| 摘要 | 第1-5页 |
| Abstract | 第5-12页 |
| 第一章 引言 | 第12-14页 |
| 第二章 文献综述 | 第14-50页 |
| ·前言 | 第14页 |
| ·甲醇制烃类(MTH)反应的研究 | 第14-21页 |
| ·催化剂 | 第14-17页 |
| ·ZSM-5分子筛 | 第14-15页 |
| ·SAPO-34分子筛 | 第15-17页 |
| ·其他分子筛催化剂 | 第17页 |
| ·MTH反应机理 | 第17-21页 |
| ·Oxonium ylide机理 | 第18-19页 |
| ·Carbene机理 | 第19-20页 |
| ·Carbon-pool(“碳池”)机理 | 第20-21页 |
| ·固体高分辨NMR在多相催化反应中的应用 | 第21-44页 |
| ·固体高分辨NMR以及原位MAS NMR技术 | 第21-35页 |
| ·固体高分辨NMR技术 | 第21-29页 |
| ·原位固体NMR技术 | 第29-35页 |
| ·间歇式法 | 第30-31页 |
| ·流动式法 | 第31-34页 |
| ·高压探头法 | 第34-35页 |
| ·固体高分辨NMR研究多相催化反应 | 第35-44页 |
| ·固体催化剂的NMR结构和性质的表征 | 第35-39页 |
| ·催化剂表面吸附分子的原位NMR研究 | 第39-40页 |
| ·催化反应的原位MAS NMR研究 | 第40-44页 |
| ·本论文的目的和构想 | 第44-50页 |
| 第三章 实验部分 | 第50-55页 |
| ·主要原料和试剂 | 第50页 |
| ·SAPO分子筛的制备 | 第50页 |
| ·Y分子筛的酸脱铝反应 | 第50-51页 |
| ·催化剂活性评价 | 第51页 |
| ·催化剂表征 | 第51页 |
| ·原位NMR研究的吸附和反应装置 | 第51-53页 |
| ·NMR实验 | 第53-55页 |
| 第四章 甲醇制烃类(MTH)反应的原位固体NMR研究 | 第55-83页 |
| ·前言 | 第55页 |
| ·结果与讨论 | 第55-83页 |
| ·甲醇在纳米和微米HZSM-5催化剂上反应的原位固体NMR研究 | 第55-64页 |
| ·甲醇在纳米HZSM-5催化剂上吸附的~1H MAS NMR研究 | 第55-58页 |
| ·反应诱导期内吸附络合物及表面甲氧基物种的形成 | 第58-60页 |
| ·HZSM-5分子筛上MTH反应的原位~1H MAS NMR和~(13)C CP/MAS NMR研究 | 第60-64页 |
| ·甲醇在SAPO-34分子筛上吸附和反应的原位固体NMR研究 | 第64-74页 |
| ·甲醇在不同晶粒大小SAPO-34分子筛上吸附的~1H MAS NMR和~(13)C MAS及~(13)C CP/MASNMR研究 | 第64-69页 |
| ·不同晶粒大小SAPO-34分子筛上MTH过程的原位~1H、~(13)C MAS NMR和~(13)C CP/MAS NMR的研 | 第69-74页 |
| ·甲醇在SAPO-5和SAPO-11分子筛的原位固体NMR研究 | 第74-79页 |
| ·小结 | 第79-83页 |
| 第五章 分子筛在吸附和反应过程中结构变化的动态研究 | 第83-144页 |
| ·前言 | 第83-84页 |
| ·结果与讨论 | 第84-139页 |
| ·XRD和SEM | 第84-87页 |
| ·SAPO-5,SAPO-11,SAPO-34,Zn-SAPO-34的~1H MAS NMR研究 | 第87-88页 |
| ·吸附和反应过程中SAPO分子筛局部骨架结构变化 | 第88-125页 |
| ·SAPO-34和Zn-SAPO-34 | 第88-112页 |
| ·SAPO-5 | 第112-118页 |
| ·SAPO-11 | 第118-125页 |
| ·USY分子筛在酸脱铝反应过程中结构和性质的动态变化 | 第125-139页 |
| ·XRD研究 | 第125-127页 |
| ·~29Si MAS及~1H→~(29)Si CP/MAS NMR | 第127-130页 |
| ·~(27)Al MAS和~(27)Al 3Q MAS NMR | 第130-136页 |
| ·~1H MAS NMR | 第136-138页 |
| ·Al物种与USY催化剂在n-十二烷裂解反应性能的关系 | 第138-139页 |
| ·小结 | 第139-144页 |
| 第六章 小晶粒SAPO-34分子筛的合成、表征及催化性能研究 | 第144-160页 |
| ·前言 | 第144页 |
| ·结果与讨论 | 第144-158页 |
| ·合成条件对SAPO-34分子筛晶粒大小的影响 | 第144-154页 |
| ·模板剂的影响 | 第144-148页 |
| ·添加表面活性剂 | 第148页 |
| ·晶化条件(温度和时间)的影响 | 第148-153页 |
| ·Si源、Al源对晶粒大小的影响 | 第153-154页 |
| ·不同晶粒大小的SAPO-34分子筛的NMR表征 | 第154-158页 |
| ·晶粒大小对MTH催化性能的影响 | 第158页 |
| ·小结 | 第158-160页 |
| 第七章 结论 | 第160-162页 |
| 发表文章目录 | 第162-165页 |
| 致谢 | 第165页 |