| 摘要 | 第3-5页 |
| ABSTRACT | 第5-7页 |
| 目录 | 第8-11页 |
| 第一章 文献综述 | 第11-31页 |
| 1.1 引言 | 第11-17页 |
| 1.1.1 研究背景 | 第11页 |
| 1.1.2 乙炔在金属表面的吸附及选择性加氢反应的研究现状 | 第11-13页 |
| 1.1.3 乙炔选择性加氢催化剂的研究 | 第13-16页 |
| 1.1.4 工业化乙炔选择性加氢催化剂的使用情况 | 第16-17页 |
| 1.2 乙炔选择性加氢的反应机理 | 第17-20页 |
| 1.2.1 乙炔选择性加氢的热力学机理 | 第17-20页 |
| 1.2.2 乙炔选择性加氢的动力学机理 | 第20页 |
| 1.3 量子化学计算在乙炔选择性加氢方面的运用 | 第20-26页 |
| 1.3.1 催化剂的结构和性质 | 第21-23页 |
| 1.3.2 金属催化剂和载体间的相互作用 | 第23-24页 |
| 1.3.3 催化反应机理 | 第24-26页 |
| 1.4 研究思路和研究内容 | 第26-27页 |
| 1.4.1 研究思路 | 第26页 |
| 1.4.2 研究内容 | 第26-27页 |
| 参考文献 | 第27-31页 |
| 第二章 理论基础与计算方法 | 第31-49页 |
| 2.1 第一性原理计算模拟简介 | 第31页 |
| 2.2 密度泛函理论 | 第31-36页 |
| 2.2.1 Schr6dinger方程 | 第31-32页 |
| 2.2.2 Thomas-Fermi模型 | 第32页 |
| 2.2.3 Hohenberg-Kohn定理 | 第32-33页 |
| 2.2.4 Kohn-Sham方程 | 第33-34页 |
| 2.2.5 交换相关能函数 | 第34-36页 |
| 2.3 赝势理论 | 第36-38页 |
| 2.3.1 规范守恒赝势 | 第36-37页 |
| 2.3.2 超软赝势 | 第37-38页 |
| 2.4 周期性边界条件 | 第38-40页 |
| 2.4.1 Bloch定理 | 第38页 |
| 2.4.2 Brillouin区k点的选取 | 第38-39页 |
| 2.4.3 平面波基组 | 第39页 |
| 2.4.4 非周期性结构体系 | 第39-40页 |
| 2.5 过渡态理论 | 第40-42页 |
| 2.5.1 过渡态和活性中间体 | 第40-41页 |
| 2.5.2 反应速控步骤 | 第41页 |
| 2.5.3 过渡态结构及计算 | 第41-42页 |
| 2.6 本课题采用的计算模块 | 第42-45页 |
| 2.6.1 CASTEP模块 | 第42-43页 |
| 2.6.2 DMol~3模块 | 第43-45页 |
| 参考文献 | 第45-49页 |
| 第三章 乙炔在Pd(111)面的吸附 | 第49-61页 |
| 3.1 引言 | 第49-50页 |
| 3.2 吸附模型和计算方法 | 第50-51页 |
| 3.2.1 吸附模型 | 第50页 |
| 3.2.2 计算方法 | 第50-51页 |
| 3.3 H在Pd(111)面的吸附 | 第51-52页 |
| 3.3.1 吸附模型和计算方法的确定 | 第51页 |
| 3.3.2 H原子在Pd(111)面的吸附 | 第51-52页 |
| 3.4 炔在Pd(111)面的吸附 | 第52-57页 |
| 3.4.1 吸附模型的结构优化 | 第52-53页 |
| 3.4.2 吸附体系的原子Mulliken布居分析、重叠布居分析 | 第53-55页 |
| 3.4.3 吸附体系的电荷密度和电子差分密度分析 | 第55-56页 |
| 3.4.4 吸附体系的投影态密度 | 第56-57页 |
| 3.5 小结 | 第57-58页 |
| 参考文献 | 第58-61页 |
| 第四章 乙炔在Pd(111)面的选择性加氢反应机理 | 第61-73页 |
| 4.1 引言 | 第61-62页 |
| 4.2 计算模型和方法 | 第62-63页 |
| 4.2.1 计算模型 | 第62页 |
| 4.2.2 计算方法 | 第62-63页 |
| 4.3 C_2H_2~*+H~*→C_2H_3~*反应 | 第63-65页 |
| 4.4 C_2H_3~*+H~*→C_2H_4~*反应 | 第65-67页 |
| 4.5 C_2H_2~*+2H~*→C_2H_4~*总反应 | 第67-69页 |
| 4.6 小结 | 第69-70页 |
| 参考文献 | 第70-73页 |
| 第五章 结论与建议 | 第73-75页 |
| 5.1 结论 | 第73-74页 |
| 5.2 建议 | 第74-75页 |
| 致谢 | 第75-77页 |
| 攻读硕士学位期间发表的论文 | 第77页 |
