| 摘要 | 第3-4页 |
| ABSTRACT | 第4页 |
| 引言 | 第9-10页 |
| 第1章 文献综述 | 第10-25页 |
| 1.1 甲烷化研究意义 | 第10-12页 |
| 1.2 甲烷化研究进展 | 第12-13页 |
| 1.2.1 国外甲烷化研究进展 | 第12页 |
| 1.2.2 国内甲烷化研究进展 | 第12-13页 |
| 1.3 甲烷化基本原理 | 第13-16页 |
| 1.3.1 热力学 | 第14-15页 |
| 1.3.2 机理 | 第15-16页 |
| 1.4 甲烷化工艺 | 第16-21页 |
| 1.4.1 传统固定床工艺 | 第16-18页 |
| 1.4.2 无循环固定床工艺 | 第18-20页 |
| 1.4.3 流化床甲烷化工艺 | 第20-21页 |
| 1.5 甲烷化催化剂 | 第21-23页 |
| 1.5.1 活性组分 | 第22页 |
| 1.5.2 载体 | 第22-23页 |
| 1.5.3 助剂 | 第23页 |
| 1.6 论文研究内容 | 第23-25页 |
| 第2章 实验部分 | 第25-34页 |
| 2.1 实验原料及器材 | 第25-26页 |
| 2.1.1 实验原料 | 第25-26页 |
| 2.1.2 实验所用仪器设备 | 第26页 |
| 2.2 催化剂的制备 | 第26-27页 |
| 2.2.1 催化剂制备 | 第26页 |
| 2.2.2 载体性能评价及催化剂负载量计算 | 第26-27页 |
| 2.3 催化剂性能评价 | 第27-32页 |
| 2.3.1 催化剂评价装置 | 第27-29页 |
| 2.3.2 产物分析 | 第29-30页 |
| 2.3.3 评价数据分析方法 | 第30-32页 |
| 2.4 催化剂表征方法 | 第32-34页 |
| 2.4.1 X射线衍射分析(XRD) | 第32页 |
| 2.4.2 程序升温还原反应(H2-TPR) | 第32-33页 |
| 2.4.3 程序升温氧化反应(O2-TPO) | 第33页 |
| 2.4.4 比表面及孔分布分析(BET) | 第33页 |
| 2.4.5 程序升温脱附分析(H2/CO-TPD) | 第33页 |
| 2.4.6 程序升温表面反应研究(TPSR) | 第33-34页 |
| 第3章 甲烷化反应热力学分析 | 第34-44页 |
| 3.1 汽气比对高温段甲烷化的影响 | 第34-36页 |
| 3.2 工艺条件对甲烷化反应的影响 | 第36-39页 |
| 3.3 催化剂主要成分耐水性分析 | 第39-43页 |
| 3.3.1 氧化铝水热稳定性分析 | 第40-42页 |
| 3.3.2 活性组分镍耐氧化性 | 第42-43页 |
| 3.4 小结 | 第43-44页 |
| 第4章 高汽气比甲烷化催化剂的制备 | 第44-60页 |
| 4.1 载体焙烧温度的选择 | 第44-48页 |
| 4.1.1 载体焙烧温度对甲烷化活性、选择性及稳定性的影响 | 第44-45页 |
| 4.1.2 载体焙烧温度对比表面及孔分布的影响 | 第45-46页 |
| 4.1.3 不同焙烧温度载体的晶相研究 | 第46-48页 |
| 4.1.4 活性组分与载体相互作用研究 | 第48页 |
| 4.2 载体的选择 | 第48-53页 |
| 4.2.1 载体对活性、选择性及稳定性的影响 | 第49页 |
| 4.2.2 载体比表面积及孔分布 | 第49-51页 |
| 4.2.3 载体晶相研究 | 第51-52页 |
| 4.2.4 不同载体对还原性能的影响 | 第52-53页 |
| 4.3 活性组分负载量的研究 | 第53-55页 |
| 4.3.1 镍负载量对活性及选择性的影响 | 第53-54页 |
| 4.3.2 不同镍负载量催化剂还原性能的研究 | 第54页 |
| 4.3.3 不同镍负载量催化剂积碳情况研究 | 第54-55页 |
| 4.4 催化剂焙烧温度的选择 | 第55-57页 |
| 4.5 浸渍时间及超声振荡的影响 | 第57-59页 |
| 4.6 小结 | 第59-60页 |
| 第5章 助剂对高汽气比甲烷化的影响 | 第60-83页 |
| 5.1 助剂Mg对高汽气比甲烷化反应的影响 | 第60-64页 |
| 5.1.1 浸渍顺序对活性、选择性及稳定性的影响 | 第60-61页 |
| 5.1.2 助剂Mg的量对甲烷化反应活性和稳定性的影响 | 第61-63页 |
| 5.1.3 Mg的量对催化剂抗积碳性能的影响 | 第63-64页 |
| 5.2 助剂Mn对高汽气比甲烷化反应的影响 | 第64-68页 |
| 5.2.1 助剂Mn的量对甲烷化反应活性和稳定性的影响 | 第65-67页 |
| 5.2.2 Mn的量对催化剂抗积碳性能的影响 | 第67-68页 |
| 5.3 助剂M对高汽气比甲烷化反应的影响 | 第68-71页 |
| 5.3.1 助剂M的量对甲烷化反应活性和稳定性的影响 | 第68-70页 |
| 5.3.2 M的量对催化剂抗积碳性能的影响 | 第70-71页 |
| 5.4 助剂X对高汽气比甲烷化反应的影响 | 第71-81页 |
| 5.4.1 助剂X的量对甲烷化反应活性和稳定性的影响 | 第71-74页 |
| 5.4.2 PX-2 与Ni/LZ2-T催化剂程序升温表面反应(TPSR)研究 | 第74-76页 |
| 5.4.3 PX-2 与Ni/LZ2-T催化剂H2/CO-TPD研究 | 第76-79页 |
| 5.4.4 PX-2 与Ni/LZ2-T催化剂瞬变应答反应研究 | 第79-81页 |
| 5.5 小结 | 第81-83页 |
| 第6章 相关工艺研究 | 第83-94页 |
| 6.1 补充甲烷化 | 第83-88页 |
| 6.1.1 高汽气比补充甲烷化反应情况 | 第84-87页 |
| 6.1.2 无水补充甲烷化反应情况 | 第87-88页 |
| 6.2 催化剂还原条件的影响 | 第88-89页 |
| 6.3 汽气比的影响 | 第89-90页 |
| 6.4 催化剂稳定性试验 | 第90-93页 |
| 6.4.1 不同温度稳定性试验 | 第91页 |
| 6.4.2 反应前后催化剂的XRD对比 | 第91-92页 |
| 6.4.3 不同催化剂 100 h反应后积碳研究 | 第92-93页 |
| 6.5 小结 | 第93-94页 |
| 第7章 结论 | 第94-95页 |
| 参考文献 | 第95-98页 |
| 致谢 | 第98页 |
