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镍基催化剂上CH4/CO2重整反应的动力学研究

摘要第1-4页
Abstract第4-11页
第一章 文献综述第11-38页
   ·CH4/CO_2 重整反应第11-14页
   ·CH_4/CO_2 重整反应动力学第14-15页
   ·CH_4 的解离动力学第15-18页
     ·CH_4 解离动力学的理论计算第15-16页
     ·CH_4 解离动力学的实验研究第16-18页
       ·Ni 单一晶面上CH_4的解离第16页
       ·载体对CH_4解离动力学的影响第16-17页
       ·Ni 金属表面吸附物种对CH_4解离的影响第17页
       ·Ni 催化剂上CH_4的分步解离第17-18页
       ·Ni 催化剂上CH_4的解离第18页
   ·CO_2 活化解离的动力学第18-20页
     ·碱金属和碱土金属对CO_2 解离活化的影响第18-19页
     ·Ni 金属表面吸附物种对CO_2 解离的影响第19-20页
   ·H2 的吸附与脱附动力学第20页
   ·CO 吸附与脱附动力学第20-21页
     ·CO 的吸附动力学第20-21页
     ·CO 的脱附动力学第21页
   ·Ni 基催化剂上CH_4/CO_2 重整动力学第21-28页
     ·Ni 催化剂上CH_4/CO_2 重整反应的决速步骤第21-24页
       ·CH_4 的解离第21-22页
       ·CHxO 的生成与解离第22-23页
       ·无单一决速步骤第23-24页
     ·载体助剂对重整反应的影响第24-27页
     ·重整反应的微观动力学分析第27-28页
   ·本论文的工作设想第28-29页
 参考文献第29-38页
第二章 实验部分第38-53页
   ·试剂第38页
   ·催化剂的制备第38页
   ·催化剂的表征第38-39页
     ·程序升温还原(TPR)第38页
     ·程序升温脱附(TPD)第38-39页
     ·氢的脉冲吸附第39页
     ·X-射线衍射(XRD)第39页
   ·稳态动力学第39-42页
     ·微分反应器第39-40页
     ·稳态动力学测试方法第40-42页
   ·脉冲反应第42-44页
     ·脉冲反应器第42页
     ·脉冲测试方法第42-44页
   ·催化剂的稳定性第44页
   ·传质和传热的排除第44-48页
     ·传质的排除第45-47页
       ·外扩散的排除第46页
       ·内扩散的排除第46-47页
     ·热传递的排除第47-48页
   ·副反应的排除第48-51页
 参考文献第51-53页
第三章 Ni 基催化剂上形成的Ni-H 物种促进CH_4/CO_2重整反应的初始活性第53-76页
   ·引言第53页
   ·Ni/α-Al_2O_3 上的Ni-H 物种对重整反应的影响第53-65页
     ·Ni/α-Al_2O_3 上Ni-H 物种的形成第54-58页
     ·Ni-H 物种对重整反应的影响第58-59页
     ·Ni-H 物种对重整反应机理的影响第59-63页
     ·Ni-H 物种降低反应 Ea第63-65页
   ·Ni/La_2O_3/α-Al_2O_3 上Ni-H 物种对重整反应的影响第65-73页
     ·Ni-H 物种的生成第66-67页
     ·稳态动力学实验第67-70页
     ·脉冲动力学实验第70-73页
   ·本章小结第73页
 参考文献第73-76页
第四章 镍基催化剂上甲烷的解离活化第76-94页
   ·引言第76页
   ·Ni 纳米粒子对反应活化能和指前因子的影响第76-84页
     ·Ni/α-Al_2O_3 的XRD 和H_2 吸附第76-78页
     ·CH_4 解离的动力学第78-84页
   ·助剂及载体对甲烷解离活化能和指前因子的影响第84-90页
     ·催化剂表征第84-86页
     ·CH_4 脉冲解离第86-90页
   ·本章小结第90-91页
 参考文献第91-94页
第五章 动力学条件下La_2O_3对Ni/α-Al_2O_3上CH_4/CO_2脉冲转化速率的调变作用第94-109页
   ·引言第94-95页
   ·催化剂的表征第95-96页
   ·在催化剂A和A-L上的脉冲反应动力学第96-100页
   ·La_2O_3 对碳物种累积的影响第100-105页
     ·La_2O_3对La_2O_3对CH_4和CO_2解离活化能的影响第100-103页
     ·AL 催化剂上CH_4/CO_2稳态重整反应动力学第103-105页
   ·本章小结第105-106页
 参考文献第106-109页
第六章 温度对CH_4 和CO_2 重整反应历程的影响第109-137页
   ·背景介绍第109-110页
   ·副反应的排除第110-114页
   ·TOF 和Ea 的求取第114-115页
   ·反应级数的求取第115-120页
   ·机理分析第120-129页
     ·CH_4 的解离第120-124页
       ·Ni-H 物种对CH_4解离的影响第121-122页
       ·可移动氧物种对CH_4解离的促进作用第122-124页
     ·在CH_x 上CO_2 的活化第124-127页
     ·CO 与CH_4 竞争活性位第127-128页
     ·在Ni/α-Al_2O_3上的Ni-H物种与H_2的平衡第128-129页
   ·机理的拟定第129-131页
   ·结论第131-132页
 参考文献第132-137页
第七章 La_2O_3 的加入对 Ni/α-Al_2O_3 催化剂动力学的影响第137-160页
   ·背景介绍第137-138页
   ·不同La_2O_3 含量的Ni/La_2O_3/α-Al_2O_3 催化剂的物相特征第138-141页
   ·Ni/La_2O_3/α-Al_2O_3 催化剂上CH_4/CO_2 重整反应本征动力学第141-154页
     ·Ni/La_2O_3/α-Al_2O_3 催化剂上CH_4/CO_2 的反应活性第141-144页
     ·不同温度下CH_4 的反应级数第144-146页
     ·不同温度下CO_2 的反应级数第146-149页
     ·不同温度下 CO 的反应级数第149-151页
     ·不同温度下H_2 的反应级数第151-154页
   ·Ni/La_2O_3/α-Al_2O_3 上重整反应的活性和机理研究第154-158页
   ·结论第158页
 参考文献第158-160页
第八章 总结与展望第160-163页
   ·论文总结论第160-162页
   ·论文展望第162-163页
作者简介和发表文章目录第163-165页
致谢第165页

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