| 摘要 | 第3-7页 |
| ABSTRACT | 第7-12页 |
| 第一章 文献综述 | 第18-46页 |
| 1.1 氢能研究现状 | 第18-19页 |
| 1.1.1 氢能的制取 | 第18-19页 |
| 1.2 乙醇重整制氢的研究进展 | 第19-22页 |
| 1.2.1 乙醇制氢反应机制 | 第19-21页 |
| 1.2.2 乙醇制氢反应积碳分析 | 第21-22页 |
| 1.3 乙醇水蒸气重整催化剂的研究现状 | 第22-31页 |
| 1.3.1 活性金属种类 | 第22-28页 |
| 1.3.1.1 贵金属型催化剂 | 第23-24页 |
| 1.3.1.2 过渡金属型催化剂 | 第24-28页 |
| 1.3.1.3 合金型催化剂 | 第28页 |
| 1.3.2 催化剂载体种类 | 第28-29页 |
| 1.3.3 负载型催化剂制备方法 | 第29-31页 |
| 1.4 多级孔分子筛 | 第31-35页 |
| 1.4.1 多级孔分子筛的合成 | 第31-34页 |
| 1.4.1.1 “自上而下”的合成方式 | 第32-33页 |
| 1.4.1.2 “自下而上”的合成方式 | 第33-34页 |
| 1.4.2 多级孔分子筛的应用 | 第34-35页 |
| 1.5 本论文的设计思路及研究内容 | 第35-38页 |
| 1.5.1 课题的设计思路及意义 | 第35-36页 |
| 1.5.2 研究内容 | 第36-38页 |
| 1.5.2.1 双子表面活性剂制备多级孔分子筛 | 第36-37页 |
| 1.5.2.2 乙醇重整制氢 | 第37-38页 |
| 1.6 参考文献 | 第38-46页 |
| 第二章 实验装置和实验方法 | 第46-52页 |
| 2.1 实验试剂和仪器 | 第46-48页 |
| 2.1.1 实验试剂 | 第46-47页 |
| 2.1.2 实验气体 | 第47页 |
| 2.1.3 实验仪器 | 第47-48页 |
| 2.2 催化剂的制备 | 第48页 |
| 2.3 催化剂的评价 | 第48-49页 |
| 2.3.1 实验仪器 | 第48-49页 |
| 2.3.2 实验装置 | 第49页 |
| 2.4 物质的表征 | 第49-52页 |
| 2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) | 第49页 |
| 2.4.2 扫描电子显微镜(SEM) | 第49-50页 |
| 2.4.3 透射电子显微镜(TEM) | 第50页 |
| 2.4.4 N_2吸附脱附仪(BET) | 第50页 |
| 2.4.5 H_2程序升温还原(H_2-TPR) | 第50页 |
| 2.4.6 热重-差热分析(TG/DTA) | 第50页 |
| 2.4.7 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第50页 |
| 2.4.8 原子吸收光谱(AAS) | 第50页 |
| 2.4.9 红外光谱测试分析(FT-IR) | 第50-51页 |
| 2.4.10 核磁共振测试分析(NMR) | 第51-52页 |
| 第三章 双模板一步合成多级孔Beta分子筛 | 第52-78页 |
| 3.1 引言 | 第52-53页 |
| 3.2 实验部分 | 第53-55页 |
| 3.2.1 合成对称型双子季铵盐阳离子表面活性剂[C_(12)H_(25)(CH_3)_2N~+(CH_2)_6N~+(CH_3)_2C_(12)H_(25)][Br~-]_2(C_(12-6-12)Br): | 第53页 |
| 3.2.2 多级孔Beta分子筛(MBeta)的合成 | 第53-54页 |
| 3.2.3 产物的表征 | 第54页 |
| 3.2.4 催化反应 | 第54-55页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第55-74页 |
| 3.3.1 双模板法合成多级孔Beta分子筛 | 第55-58页 |
| 3.3.2 C_(12-6-12)Br含量对孔道结构的调节能力 | 第58-63页 |
| 3.3.3 晶化时间对MBeta的影响 | 第63-71页 |
| 3.3.4 乙醇脱水反应 | 第71-74页 |
| 3.4 结论 | 第74页 |
| 3.5 参考文献 | 第74-78页 |
| 第四章 镍基催化剂的合成及其在乙醇水蒸气重整催化性能研究 | 第78-100页 |
| 4.1 引言 | 第78-79页 |
| 4.2 实验部分 | 第79-80页 |
| 4.2.1 催化剂的合成 | 第79-80页 |
| 4.2.1.1 合成多级孔Beta分子筛(MBeta) | 第79页 |
| 4.2.1.2 催化剂Ni-MBeta和Ni-Beta的制备 | 第79-80页 |
| 4.2.1.2.1 溶胶凝胶等体积浸渍法(SIWI) | 第79页 |
| 4.2.1.2.2 等体积浸渍法(IWI) | 第79-80页 |
| 4.2.2 表征方法 | 第80页 |
| 4.2.3 催化性能评价 | 第80页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第80-95页 |
| 4.3.1 催化剂的表征 | 第80-87页 |
| 4.3.1.1 催化剂形貌分析 | 第80-82页 |
| 4.3.1.2 BET测试结果 | 第82-84页 |
| 4.3.1.3 XRD表征 | 第84-85页 |
