摘要 | 第8-10页 |
Abstract | 第10-11页 |
第一章 文献综述 | 第12-26页 |
1.1 前言 | 第12页 |
1.2 磁性材料在不对称催化中的应用 | 第12-13页 |
1.3 磁性材料负载J?rgensen-Hayashi型有机手性催化剂 | 第13-17页 |
1.3.1 J?rgensen-Hayashi型有机手性催化剂在不对称催化中的应用 | 第13-14页 |
1.3.2 磁性材料负载J?rgensen-Hayashi型有机手性催化剂在不对称Michael加成反应中的研究 | 第14-17页 |
1.4 磁性材料负载Cinchona Alkaloid衍生有机手性催化剂 | 第17-20页 |
1.4.1 Cinchona Alkaloid衍生有机手性催化剂在不对称催化中的应用 | 第17-18页 |
1.4.2 磁性材料负载Cinchona Alkaloid衍生有机手性催化剂在不对称催化中的研究 | 第18-20页 |
1.5 空壳微球在不对称催化中的应用 | 第20-24页 |
1.5.1 二氧化硅空壳微球 | 第20-21页 |
1.5.2 二氧化硅有机复合空核微球在不对称催化中的应用 | 第21-24页 |
1.6 选题的目的及意义 | 第24-26页 |
1.6.1 磁性固体酸用于催化不对称Aldol反应 | 第24页 |
1.6.2 磁性材料负载J?rgensen-Hayashi催化剂实现重复使用性的新技术 | 第24-25页 |
1.6.3 MNPs负载Cinchona Alkaloid衍生催化剂实现催化不对称a-胺化反应 | 第25页 |
1.6.4 二氧化硅空壳微球负载双手性有机催化剂的新技术 | 第25-26页 |
第二章 纳米磁性固体酸SO_4~(2-)/Zr(OH)_4-Fe_3O_4催化的水相不对称Aldol反应 | 第26-37页 |
2.1 前言 | 第26页 |
2.2 实验部分 | 第26-27页 |
2.2.1 纳米磁性固体酸SO_4~(2-)/Zr(OH)_4-Fe_3O_4的制备 | 第26-27页 |
2.2.2 催化剂的表征 | 第27页 |
2.2.3 纳米磁性固体酸SO_4~(2-)含量的测定 | 第27页 |
2.2.4 不对称Aldol反应的一般方法 | 第27页 |
2.3 结果与讨论 | 第27-31页 |
2.3.1 纳米磁性固体酸的化学成分 | 第27-28页 |
2.3.2 VSM分析 | 第28页 |
2.3.3 TG-DSC分析 | 第28-29页 |
2.3.4 NH_3-TPD分析 | 第29-30页 |
2.3.5 表面形貌及多孔结构分析 | 第30-31页 |
2.3.6 XRD分析 | 第31页 |
2.4 纳米磁性固体酸在水相不对称Aldol反应的性能研究 | 第31-35页 |
2.4.1 反应温度和不同磁性固体酸对催化性能的影响 | 第32-33页 |
2.4.2 焙烧温度和纳米磁性固体酸用量对催化性能的影响 | 第33-34页 |
2.4.3 底物拓展 | 第34页 |
2.4.4 催化剂的回收和重复使用 | 第34-35页 |
2.4.5 水相不对称Aldol反应的放大实验 | 第35页 |
2.5 本章小结 | 第35-37页 |
第三章 磁性材料负载J?rgensen-Hayashi有机手性催化剂的合成及其在不对称Michael加成反应中的应用 | 第37-65页 |
3.1 前言 | 第37-38页 |
3.2 实验部分 | 第38-45页 |
3.2.1 仪器和试剂 | 第38-39页 |
3.2.2 有机手性催化剂Pro的合成 | 第39-42页 |
3.2.2.1 化合物 1a的合成 | 第39-40页 |
3.2.2.2 化合物 1b的合成 | 第40页 |
3.2.2.3 化合物 1c的合成 | 第40-41页 |
3.2.2.4 化合物 1d的合成 | 第41页 |
3.2.2.5 化合物Pro的合成 | 第41-42页 |
3.2.3 磁性材料负载有机手性催化剂Pro的制备 | 第42-43页 |
3.2.3.1 硅酸酯ProTMS的合成 | 第42页 |
3.2.3.2 磁性载体Fe_3O_4(I)、Fe_3O_4(I)/PVP的制备 | 第42-43页 |
3.2.3.3 磁性载体Fe_3O_4(II)、Fe_3O_4(II)/PVP的制备 | 第43页 |
3.2.3.4 磁性载体Fe_3O_4(III)、Fe_3O_4(III)/PVP的制备 | 第43页 |
3.2.3.5 多相催化剂的制备 | 第43页 |
3.2.4 (E)-硝基烯类衍生物的合成 | 第43-44页 |
3.2.5 Michael加成外消旋体的制备 | 第44-45页 |
3.2.6 不对称Michael加成催化反应的一般步骤 | 第45页 |
3.2.7 催化剂的重复使用 | 第45页 |
3.3 结果与讨论 | 第45-60页 |
3.3.1 磁性材料负载催化剂的表征 | 第45-54页 |
3.3.1.1 红外光谱分析 | 第45-47页 |
3.3.1.2 元素分析 | 第47-48页 |
3.3.1.3 热重分析 | 第48-50页 |
