| 摘要 | 第1-11页 |
| Abstract | 第11-14页 |
| 第一章 文献综述 | 第14-54页 |
| ·甲烷催化转化反应的研究背景及意义 | 第14-15页 |
| ·甲烷部分氧化制合成气研究 | 第15-22页 |
| ·甲烷部分氧化反应催化剂的活性组分 | 第16页 |
| ·甲烷部分氧化反应催化剂的载体 | 第16-17页 |
| ·甲烷部分氧化反应催化剂的改进 | 第17-18页 |
| ·其他催化剂体系 | 第18-19页 |
| ·甲烷部分氧化反应机理的研究 | 第19-21页 |
| ·燃烧重整机理 | 第19-20页 |
| ·直接氧化机理 | 第20-21页 |
| ·甲烷部分氧化存在的主要问题 | 第21-22页 |
| ·甲烷二氧化碳重整制合成气反应催化剂的研究 | 第22-28页 |
| ·不同活性组分的催化活性 | 第22-24页 |
| ·催化剂载体的研究 | 第24-25页 |
| ·CH_4-CO_2重整反应催化剂助催化剂 | 第25-26页 |
| ·CH_4-CO_2重整反应机理的研究 | 第26-28页 |
| ·存在的问题 | 第28页 |
| ·甲烷临氧CO_2重整反应的研究现状 | 第28-35页 |
| ·CH_4和CO_2的活化 | 第29-32页 |
| ·CH_4的活化 | 第29-31页 |
| ·CO_2的活化 | 第31-32页 |
| ·甲烷临氧二氧化碳重整制合成气反应的主要催化剂体系 | 第32-34页 |
| ·反应器的选择 | 第34-35页 |
| ·低碳烷烃临氧自热重整制合成气研究 | 第35-37页 |
| ·本组以前的工作 | 第37页 |
| ·研究方案的设计 | 第37-41页 |
| ·甲烷临氧二氧化碳重整制合成气反应中的可能反应 | 第38-39页 |
| ·活性组分 | 第39-40页 |
| ·载体的选择 | 第40页 |
| ·催化剂的改性 | 第40-41页 |
| ·论文的立题依据及研究内容 | 第41-44页 |
| ·选题的依据 | 第41-42页 |
| ·主要研究内容 | 第42-44页 |
| ·参考文献 | 第44-54页 |
| 第二章 实验研究方法及表征手段 | 第54-62页 |
| ·催化剂的制备 | 第54-55页 |
| ·实验所用化学药品 | 第54页 |
| ·催化剂的制备 | 第54-55页 |
| ·催化剂的活性评价 | 第55-56页 |
| ·数据处理方法 | 第56-57页 |
| ·催化剂的表征 | 第57-61页 |
| ·催化剂及载体的比表面及孔结构测定 | 第57页 |
| ·X-射线衍射(XRD)分析 | 第57页 |
| ·程序升温还原(TPR)分析 | 第57-58页 |
| ·H_2的化学吸附 | 第58-59页 |
| ·CO_2及NH_3的程序升温脱附(CO_2-TPD、NH_3-TPD)分析 | 第59页 |
| ·积碳量的热重分析(TGA) | 第59页 |
| ·催化剂积碳的拉曼光谱(Raman)分析 | 第59页 |
| ·催化剂的透射电镜(TEM)分析 | 第59页 |
| ·原位漫反射红外光谱(DRIFT)研究 | 第59-60页 |
| ·CH_4或CO_2脉冲反应及程序升温表面反应(TPSR)-MS | 第60-61页 |
| ·参考文献 | 第61-62页 |
| 第三章 稀土氧化物对Ni/SiO_2的修饰及在甲烷临氧CO_2重整反应中的应用研究 | 第62-85页 |
| ·前言 | 第62-63页 |
| ·甲烷临氧CO_2重整制合成气反应的热力学分析 | 第63-64页 |
| ·空管实验 | 第64页 |
| ·Ni-RE_2O_3/SiO_2(RE=La,Ce,Gd,Er,Yb)催化剂的流化床甲烷临氧重整催化性能 | 第64-67页 |
| ·添加不同稀土氧化物的Ni-RE_2O_3/SiO_2催化剂的催化活性比较 | 第64-66页 |
