| 中文摘要 | 第3-5页 |
| Abstract | 第5-7页 |
| 1 绪论 | 第10-16页 |
| 1.1 团簇的概念 | 第10页 |
| 1.2 团簇的研究意义 | 第10页 |
| 1.3 铜及其掺杂团簇的研究 | 第10-12页 |
| 1.4 过渡金属羰基化合物的研究综述 | 第12-13页 |
| 1.5 本论文研究内容 | 第13-16页 |
| 2 理论基础 | 第16-22页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第16-18页 |
| 2.1.1 Thomas-Fermi模型 | 第16-17页 |
| 2.1.2 Hohenberg-Kohn定理 | 第17页 |
| 2.1.3 Kohn-Sham方程 | 第17-18页 |
| 2.1.4 交换相关能量泛函 | 第18页 |
| 2.2 化学反应过渡态 | 第18-19页 |
| 2.2.1 过渡态理论 | 第18-19页 |
| 2.2.2 过渡态搜索 | 第19页 |
| 2.3 能量跨度模型(ESM) | 第19-21页 |
| 2.4 Gaussian系列软件 | 第21-22页 |
| 3 钌羰基化合物催化水煤气转化反应的理论研究 | 第22-40页 |
| 3.1 引言 | 第22-23页 |
| 3.2 计算方法 | 第23-24页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第24-38页 |
| 3.3.1 Ru_3(CO)_(12)与Ru(CO)_5的构型 | 第24-25页 |
| 3.3.2 Ru_3(CO)_(12)与Ru(CO)_5分别以四种反应机理催化水煤气转化反应 | 第25-34页 |
| 3.3.3 ESM模型比较Ru_3(CO)_(12)与Ru(CO)_5的催化效率 | 第34-36页 |
| 3.3.4 溶剂对水煤气转化反应的影响 | 第36-37页 |
| 3.3.5 d带中心的位置对比物质的催化活性 | 第37-38页 |
| 3.4 结论 | 第38-40页 |
| 4 Cu_(12)TM(TM=Co,Rh,Ir,Ni,Pd,Pt,Cu,Ag,Au)团簇催化水煤气转化反应的理论研究 | 第40-54页 |
| 4.1 引言 | 第40-41页 |
| 4.2 计算方法 | 第41-42页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第42-52页 |
| 4.3.1 掺杂团簇Cu_(12)TM以及吸附小分子的结构 | 第42-43页 |
| 4.3.2 CO和H_2O在团簇Cu_(12)TM上的吸附 | 第43-44页 |
| 4.3.3 水煤气转化的三种反应机理 | 第44-45页 |
| 4.3.4 羧基机理 | 第45-49页 |
| 4.3.5 ESM模型比较催化效率 | 第49页 |
| 4.3.6 电子态密度分析 | 第49-52页 |
| 4.4 结论 | 第52-54页 |
| 5 Cu_(12)TM(TM=Co,Rh,Ir,Ni,Pd,Pt,Cu,Ag,Au)团簇催化逆水煤气转化反应的理论研究 | 第54-66页 |
| 5.1 引言 | 第54-55页 |
| 5.2 计算方法 | 第55-56页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第56-64页 |
| 5.3.1 团簇Cu_(12)TM以及吸附小分子的结构 | 第56-57页 |
| 5.3.2 团簇Cu_(12)TM催化逆水煤气转化反应的机理 | 第57-58页 |
| 5.3.3 CO_2解离机理催化反应的势能分析 | 第58-61页 |
| 5.3.4 运用ESM模型比较催化剂的活性 | 第61-62页 |
| 5.3.5 利用d带中心值分析CO_2的活性 | 第62-64页 |
| 5.4 结论 | 第64-66页 |
| 参考文献 | 第66-74页 |
| 在学期间的研究成果 | 第74-76页 |
| 致谢 | 第76页 |
