摘要 | 第5-7页 |
Abstract | 第7-9页 |
第一章 绪论 | 第18-36页 |
1.1 概述 | 第18页 |
1.2 金属-有机骨架材料MOFs | 第18-21页 |
1.2.1 MOFs的合成方法 | 第18-19页 |
1.2.2 MOFs的物理结构特征 | 第19-21页 |
1.3 MOFs材料吸附CO_2 | 第21-23页 |
1.3.1 MOFs材料对CO_2的吸附容量 | 第21-22页 |
1.3.2 CO_2在MOFs材料上的吸附热 | 第22页 |
1.3.3 MOFs材料对CO_2/N_2的吸附选择性 | 第22-23页 |
1.4 吸附分离CO_2的MOFs改性 | 第23-31页 |
1.4.1 MOFs材料的前改性 | 第23-26页 |
1.4.2 MOFs材料的后合成改性 | 第26-31页 |
1.5 MOFs材料对水蒸气的稳定性和抗湿性 | 第31-34页 |
1.6 研究意义和研究目标 | 第34页 |
1.7 本论文的主要研究内容及创新点 | 第34-36页 |
第二章 CO_2在MIL-101颗粒中的吸附相平衡和动力学 | 第36-60页 |
2.1 引言 | 第36页 |
2.2 吸附相平衡和动力学理论 | 第36-40页 |
2.2.1 吸附相平衡方程 | 第36-38页 |
2.2.2 吸附传质速率模型 | 第38-39页 |
2.2.3 吸附活化能参数的估算 | 第39页 |
2.2.4 等量吸附热的计算 | 第39-40页 |
2.3 实验部分 | 第40-46页 |
2.3.1 主要试剂与材料 | 第40-41页 |
2.3.2 实验仪器 | 第41页 |
2.3.3 MIL-101晶体的制备与纯化 | 第41-42页 |
2.3.4 MIL-101颗粒的表征 | 第42-43页 |
2.3.5 CO_2在MIL-101上的吸附相平衡和动力学测定 | 第43-46页 |
2.4 实验结果与讨论 | 第46-58页 |
2.4.1 MIL-101的物理性质 | 第46-49页 |
2.4.2 CO_2在MIL-101上的吸附相平衡 | 第49-52页 |
2.4.3 CO_2在MIL-101上的等量吸附热 | 第52-53页 |
2.4.4 CO_2在MIL-101上的吸附动力学 | 第53-58页 |
2.4.5 CO_2在MIL-101颗粒上的循环吸附-脱附性能 | 第58页 |
2.5 本章小结 | 第58-60页 |
第三章 ZIF-8晶体表面改性及其吸附C02性能研究 | 第60-82页 |
3.1 引言 | 第60页 |
3.2 吸附分离因子计算理论 | 第60-62页 |
3.2.1 Henry常数比例 | 第60-61页 |
3.2.2 理想吸附溶液理论(IAST) | 第61-62页 |
3.3 实验部分 | 第62-68页 |
3.3.1 主要试剂与材料 | 第62页 |
3.3.2 实验仪器 | 第62-63页 |
3.3.3 ZIF-8晶体颗粒的制备与改性 | 第63-64页 |
3.3.4 改性ZIF-8样品的表征 | 第64-68页 |
3.3.5 CO_2和N_2在改性ZIF-8样品上的吸附等温线测定 | 第68页 |
3.4 实验结果与讨论 | 第68-80页 |
3.4.1 ZIF-8晶体颗粒的水热稳定性 | 第68-69页 |
3.4.2 改性ZIF-8样品的物理性质 | 第69-72页 |
3.4.3 改性ZIF-8样品的酸碱性质 | 第72-74页 |
3.4.4 H_2O在改性ZIF-8表面上的结合能 | 第74-77页 |
3.4.5 CO_2在改性ZIF-8样品的吸附等温线 | 第77-78页 |
3.4.6 CO_2在改性ZIF-8样品上的循环吸附-脱附行为 | 第78-79页 |
3.4.7 改性ZIF-8样品对CO_2/N_2的选择性 | 第79-80页 |
3.5 本章小结 | 第80-82页 |
第四章 ZIF-8晶体的后合成改性对其CO_2吸附及CO_2/N_2分离性能的影响 | 第82-96页 |
4.1 引言 | 第82页 |
4.2 分离因子计算理论 | 第82页 |
4.2.1 Henry常数定律 | 第82页 |
4.2.2 理想吸附溶液理论(1AST) | 第82页 |
