| 摘要 | 第1-7页 |
| ABSTRACT | 第7-16页 |
| 第一章 前言 | 第16-18页 |
| 第二章 文献综述 | 第18-57页 |
| ·CO_2 的减排及化学转化 | 第18-19页 |
| ·二甲醚的性质和用途 | 第19-22页 |
| ·作为气雾剂和制冷剂 | 第20页 |
| ·作为替代燃料 | 第20-21页 |
| ·作为化工原料 | 第21-22页 |
| ·二甲醚的生产技术 | 第22-24页 |
| ·甲醇脱水法制二甲醚 | 第22-23页 |
| ·合成气一步法制二甲醚 | 第23页 |
| ·CO_2 加氢法制二甲醚 | 第23-24页 |
| ·CO_2 加氢合成二甲醚催化剂的研究动态 | 第24-26页 |
| ·CO_2 加氢合成甲醇催化剂的研究动态 | 第26-36页 |
| ·贵金属催化剂 | 第26-27页 |
| ·Cu-ZnO 基催化剂 | 第27-34页 |
| ·以其它载体制备的催化剂 | 第34-36页 |
| ·甲醇脱水制二甲醚催化剂的研究动态 | 第36-38页 |
| ·甲醇脱水的活性中心 | 第36页 |
| ·甲醇直接脱水制二甲醚过程 | 第36-37页 |
| ·合成气制二甲醚过程 | 第37-38页 |
| ·CO_2 加氢制二甲醚过程 | 第38页 |
| ·CO_2 加氢合成二甲醚动力学的研究动态 | 第38-46页 |
| ·CO_2 加氢合成甲醇的动力学 | 第38-40页 |
| ·甲醇脱水合成二甲醚的动力学 | 第40-42页 |
| ·合成气一步法合成二甲醚的动力学 | 第42-45页 |
| ·CO_2 加氢合成二甲醚的动力学 | 第45-46页 |
| ·本章小结 | 第46页 |
| 参考文献 | 第46-57页 |
| 第三章 实验部分 | 第57-64页 |
| ·实验装置及流程 | 第57-58页 |
| ·催化剂的制备 | 第58-61页 |
| ·主要化学试剂 | 第58-59页 |
| ·Cu-ZnO-Al2O_3/固体酸催化剂的制备 | 第59页 |
| ·Cu-ZnO-(Promoter)/HZSM-5 催化剂的制备 | 第59-60页 |
| ·Cu-ZnO-Al_2O_3-Si0_2-(Promoter)催化剂的制备 | 第60-61页 |
| ·催化剂的表征 | 第61-62页 |
| ·X 射线衍射(XRD) | 第61页 |
| ·比表面积(BET) | 第61页 |
| ·扫描电镜(SEM) | 第61页 |
| ·透射电镜(TEM) | 第61页 |
| ·X 射线光电子能谱(XPS) | 第61-62页 |
| ·程序升温H_2 还原(H_2-TPR) | 第62页 |
| ·程序升温NH_3脱附(NH_3-TPD) | 第62页 |
| ·程序升温 H_2 脱附(H_2-TPD) | 第62页 |
| ·程序升温 CO_2 脱附(CO_2-TPD) | 第62页 |
| ·催化剂的活性评价 | 第62-63页 |
| ·反应产物的分析方法 | 第63页 |
| 参考文献 | 第63-64页 |
| 第四章 CO_2 加氢合成二甲醚过程的热力学分析 | 第64-76页 |
| ·热力学平衡计算 | 第64-68页 |
| ·逸度系数的计算 | 第66-67页 |
| ·平衡常数的计算 | 第67-68页 |
| ·结果与讨论 | 第68-74页 |
| ·反应温度对热力学平衡的影响 | 第68-69页 |
| ·反应压力对热力学平衡的影响 | 第69-70页 |
| ·氢碳比对热力学平衡的影响 | 第70页 |
| ·进料气中第三组分的影响 | 第70-74页 |
| ·本章小结 | 第74-75页 |
| 参考文献 | 第75-76页 |
| 第五章 脱水组分对 CO_2 加氢合成二甲醚的影响 | 第76-88页 |
| ·实验部分 | 第76-77页 |
| ·催化剂的制备 | 第76页 |
| ·催化剂的表征 | 第76页 |
| ·催化剂的活性评价 | 第76-77页 |
| ·结果与讨论 | 第77-86页 |
| ·脱水组分对催化性能的影响 | 第77页 |
| ·脱水组分对催化剂分散状态的影响 | 第77-79页 |
