| 摘要 | 第3-7页 |
| ABSTRACT | 第7-11页 |
| 第一章 绪论 | 第16-30页 |
| 1.1 选题背景 | 第16-17页 |
| 1.1.1 乙醇性质和用途 | 第16页 |
| 1.1.2 乙醇合成方法 | 第16-17页 |
| 1.2 合成气合成乙醇的研究现状 | 第17-20页 |
| 1.2.1 合成气合成乙醇的热力学分析 | 第17页 |
| 1.2.2 合成气合成乙醇的催化剂类型 | 第17-18页 |
| 1.2.3 金属助剂掺杂改性的Cu基催化剂 | 第18-19页 |
| 1.2.4 合成气合成乙醇反应机理 | 第19-20页 |
| 1.3 研究思路及研究内容 | 第20-23页 |
| 1.3.1 研究思路 | 第20-21页 |
| 1.3.2 研究内容 | 第21-23页 |
| 本章参考文献 | 第23-30页 |
| 第二章 理论基础 | 第30-36页 |
| 2.1 量子化学的发展 | 第30-31页 |
| 2.2 密度泛函理论(DFT) | 第31-32页 |
| 2.2.1 Hogenberg-Kohn定理 | 第31页 |
| 2.2.2 Kohn-Sham方程 | 第31-32页 |
| 2.3 交换关联势 | 第32-33页 |
| 2.3.1 LDA泛函 | 第32页 |
| 2.3.2 GGA泛函 | 第32-33页 |
| 2.4 DMol~3模块简介 | 第33页 |
| 2.5 化学反应过渡态 | 第33-35页 |
| 本章参考文献 | 第35-36页 |
| 第三章 单金属Cu催化剂上合成气合成乙醇的反应机理 | 第36-58页 |
| 3.1 引言 | 第36页 |
| 3.2 计算模型及方法 | 第36-38页 |
| 3.2.1 计算模型 | 第36-38页 |
| 3.2.2 计算方法 | 第38页 |
| 3.3 单金属Cu催化剂上合成气合成乙醇的反应机理 | 第38-52页 |
| 3.3.1 吸附物种的稳定构型 | 第38-41页 |
| 3.3.2 CO解离、加氢 | 第41-42页 |
| 3.3.3 CH物种生成 | 第42-44页 |
| 3.3.4 CH_2物种生成 | 第44-46页 |
| 3.3.5 CH_3和CH_3OH物种生成 | 第46-47页 |
| 3.3.6 CH_x(=1-3)和CH_3OH生成小结 | 第47-48页 |
| 3.3.7 CH_4,CH_2,C_2H_6,CH_3CO,CH_3CHO和C_2H_5OH生成 | 第48-51页 |
| 3.3.8 Cu(211)面上乙醇生成总结 | 第51-52页 |
| 3.4 本章小结 | 第52-53页 |
| 本章参考文献 | 第53-58页 |
| 第四章 第二金属助剂M(M=Ni、Rh、Pd、Pt、Mn和Fe)掺杂改性Cu基催化剂上合成气合成乙醇的催化性能 | 第58-126页 |
| 4.1 引言 | 第58页 |
| 4.2 计算模型及方法 | 第58-60页 |
| 4.2.1 计算模型 | 第58-60页 |
| 4.2.2 计算方法 | 第60页 |
| 4.3 反应物种的稳定吸附构型 | 第60-73页 |
| 4.3.1 NiCu(211)面 | 第60-62页 |
| 4.3.2 RhCu(211)面 | 第62-64页 |
| 4.3.3 PdCu(211)面 | 第64-66页 |
| 4.3.4 PtCu(211)面 | 第66-68页 |
| 4.3.5 MnCu(211)面 | 第68-70页 |
| 4.3.6 FeCu(211)面 | 第70-72页 |
| 4.3.7 MCu(211)面上稳定吸附构型小结 | 第72-73页 |
| 4.4 MCu(211)(M=Ni、Rh、Pd、Pt、Mn和Fe)上合成气合成乙醇反应机理 | 第73-119页 |
| 4.4.1 CH_x(χ=1-3)及CH_3OH生成 | 第75-101页 |
| 4.4.2 CH_x(χ=1-3)和CH_3OH生成小结 | 第101-103页 |
| 4.4.3 CH_3加氢、解离、耦合及CO/CHO插入CH_3 | 第103-111页 |
| 4.4.4 CH_3加氢、解离、耦合及CO/CHO插入CH_3小结 | 第111页 |
| 4.4.5 CH_3CO/CH_3CHO加氢生成乙醇 | 第111-118页 |
| 4.4.6 MCu(211)面上乙醇生成总结 | 第118-119页 |
| 4.5 Cu基催化剂上温度对合成气合成乙醇反应的影响 | 第119-121页 |
| 4.6 提出MCu(211)(M=Ni、Rh、Pd、Pt)上甲烷-合成气合成乙醇方法 | 第121-122页 |
| 4.7 本章小结 | 第122-124页 |
| 本章参考文献 | 第124-126页 |
| 第五章 MCu(211)(M=Ni、Rh、Pd、Pt)上甲烷-合成气合成乙醇的催化性能研究 | 第126-138页 |
| 5.1 引言 | 第126页 |
| 5.2 计算模型及方法 | 第126页 |
| 5.2.1 计算模型 | 第126页 |
| 5.2.2 计算方法 | 第126页 |
| 5.3 反应物种稳定吸附构型 | 第126-127页 |
| 5.4 MCu(211)(M=Ni、Rh、Pd、Pt)上甲烷-合成气合成乙醇反应机理 | 第127-135页 |
| 5.4.1 NiCu(211)面 | 第128-129页 |
| 5.4.2 RhCu(211)面 | 第129-131页 |
| 5.4.3 PdCu(211)面 | 第131-132页 |
| 5.4.4 PtCu(211)面 | 第132-133页 |
| 5.4.5 MCu(211)(M=Ni、Rh、Pd、Pt)上甲烷-合成气合成乙醇总结 | 第133-135页 |
| 5.5 Cu基催化剂上温度对甲烷-合成气合成乙醇反应的影响 | 第135-136页 |
| 5.6 RhCu催化剂上甲烷-合成气路线与合成气路线合成乙醇比较 | 第136-137页 |
| 5.7 本章小结 | 第137页 |
| 本章参考文献 | 第137-138页 |
| 第六章 总结 | 第138-142页 |
| 6.1 主要结论 | 第138-140页 |
| 6.2 创新点 | 第140页 |
| 6.3 工作不足与建议 | 第140-142页 |
| 致谢 | 第142-143页 |
| 攻读硕士期间发表的论文 | 第143页 |