4.3 实验部分 | 第82-84页 |
4.3.1 主要试剂与材料 | 第82-83页 |
4.3.2 实验仪器 | 第83页 |
4.3.3 ZIF-8晶体颗粒的制备与改性 | 第83-84页 |
4.3.4 改性ZIF-8样品的表征 | 第84页 |
4.3.5 CO_2和N_2在改性ZIF-8样品上的吸附等温线测定 | 第84页 |
4.4 实验结果与讨论 | 第84-94页 |
4.4.1 改性ZIF-8样品的物理性质 | 第84-86页 |
4.4.2 CO_2和N_2在改性ZIF-8样品上的吸附等温线 | 第86-88页 |
4.4.3 理想吸附溶液理论IAST估算改性ZIF-8样品对CO_2/N_2选择性 | 第88-91页 |
4.4.4 CO_2在改性ZIF-8样品上的等量吸附热 | 第91-92页 |
4.4.5 水蒸气对ZIF-8样品吸附CO_2/N_2选择性的影响 | 第92-93页 |
4.4.6 CO_2在改性ZIF-8样品上的循环吸附-脱附曲线 | 第93-94页 |
4.5 本章小结 | 第94-96页 |
第五章 柱撑类MOFs前改性及其对CO_2/N_2吸附 | 第96-110页 |
5.1 引言 | 第96页 |
5.2 实验部分 | 第96-101页 |
5.2.1 主要试剂与材料 | 第96页 |
5.2.2 实验仪器 | 第96-97页 |
5.2.3 七种MOFs材料的制备 | 第97-99页 |
5.2.4 七种MOFs材料的表征 | 第99-100页 |
5.2.5 CO_2和N_2在互穿结构MOFs上的吸附等温线测定 | 第100页 |
5.2.6 CO_2和N_2在MOFs上的GCMC模拟 | 第100-101页 |
5.3 实验结果与讨论 | 第101-109页 |
5.3.1 七种MOFs样品的物理性质 | 第101-102页 |
5.3.2 CO_2和N_2在七种MOFs样品上的吸附等温线 | 第102-103页 |
5.3.3 CO_2/N_2双组分混合气体在七种MOFs材料上的吸附等温线和选择性 | 第103-106页 |
5.3.4 GCMC模拟与IAST模型预测结果的比较 | 第106-109页 |
5.4 本章小结 | 第109-110页 |
第六章 计算模拟CO_2、N_2和H_2O在RHT型金属有机骨架材料上的吸附行为 | 第110-132页 |
6.1 引言 | 第110页 |
6.2 实验部分 | 第110-115页 |
6.2.1 主要试剂与材料 | 第110-111页 |
6.2.2 实验仪器 | 第111页 |
6.2.3 Cu-TDPAT样品的制备 | 第111页 |
6.2.4 Cu-TDPAT样品的表征 | 第111-112页 |
6.2.5 CO_2和N_2在Cu-TDPAT样品上的吸附等温线测定 | 第112页 |
6.2.6 H_2O在Cu-TDPAT样品上的吸附等温线测定 | 第112页 |
6.2.7 GCMC模拟CO_2和N_2在Cu-TDPAT样品上的吸附等温线 | 第112-115页 |
6.3 模拟和实验结果与讨论 | 第115-130页 |
6.3.1 GCMC模拟中所用力场的验证 | 第115-116页 |
6.3.2 Cu-TDPAT材料骨架电荷的影响 | 第116-118页 |
6.3.3 GCMC模拟CO_2在Cu-TDPAT在不饱和金属中心Cu~(2+)和路易斯碱性位上的吸附 | 第118-119页 |
6.3.4 双组分混合气体(CO_2/N_2)在Cu-TDPAT上的吸附等温线和选择性 | 第119-121页 |
6.3.5 不饱和金属位(OMSs)和路易斯碱性位(LBSs)吸附CO_2的特征 | 第121-124页 |
6.3.6 水蒸气竞争吸附对MOFs吸附CO_2和N_2的影响 | 第124-130页 |
6.4 本章小结 | 第130-132页 |
结论 | 第132-134页 |
参考文献 | 第134-149页 |
附录 | 第149-160页 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 | 第160-162页 |
致谢 | 第162-164页 |
附件 | 第164页 |