| 摘要 | 第5-7页 |
| Abstract | 第7-9页 |
| 第1章 绪论 | 第14-39页 |
| 1.1 引言 | 第14-15页 |
| 1.2 生物质资源概况 | 第15-17页 |
| 1.2.1 生物柴油的开发和利用 | 第15-16页 |
| 1.2.2 甘油的开发和利用 | 第16页 |
| 1.2.3 乙醇的开发和利用 | 第16-17页 |
| 1.3 丙烯醛概述 | 第17-19页 |
| 1.3.1 丙烯醛的物化性质 | 第17页 |
| 1.3.2 丙烯醛的合成 | 第17-19页 |
| 1.3.3 丙烯醛的应用 | 第19页 |
| 1.4 吡啶及甲基吡啶概况 | 第19-21页 |
| 1.4.1 吡啶及甲基吡啶简介 | 第19-20页 |
| 1.4.2 吡啶及甲基吡啶用途 | 第20-21页 |
| 1.4.3 吡啶及甲基吡啶市场概况 | 第21页 |
| 1.5 吡啶及甲基吡啶的合成方法 | 第21-25页 |
| 1.5.1 吡啶及甲基吡啶的合成方法概述 | 第21-23页 |
| 1.5.2 醇氨法合成吡啶碱研究现状 | 第23页 |
| 1.5.3 丙烯醛合成3-甲基吡啶方法研究现状 | 第23-25页 |
| 1.6 合成吡啶碱催化剂概述 | 第25-30页 |
| 1.6.1 合成吡啶碱催化剂发展历程 | 第25-26页 |
| 1.6.2 ZSM-5分子筛简介 | 第26页 |
| 1.6.3 ZSM-5分子筛改性 | 第26-29页 |
| 1.6.4 醇氨合成吡啶碱催化剂的发展 | 第29页 |
| 1.6.5 丙烯醛合成吡啶碱催化剂的发展 | 第29-30页 |
| 1.7 合成吡啶碱机理 | 第30-36页 |
| 1.7.1 烯氨法合成吡啶碱机理 | 第30-31页 |
| 1.7.2 醛氨法合成吡啶碱机理 | 第31-34页 |
| 1.7.3 乙醇氨法合成吡啶碱机理 | 第34-36页 |
| 1.7.4 丙烯醛法合成吡啶碱机理 | 第36页 |
| 1.8 本论文研究的目的和意义 | 第36-37页 |
| 1.9 本论文研究的主要内容 | 第37-38页 |
| 1.10 本论文的创新点 | 第38-39页 |
| 第2章 醇氨法制备吡啶及甲基吡啶 | 第39-81页 |
| 2.1 引言 | 第39页 |
| 2.2 试验准备和操作 | 第39-53页 |
| 2.2.1 主要原料和试剂 | 第39-40页 |
| 2.2.2 主要表征技术及仪器 | 第40-42页 |
| 2.2.3 实验装置 | 第42-43页 |
| 2.2.4 反应操作步骤 | 第43页 |
| 2.2.5 反应产物分析检测 | 第43-47页 |
| 2.2.6 反应分析及计算 | 第47-53页 |
| 2.3 催化剂制备及表征 | 第53-64页 |
| 2.3.1 催化剂的制备方法 | 第53-54页 |
| 2.3.2 催化剂的XRD表征 | 第54-57页 |
| 2.3.3 催化剂的FT-IR表征 | 第57-58页 |
| 2.3.4 催化剂的UV-Vis表征 | 第58-60页 |
| 2.3.5 催化剂的物理吸脱附表征 | 第60-62页 |
| 2.3.6 催化剂的NH_3-TPD表征 | 第62-63页 |
| 2.3.7 催化剂的SEM表征 | 第63-64页 |
| 2.4 反应性能考察 | 第64-80页 |
| 2.4.1 反应工艺考察 | 第64-68页 |
| 2.4.2 离子交换法制备催化剂反应性能考察 | 第68-69页 |
| 2.4.3 浸渍法制备催化剂反应性能考察 | 第69-75页 |
| 2.4.4 催化剂J-Zn-N-NaOH/HZ5-75反应性能考察 | 第75-78页 |
| 2.4.5 反应气体产物分析 | 第78-79页 |
| 2.4.6 碳平衡计算 | 第79-80页 |
| 2.5 小结 | 第80-81页 |
| 第3章 丙烯醛与氨液相合成3-甲基吡啶 | 第81-111页 |
| 3.1 引言 | 第81页 |
| 3.2 试验准备和操作 | 第81-86页 |
| 3.2.1 主要原料和试剂 | 第81-83页 |
| 3.2.2 主要表征仪器及方法 | 第83-84页 |
| 3.2.3 反应装置及操作 | 第84-86页 |
| 3.3 催化剂的制备及表征 | 第86-92页 |
| 3.3.1 催化剂的制备 | 第86页 |
