3.3.2 配体种类的筛选 | 第60-61页 |
| 3.3.3 溶剂、阴离子种类对催化反应的影响 | 第61-62页 |
| 3.3.4 催化剂的量与反应时间对催化反应的影响 | 第62-64页 |
| 3.3.5 反应机理探究 | 第64-66页 |
| 3.4 小结 | 第66-67页 |
| 4 结论 | 第67-69页 |
| 参考文献 | 第69-74页 |
| 附录A 化合物表征谱图 | 第74-85页 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 | 第85-86页 |
| 致谢 | 第86-88页 |