| ·高空速下NiRE_(0.45)/SiO_2的催化性能 | 第66-67页 |
| ·Gd_2O_3的添加对催化剂结构及物理化学性质的影响研究 | 第67-72页 |
| ·催化剂比表面积和孔结构测定 | 第68页 |
| ·反应前后催化剂的X-射线衍射(XRD)分析 | 第68-69页 |
| ·H_2-程序升温还原(TPR) | 第69-70页 |
| ·Ni-Gd_2O_3/SiO_2催化剂的CO_2-程序升温脱附研究 | 第70-72页 |
| ·Ni-Gd_2O_3/SiO_2催化剂的NH_3-程序升温脱附研究 | 第72页 |
| ·Ni-Gd_2O_3/SiO_2催化剂的性能考察 | 第72-81页 |
| ·Gd_2O_3用量对镍基催化剂催化活性的影响 | 第72-75页 |
| ·不同浸渍顺序对催化剂活性的影响 | 第75-77页 |
| ·焙烧温度对NiGd_(0.45)/SiO_2催化活性的影响 | 第77-78页 |
| ·还原温度对NiGd_(0.45)/SiO_2催化活性的影响 | 第78-79页 |
| ·反应温度对催化剂活性的影响 | 第79-80页 |
| ·不同O_2/CO_2比对催化剂性能及产物的影响 | 第80-81页 |
| ·小结 | 第81-83页 |
| ·参考文献 | 第83-85页 |
| 第四章 Ni-Gd_2O_3/SiO_2催化剂上自热重整制合成气反应的机理研究 | 第85-101页 |
| ·前言 | 第85-86页 |
| ·实验结果与讨论 | 第86-98页 |
| ·H_2-化学吸附 | 第86页 |
| ·CH_4和CO_2的脉冲实验 | 第86-91页 |
| ·CH_4在Ni-Gd_2O_3/SiO_2催化剂上的脉冲实验 | 第86-87页 |
| ·CO_2在Ni-Gd_2O_3/SiO_2催化剂上的脉冲实验 | 第87-88页 |
| ·NiGd_(0.45)/SiO_2催化剂上脉冲CH_4,再脉冲CO_2的反应 | 第88-89页 |
| ·10%CO_2/Ar中脉冲CH_4反应 | 第89-91页 |
| ·10%CH_4/Ar中脉冲CO_2反应 | 第91页 |
| ·反应前后催化剂的TG及XRD表征 | 第91-93页 |
| ·Ni-Gd_2O_3/SiO_2催化剂的氧化还原性能的研究 | 第93-94页 |
| ·表面碳物种的生成及消除 | 第94-97页 |
| ·CH_4-TPSR、CO_2-TPSR及O_2-TPSR的连续跟踪考察 | 第94-96页 |
| ·CH_4-TPSR、H_2-TPSR及O_2-TPSR的连续跟踪考察 | 第96-97页 |
| ·助催化剂Gd_2O_3对催化剂抗积碳性能的作用 | 第97-98页 |
| ·小结 | 第98-99页 |
| ·参考文献 | 第99-101页 |
| 第五章 不同镍粒径的Ni/SiO_2催化剂上CH_4和CO_2吸附、解离机理的原位表征 | 第101-113页 |
| ·前言 | 第101-102页 |
| ·实验部分 | 第102页 |
| ·CH_4和CO_2吸附的研究 | 第102-110页 |
| ·Ni/SiO_2对CH_4的吸附 | 第102-104页 |
| ·Ni/SiO_2对CO_2吸附的研究 | 第104页 |
| ·Ni/SiO_2上吸附CH_4后,再吸附CO_2的研究 | 第104-105页 |
| ·Ni/SiO_2上吸附CO_2后,再吸附CH_4的研究 | 第105-107页 |
| ·Ni/SiO_2对CH_4和CO_2共吸附的研究 | 第107-110页 |
| ·小结 | 第110-111页 |
| ·参考文献 | 第111-113页 |
| 第六章 CH_4临氧二氧化碳重整制合成气中催化剂失活机理的研究 | 第113-133页 |
| ·前言 | 第113-114页 |
| ·实验部分 | 第114-115页 |
| ·催化剂的制备 | 第114页 |