| 3.3.2 其他催化剂的制备 | 第86-87页 |
| 3.3.3 催化剂的XRD表征 | 第87-88页 |
| 3.3.4 催化剂的FT-IR表征 | 第88-90页 |
| 3.3.5 催化剂的物理吸附表征 | 第90-91页 |
| 3.3.6 催化剂的NH3-TPD表征 | 第91-92页 |
| 3.4 以丙酸作为溶剂的液相反应工艺考察 | 第92-96页 |
| 3.4.1 溶剂考察 | 第92-93页 |
| 3.4.2 溶剂量考察 | 第93页 |
| 3.4.3 保温时间考察 | 第93-94页 |
| 3.4.4 进料流速考察 | 第94-95页 |
| 3.4.5 氨源考察 | 第95-96页 |
| 3.5 以乙二醇丁醚为溶剂的液相反应的工艺考察 | 第96-100页 |
| 3.5.1 丙烯醛稀释剂考察 | 第96-97页 |
| 3.5.2 催化剂考察 | 第97-98页 |
| 3.5.3 反应温度考察 | 第98-99页 |
| 3.5.4 乙酸铵/丙烯醛考察 | 第99-100页 |
| 3.6 以乙酸为溶剂的液相反应工艺考察 | 第100-110页 |
| 3.6.1 反应工艺考察 | 第100-106页 |
| 3.6.2 催化剂考察及其他 | 第106-107页 |
| 3.6.3 副产物分析 | 第107-110页 |
| 3.7 小结 | 第110-111页 |
| 第4章 丙烯醛和氨气气相合成3-甲基吡啶 | 第111-141页 |
| 4.1 引言 | 第111-112页 |
| 4.2 试验准备和操作 | 第112-114页 |
| 4.2.1 主要原料和试剂 | 第112页 |
| 4.2.2 主要表征仪器及方法 | 第112-113页 |
| 4.2.3 反应装置及操作 | 第113-114页 |
| 4.3 催化剂制备及表征 | 第114-132页 |
| 4.3.1 催化剂制备 | 第114-115页 |
| 4.3.2 催化剂的XRD表征 | 第115-124页 |
| 4.3.3 催化剂的FT-IR表征 | 第124-127页 |
| 4.3.4 催化剂的物理吸脱附表征 | 第127-130页 |
| 4.3.5 催化剂的NH3-TPD表征 | 第130-131页 |
| 4.3.6 催化剂的TG-DTA表征 | 第131页 |
| 4.3.7 催化剂的SEM表征 | 第131-132页 |
| 4.4 气相合成3-甲基吡啶的工艺考察 | 第132-140页 |
| 4.4.1 催化剂考察 | 第133-135页 |
| 4.4.2 反应温度考察 | 第135页 |
| 4.4.3 丙烯醛和水的摩尔比考察 | 第135-136页 |
| 4.4.4 气时空速考察 | 第136-137页 |
| 4.4.5 反应时间考察 | 第137页 |
| 4.4.6 催化剂制备条件考察 | 第137-140页 |
| 4.4.7 催化剂再生 | 第140页 |
| 4.5 小结 | 第140-141页 |
| 第5章 吡啶碱合成机理研究 | 第141-181页 |
| 5.1 醇氨法制备吡啶碱机理 | 第141-146页 |
| 5.1.1 醇和氨反应机理 | 第141-144页 |
| 5.1.2 醇氨反应平衡讨论 | 第144-146页 |
| 5.2 丙烯醛液相法合成3-甲基吡啶反应机理 | 第146-162页 |
| 5.2.1 丙烯醛聚合反应 | 第146-150页 |
| 5.2.2 丙烯醛和氨液相反应制3-甲基吡啶机理 | 第150-157页 |
| 5.2.3 醛/氨反应规律 | 第157-160页 |
| 5.2.4 丙烯醛与乙酸铵液相反应平衡讨论 | 第160-162页 |
| 5.3 丙烯醛气相法合成3-甲基吡啶反应机理 | 第162-180页 |
| 5.3.1 丙烯醛的红外吸附光谱研究 | 第162-166页 |
| 5.3.2 丙烯醛的原位红外反应考察 | 第166-178页 |
| 5.3.3 丙烯醛和氨气相反应催化机理 | 第178-180页 |
| 5.4 小结 | 第180-181页 |
| 结论与展望 | 第181-183页 |
| 参考文献 | 第183-198页 |
| 致谢 | 第198-199页 |
| 附录 A 攻读学位期间所发表的学术论文 | 第199-200页 |
| 附录 B 攻读学位期间申请的国家发明专利 | 第200页 |