| 4.3.1.4 H_2-TPR表征 | 第85-87页 |
| 4.3.2 乙醇水蒸气重整的催化效果 | 第87-92页 |
| 4.3.2.1 载体效应研究 | 第87-88页 |
| 4.3.2.2 负载方式对ESR催化性能的影响 | 第88-89页 |
| 4.3.2.3 负载量对ESR催化性能的影响 | 第89-91页 |
| 4.3.2.4 稳定性测试 | 第91-92页 |
| 4.3.3 反应后催化剂结构分析 | 第92-94页 |
| 4.3.3.1 XRD表征 | 第92-93页 |
| 4.3.3.2 反应后催化剂形貌分析 | 第93-94页 |
| 4.3.4 Ni-MBeta(G)乙醇重整制氢反应机理分析 | 第94-95页 |
| 4.4 结论 | 第95页 |
| 4.5 参考文献 | 第95-100页 |
| 第五章 双功能模板剂一步合成多级孔Beta分子筛及其在乙醇水蒸气重整催化性能研究 | 第100-120页 |
| 5.1 引言 | 第100页 |
| 5.2 实验部分 | 第100-102页 |
| 5.2.1 催化剂制备 | 第101-102页 |
| 5.2.1.1 合成不对称双子季铵盐[C_(12)H_(25)(CH_3)_2N~+(CH_2)_2N~+(CH_3)_2C_2H_5][Br~-]_2(C_(12-2-2)) | 第101页 |
| 5.2.1.2 多级孔Beta分子筛载体(MBeta)的制备 | 第101页 |
| 5.2.1.3 Ca/Ni-MBeta及Ni-MBeta催化剂的制备 | 第101-102页 |
| 5.2.2 表征手段 | 第102页 |
| 5.2.3 乙醇水蒸气重整制氢 | 第102页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第102-117页 |
| 5.3.1 催化剂的表征 | 第103-107页 |
| 5.3.2 乙醇水蒸气重整制氢 | 第107-117页 |
| 5.3.2.1 含载体中钙助剂对催化剂的影响 | 第107-109页 |
| 5.3.2.2 不同钙负载方式对催化剂催化性能的影响 | 第109-114页 |
| 5.3.2.3 浓度梯度差对催化活性的影响 | 第114-115页 |
| 5.3.2.4 10Ni-MBeta(DI)和15Ni-MBeta(DI)催化剂的稳定性测试 | 第115-116页 |
| 5.3.2.5 Ni-MBeta(DI)催化剂反应机理推断 | 第116-117页 |
| 5.4 结论 | 第117页 |
| 5.5 参考文献 | 第117-120页 |
| 第六章 类核壳结构镍基催化剂及其在乙醇水蒸气重整催化性能研究 | 第120-134页 |
| 6.1 引言 | 第120-121页 |
| 6.2 实验部分 | 第121-123页 |
| 6.2.1 催化剂制备 | 第121-122页 |
| 6.2.1.1 合成双子季铵碱[C_(12)H_(25)(CH_3)_2N~+(CH_2)_6N~+(CH_3)_2C_(12)H_(25)][OH~-]_2(C_(12-6-12)OH) | 第121页 |
| 6.2.1.2 多级孔Beta分子筛(OH-MBeta)的制备 | 第121页 |
| 6.2.1.3 OH-NiNPs/MBeta催化剂的制备 | 第121-122页 |
| 6.2.2 表征手段 | 第122页 |
| 6.2.3 乙醇水蒸气重整制氢 | 第122-123页 |
| 6.3 结果与讨论 | 第123-131页 |
| 6.3.1 载体的表征 | 第123-126页 |
| 6.3.2 类核壳结构镍基催化剂的表征 | 第126-129页 |
| 6.3.3 乙醇重整制氢性能测试 | 第129-131页 |
| 6.3.3.1 ESR催化性能研究 | 第129-130页 |
| 6.3.3.2 催化后催化剂表征 | 第130-131页 |
| 6.4 结论 | 第131页 |
| 6.5 参考文献 | 第131-134页 |
| 第七章 双功能模板一步合成多级孔丝光沸石及方沸石 | 第134-148页 |
| 7.1 引言 | 第134页 |
| 7.2 实验部分 | 第134-135页 |
| 7.2.1 合成不对称双子季铵盐阳离子表面活性剂[C_(18)H_(37)(CH_3)_2N~+(CH_2)_2N~+(CH_3)_2C_8H_(17)][Br~-]_2(C_(18-2-8)) | 第134-135页 |
| 7.2.2 多级孔MOR分子筛的合成 | 第135页 |
| 7.2.3 多级孔方沸石的合成 | 第135页 |
| 7.2.4 产物的表征 | 第135页 |
| 7.2.5 催化性能测试 | 第135页 |
| 7.3 结果与讨论 | 第135-144页 |
| 7.3.1 MMOR和CMOR的表征 | 第136-140页 |
| 7.3.2 MMOR和CMOR乙醇脱水反应性能研究 | 第140-141页 |
| 7.3.3 MANA的表征 | 第141-144页 |
| 7.4 结论 | 第144页 |
| 7.5 参考文献 | 第144-148页 |
| 第八章 结论与展望 | 第148-152页 |
| 8.1 结论 | 第148-150页 |
| 8.2 展望 | 第150-152页 |
| 附录Ⅰ | 第152-156页 |
| 致谢 | 第156-158页 |
| 攻读博士期间发表的学术论文 | 第158-162页 |
| 博士学位论文独创性说明 | 第162页 |