| ·脱水组分对催化剂还原性能的影响 | 第79页 |
| ·脱水组分对催化剂酸性的影响 | 第79-80页 |
| ·HZSM-5硅铝比对催化性能的影响 | 第80-83页 |
| ·HZSM-5含量对催化性能的影响 | 第83页 |
| ·反应条件对催化性能的影响 | 第83-86页 |
| ·本章小结 | 第86-87页 |
| 参考文献 | 第87-88页 |
| 第六章 加氢组分对 CO_2 加氢合成二甲醚的影响 | 第88-116页 |
| ·实验部分 | 第88页 |
| ·催化剂的制备 | 第88页 |
| ·催化剂的表征 | 第88页 |
| ·催化剂的活性评价 | 第88页 |
| ·结果与讨论 | 第88-112页 |
| ·Cu/Zn比对CO_2加氢合成二甲醚的影响 | 第88-92页 |
| ·几种助剂对 CO_2 加氢合成二甲醚的影响 | 第92-94页 |
| ·SiO_2 助剂对 CO_2 加氢合成二甲醚的影响 | 第94-102页 |
| ·ZrO_2 助剂对 CO_2 加氢合成二甲醚的影响 | 第102-106页 |
| ·催化剂制备条件对 CO_2 加氢合成二甲醚的影响 | 第106-112页 |
| ·本章小结 | 第112-113页 |
| 参考文献 | 第113-116页 |
| 第七章 超细 Cu-ZnO-Al_2O_3-SiO_2 双功能催化剂的探索 | 第116-142页 |
| ·实验部分 | 第116-117页 |
| ·催化剂的制备 | 第116页 |
| ·催化剂的表征 | 第116页 |
| ·催化剂的活性评价 | 第116-117页 |
| ·结果与讨论 | 第117-138页 |
| ·沉淀剂对 Cu-ZnO-Al_2O_3-SiO_2 催化剂的影响 | 第117-121页 |
| ·焙烧温度对 Cu-ZnO-Al_2O_3-SiO_2 催化剂的影响 | 第121-126页 |
| ·Al_2O_3含量对Cu-ZnO-Al_2O_3-SiO_2催化剂的影响 | 第126-131页 |
| ·助剂对 Cu-ZnO-Al_2O_3-SiO_2 催化剂的影响 | 第131-136页 |
| ·Cu-ZnO-Al_2O_3-SiO_2 催化剂的活性中心 | 第136-138页 |
| ·本章小结 | 第138-139页 |
| 参考文献 | 第139-142页 |
| 第八章 CO_2 直接加氢合成二甲醚的本征动力学 | 第142-164页 |
| ·实验部分 | 第142-144页 |
| ·实验装置及流程 | 第142页 |
| ·催化剂的制备 | 第142页 |
| ·反应器的选择 | 第142-143页 |
| ·反应器的结构和催化剂的装填方式 | 第143页 |
| ·催化剂内外扩散阻力的排除 | 第143-144页 |
| ·动力学数据的测定 | 第144页 |
| ·CO_2 加氢合成二甲醚的本征动力学规律 | 第144-150页 |
| ·产物气中H_2浓度的变化规律 | 第144-145页 |
| ·产物气中 CO_2浓度的变化规律 | 第145-146页 |
| ·产物气中 DME 浓度的变化规律 | 第146-147页 |
| ·产物气中 CH_3OH 浓度的变化规律 | 第147-148页 |
| ·产物气中 CO 浓度的变化规律 | 第148-150页 |
| ·产物气中H_2O 浓度的变化规律 | 第150页 |
| ·本征动力学方程的建立 | 第150-161页 |
| ·实验数据的预处理 | 第150-152页 |
| ·本征动力学模型 | 第152-156页 |
| ·本征动力学模型参数的估值 | 第156-158页 |
| ·本征动力学模型检验 | 第158-161页 |
| ·本章小结 | 第161-163页 |
| 参考文献 | 第163-164页 |
| 第九章 结论 | 第164-167页 |
| 附录 | 第167-173页 |
| 附录一 本征动力学实验数据 | 第167-169页 |
| 附录二 本征动力学机理型方程推导 | 第169-173页 |
| 攻读博士期间论文发表情况 | 第173-174页 |
| 致谢 | 第174页 |