3.3.1.4 N_2吸附-脱附比表面分析 | 第50-51页 |
3.3.1.5 形貌分析 | 第51-52页 |
3.3.1.6 X-射线衍射及磁化率分析 | 第52-54页 |
3.3.2 磁性材料负载催化剂在不对称Michael加成反应中的应用 | 第54-60页 |
3.3.2.1 催化剂结构与表面形貌对催化性能的影响 | 第54-55页 |
3.3.2.2 催化剂用量及添加剂对催化性能的影响 | 第55-56页 |
3.3.2.3 反应温度对催化性能的影响 | 第56-57页 |
3.3.2.4 反应底物扩展 | 第57页 |
3.3.2.5 催化剂的重复回收使用性 | 第57-59页 |
3.3.2.6 催化剂失活探究 | 第59-60页 |
3.4 Michael加成催化产物的表征数据 | 第60-63页 |
3.5 本章小结 | 第63-65页 |
第四章 MNPs-Fe_3O_4负载Cinchona Alkaloid衍生伯胺有机手性催化剂的合成及其在在不对称a-胺化反应中的应用 | 第65-94页 |
4.1 前言 | 第65-66页 |
4.2 实验部分 | 第66-72页 |
4.2.1 仪器和试剂 | 第66-67页 |
4.2.2 二苯基脯氨醇硅醚的合成 | 第67-68页 |
4.2.3 Cinchona Alkaloid衍生伯胺有机手性催化剂QDNH_2的合成 | 第68-69页 |
4.2.4 MNPs-Fe_3O_4负载有机手性催化剂QDNH_2的制备 | 第69-71页 |
4.2.4.1 硅酸酯MPTMS-QDNH_2的合成 | 第69页 |
4.2.4.2 磁性微球Fe_3O_4@SiO_2的制备 | 第69页 |
4.2.4.3 催化剂Fe_3O_4@SiO_2&MPTMS+QDNH_2的制备 | 第69-70页 |
4.2.4.4 催化剂Fe_3O_4@SiO_2&MPTMS-QDNH_2的制备 | 第70页 |
4.2.4.5 催化剂Fe_3O_4@SiO_2 | 第70页 |
4.2.4.6 催化剂Fe_3O_4@SiO_2 | 第70-71页 |
4.2.5 外消旋体的制备 | 第71页 |
4.2.6 不对称a-胺化反应的一般步骤 | 第71-72页 |
4.3 结果与讨论 | 第72-84页 |
4.3.1 MNPs-Fe_3O_4负载催化剂的表征 | 第72-79页 |
4.3.1.1 红外光谱分析 | 第72-73页 |
4.3.1.2 元素分析 | 第73-74页 |
4.3.1.3 热重分析 | 第74-76页 |
4.3.1.4 N_2吸附-脱附法比表面分析 | 第76-77页 |
4.3.1.5 X-射线衍射及磁化率分析 | 第77-79页 |
4.3.1.6 形貌分析 | 第79页 |
4.3.2 MNPs-Fe_3O_4负载催化剂在不对称a-胺化反应中的应用 | 第79-84页 |
4.3.2.1 催化剂的筛选及反应条件的优化 | 第79-81页 |
4.3.2.2 反应底物扩展 | 第81-82页 |
4.3.2.3 催化剂的重复使用性 | 第82-83页 |
4.3.2.4 催化剂失活探究 | 第83-84页 |
4.4 催化产物表征 | 第84-92页 |
4.4.1 底物Michael加成产物液相数据 | 第84-88页 |
4.4.2 不对称a-胺化反应产物表征 | 第88-92页 |
4.5 本章小结 | 第92-94页 |
第五章 二氧化硅空壳微球负载双手性有机催化剂的合成及其在不对称Michael-a-胺化串联反应中的应用 | 第94-103页 |
5.1 引言 | 第94-97页 |
5.1.1 催化剂QD在串联反应中的不利影响 | 第94-95页 |
5.1.2 二氧化硅空壳微球负载双层双手性有机催化剂的新技术 | 第95-97页 |
5.2 实验部分 | 第97-99页 |
5.2.1 仪器及试剂 | 第97页 |
5.2.2 纳米微球PS-MM的制备 | 第97页 |
5.2.3 TEOS制备的单层二氧化硅复合空壳微球TEOS/SiO_2-QD | 第97-98页 |
5.2.3.1 壳核微球PS@TEOS/SiO_2-QD的制备 | 第97-98页 |
5.2.3.2 空壳微球TEOS/SiO_2-QD的制备 | 第98页 |
5.2.4 TEOS制备的双层二氧化硅复合空壳微球TEOS/SiO_2-QD-Pro | 第98-99页 |
5.2.4.1 壳核微球PS@TEOS/SiO_2-QD-Pro的制备 | 第98-99页 |
5.2.4.2 空壳微球TEOS/SiO_2-QD-Pro的制备 | 第99页 |
5.3 结果与讨论 | 第99-102页 |
5.3.1 催化剂的形貌分析 | 第99-101页 |
5.3.2 二氧化硅复合空壳微球在Michael加成反应中的催化活性 | 第101-102页 |
5.4 本章小结 | 第102-103页 |
第六章 结论与展望 | 第103-106页 |
参考文献 | 第106-119页 |
附录:有机手性催化剂及催化产物谱图 | 第119-169页 |
致谢 | 第169-170页 |
硕士期间发表论文 | 第170页 |