摘要 | 第4-5页 |
ABSTRACT | 第5页 |
第一章 绪论 | 第9-29页 |
1.1 引言 | 第9-10页 |
1.2 烯烃生产工艺 | 第10-16页 |
1.2.1 蒸汽裂解制乙烯和丙烯的工艺 | 第10页 |
1.2.2 催化裂化生产丙烯的工艺 | 第10页 |
1.2.3 丙烷脱氢制烯烃(丙烯)工艺 | 第10-11页 |
1.2.4 甲醇制烯烃工艺 | 第11-14页 |
1.2.5 甲烷制烯烃工艺 | 第14-16页 |
1.3 氯代甲烷制烯烃催化材料的研究 | 第16-20页 |
1.3.1 SAPO-34 分子筛催化剂 | 第17-18页 |
1.3.2 ZSM-5 分子筛催化剂 | 第18-19页 |
1.3.3 ZSM-35 分子筛 | 第19-20页 |
1.4 氯代甲烷制取烯烃的反应机理 | 第20-25页 |
1.4.1 MTO反应机理 | 第21-22页 |
1.4.2 氯代甲烷制烯烃的反应机理 | 第22-25页 |
1.5 分子筛催化剂的改性方法 | 第25-27页 |
1.5.1 水蒸气处理 | 第26页 |
1.5.2 金属改性 | 第26页 |
1.5.3 碱的处理 | 第26-27页 |
1.5.4 F处理 | 第27页 |
1.6 论文的目标和思路 | 第27-29页 |
第二章 实验部分 | 第29-37页 |
2.1 实验原料与仪器 | 第29-30页 |
2.1.1 实验原料 | 第29页 |
2.1.2 实验仪器 | 第29-30页 |
2.2 催化剂的制备 | 第30-31页 |
2.2.1 Na-ZSM-35 分子筛的制备 | 第30页 |
2.2.2 H-ZSM-35 分子筛的制备 | 第30-31页 |
2.2.3 氟改性H-ZSM-35 分子筛的制备 | 第31页 |
2.3 催化剂的表征 | 第31-33页 |
2.3.1 扫描电镜分析(SEM) | 第31页 |
2.3.2 X射线衍射仪分析(XRD) | 第31页 |
2.3.3 分子筛酸性测定(NH_3-TPD) | 第31-32页 |
2.3.4 低温氩气物理吸脱附 | 第32页 |
2.3.5 硅固体核磁共振谱(~(29)Si MAS NMR)和铝固体核磁共振谱(~(27)Al MAS NMR) | 第32页 |
2.3.6 电感耦合等离子体(ICP)光谱 | 第32页 |
2.3.7 X射线荧光光谱 | 第32-33页 |
2.3.8 红外光谱(FT-IR) | 第33页 |
2.4 氯代甲烷制烯烃反应催化性能评价 | 第33-37页 |
2.4.1 实验装置 | 第33页 |
2.4.2 实验操作步骤 | 第33-34页 |
2.4.3 反应尾气分析 | 第34-35页 |
2.4.4 反应性能的计算方法 | 第35-37页 |
第三章 F改性的H-ZSM-35 催化氯代甲烷制丙烯反应性能与表征结果构效关系的探究 | 第37-59页 |
3.1 引言 | 第37页 |
3.2 硅铝比(Si/Al)对H-ZSM-35 催化性能的影响 | 第37-38页 |
3.3 反应条件对H-ZSM-35 催化性能的影响 | 第38-39页 |
3.3.1 温度对H-ZSM-35 催化性能的影响 | 第38-39页 |
3.3.2 分压对H-ZSM-35 催化性能的影响 | 第39页 |
3.4 改性H-ZSM-35 催化剂上氯代甲烷制丙烯反应结果 | 第39-45页 |
3.4.1 F改性对H-ZSM-35 反应性能的影响 | 第39-40页 |
3.4.2 F改性H-ZSM-35 催化氯代甲烷制丙烯随时间的变化结果 | 第40-44页 |
3.4.3 催化剂反应寿命的探究 | 第44页 |
3.4.4 商品H-ZSM-35 催化性能的探究 | 第44-45页 |
3.5 F改性H-ZSM-35 的表征结果 | 第45-57页 |
3.5.1 F改性H-ZSM-35 催化剂结晶度表征 | 第45-47页 |
3.5.2 F改性H-ZSM-35 催化剂的形貌表征 | 第47-48页 |
3.5.3 F改性H-ZSM-35 的酸量表征 | 第48-49页 |
3.5.4 F改性H-ZSM-35 催化剂的酸性表征 | 第49-51页 |
3.5.5 F改性H-ZSM-35 催化剂上Al配位环境的考察 | 第51-52页 |
3.5.6 F改性H-ZSM-35 催化剂上Si配位环境的考察 | 第52-53页 |
3.5.7 F处理H-ZSM-35 催化剂中元素含量测定 | 第53页 |
3.5.8 F 改性 H-ZSM-35 催化剂孔结构及比表面积的考察 | 第53-57页 |
3.6 F处理H-ZSM-35 催化剂的构效关联分析 | 第57-58页 |
3.7 本章小结 | 第58-59页 |
第四章 结论与展望 | 第59-61页 |
4.1 结论 | 第59页 |
4.2 展望 | 第59-61页 |
参考文献 | 第61-69页 |
致谢 | 第69-71页 |
攻读硕士学位期间的科研成果 | 第71-72页 |