| ·甲烷的活化 | 第114页 |
| ·CH_4裂解后催化剂的氧化还原特性考察 | 第114-115页 |
| ·实验结果与讨论 | 第115-129页 |
| ·不同镍粒径的Ni/SiO_2催化剂的反应性能 | 第115-116页 |
| ·反应前后催化剂的TG及XRD表征 | 第116-118页 |
| ·不同镍粒径的催化剂上CH_4裂解活性的脉冲实验 | 第118-119页 |
| ·不同镍粒径催化剂上通10%CH_4/Ar(10 min)后表面碳物种表征 | 第119-122页 |
| ·表面碳物种的TG表征 | 第119页 |
| ·表面碳物种的Raman表征 | 第119-120页 |
| ·表面碳物种的HRTEM表征 | 第120-121页 |
| ·700℃裂解CH_4-10 min后H_2-TPSR和O_2-TPSR反应 | 第121-122页 |
| ·不同镍粒径的Ni/SiO_2催化剂上CH_4、O_2、H_2连续脉冲反应 | 第122-126页 |
| ·不同镍粒径催化剂的氧化还原循环的研究 | 第126页 |
| ·反应机理的分析 | 第126-129页 |
| ·小结 | 第129-131页 |
| ·参考文献 | 第131-133页 |
| 第七章 富H_2气氛中Ni催化剂上焦炉气部分氧化和CO_2重整制合成气的研究 | 第133-148页 |
| ·前言 | 第133-134页 |
| ·实验方法 | 第134-136页 |
| ·催化剂制备 | 第134页 |
| ·反应活性评价 | 第134-136页 |
| ·焦炉气部分氧化反应的催化剂表征及活性评价结果 | 第136-142页 |
| ·不同前驱体制备的催化剂的物性表征 | 第136-137页 |
| ·Ni粒径对焦炉气部分氧化反应催化活性的影响 | 第137-138页 |
| ·反应温度对催化剂性能的影响 | 第138-140页 |
| ·不同O_2/CH_4比对催化剂性能的影响 | 第140-141页 |
| ·不同空速对催化剂性能的影响 | 第141-142页 |
| ·焦炉气二氧化碳重整反应的活性评价结果 | 第142-145页 |
| ·反应温度对催化剂性能的影响 | 第142-145页 |
| ·不同CO_2/CH_4比对催化剂性能的影响 | 第145页 |
| ·小结 | 第145-147页 |
| ·参考文献 | 第147-148页 |
| 第八章 流化床中甲烷混合丙烷临氧二氧化碳重整制合成气反应研究 | 第148-167页 |
| ·前言 | 第148-149页 |
| ·实验部分 | 第149-150页 |
| ·催化剂制备 | 第149页 |
| ·丙烷与甲烷的脉冲及裂解实验 | 第149-150页 |
| ·结果与讨论 | 第150-164页 |
| ·C_3H_8-CO_2重整和C_3H_8部分氧化反应活性 | 第150-152页 |
| ·甲烷混合丙烷临氧CO_2重整制合成气反应中催化剂性能的考察 | 第152-159页 |
| ·不同镍粒径的催化剂上甲烷(甲烷/丙烷)临氧CO_2重整反应活性比较 | 第152-157页 |
| ·温度及甲烷/丙烷配比对甲烷混合丙烷临氧CO_2重整反应催化性能的影响 | 第157-159页 |
| ·不同温度下通10%C_3H_8/Ar后表面碳物种的表征 | 第159-162页 |
| ·表面碳物种的TG表征 | 第159-160页 |
| ·表面碳物种的Raman和HRTEM表征 | 第160-161页 |
| ·C_3H_8裂解形成的表面碳物种的O_2-TPSR实验 | 第161-162页 |
| ·不同温度下脉冲CH_4、C_3H_8的研究 | 第162-164页 |
| ·小结 | 第164-165页 |
| ·参考文献 | 第165-167页 |
| 第九章 结论 | 第167-169页 |
| 攻博期间发表或己完成的相关论文 | 第169-171页 |
| 致谢 | 第171页 |
