| 摘要 | 第3-7页 |
| ABSTRACT | 第7-11页 |
| 第一章 文献综述 | 第16-40页 |
| 1.1 甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究进展 | 第18-21页 |
| 1.1.1 液相泥浆法 | 第18-20页 |
| 1.1.2 气相间接法 | 第20页 |
| 1.1.3 气相直接法 | 第20-21页 |
| 1.2 甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究进展 | 第21-36页 |
| 1.2.1 活性炭载体催化剂 | 第21-25页 |
| 1.2.2 ZSM-5 载体催化剂 | 第25-26页 |
| 1.2.3 X分子筛载体催化剂 | 第26-27页 |
| 1.2.4 Y分子筛载体催化剂 | 第27-34页 |
| 1.2.4.1 固相离子交换 | 第28-30页 |
| 1.2.4.2 等体积浸渍 | 第30-32页 |
| 1.2.4.3 溶液离子交换 | 第32-33页 |
| 1.2.4.3 其它制备方法 | 第33-34页 |
| 1.2.5 其它载体催化剂 | 第34-36页 |
| 1.3 乙酰丙酮铜 | 第36-37页 |
| 1.3.1 乙酰丙酮铜的性质 | 第36页 |
| 1.3.2 乙酰丙酮铜的应用进展 | 第36-37页 |
| 1.4 研究思路及内容 | 第37-40页 |
| 第二章 实验原料、仪器设备及实验方法 | 第40-52页 |
| 2.1 原料和化学试剂 | 第40页 |
| 2.2 实验设备及仪器 | 第40-41页 |
| 2.3 实验方法 | 第41-52页 |
| 2.3.1 催化剂制备 | 第41-43页 |
| 2.3.1.1 Na NH_4Y分子筛的制备 | 第41-42页 |
| 2.3.1.2 HY分子筛的制备 | 第42页 |
| 2.3.1.3 CuY催化剂的制备 | 第42-43页 |
| 2.3.2 催化剂的活性评价 | 第43-49页 |
| 2.3.2.1 催化活性评价过程 | 第43-45页 |
| 2.3.2.2 产物分析 | 第45-48页 |
| 2.3.2.3 评价指标及计算方法 | 第48-49页 |
| 2.3.3 催化剂表征 | 第49-52页 |
| 2.3.3.1 热重分析 | 第49页 |
| 2.3.3.2 差示扫描热量分析 | 第49页 |
| 2.3.3.3 热重-质谱分析 | 第49-50页 |
| 2.3.3.4 X射线衍射分析 | 第50页 |
| 2.3.3.5 透射电子显微镜 | 第50页 |
| 2.3.3.6 氢气程序升温氢还原 | 第50页 |
| 2.3.3.7 程序升温脱附 | 第50-51页 |
| 2.3.3.8 X-射线光电子能谱分析 | 第51页 |
| 2.3.3.9 N_2脱附-吸附等温线 | 第51页 |
| 2.3.3.10 原子吸收光谱 | 第51-52页 |
| 第三章 催化剂制备温度对CuY催化性能的影响 | 第52-72页 |
| 3.1 Cu(acac)_2 和NH_4Y分子筛之间的固相反应 | 第52-57页 |
| 3.2 前驱体制备温度的影响 | 第57-61页 |
| 3.2.1 催化剂的表征 | 第57-60页 |
| 3.2.1.1 催化剂XRD分析 | 第57-59页 |
| 3.2.1.2 催化剂H_2-TPR分析 | 第59-60页 |
| 3.2.2 催化剂活性评价 | 第60-61页 |
| 3.3 活化温度对CuY催化性能的影响 | 第61-70页 |
| 3.3.1 催化剂表征 | 第61-67页 |
| 3.3.1.1 催化剂XRD分析 | 第61-63页 |
| 3.3.1.2 催化剂TEM分析 | 第63页 |
| 3.3.1.3 催化剂H_2-TPR分析 | 第63-66页 |
| 3.3.1.4 催化剂XPS分析 | 第66-67页 |
| 3.3.2 催化剂活性评价 | 第67-70页 |
| 3.4 小结 | 第70-72页 |
| 第四章 NH_4~+交换度和铜负载量对Cu Y催化性能的影响 | 第72-92页 |
| 4.1 NH_4~+交换度的影响 | 第72-82页 |
| 4.1.1 表征分析 | 第72-80页 |
| 4.1.1.1 NaNH_4Y分子筛NH_4~+交换度的计算 | 第72-74页 |
| 4.1.1.2 Y分子筛和催化剂结构分析 | 第74-75页 |
| 4.1.1.3 催化剂的可还原物种分析 | 第75-77页 |
| 4.1.1.4 催化剂表面铜物种分析 | 第77-78页 |
| 4.1.1.5 催化剂酸性分析 | 第78-80页 |
| 4.1.2 催化剂活性评价 | 第80-82页 |
| 4.2 Cu负载量的影响 | 第82-90页 |
| 4.2.1 催化剂表征 | 第82-87页 |
| 4.2.1.1 催化剂XRD分析 | 第82-83页 |
| 4.2.1.2 催化剂BET分析 | 第83-85页 |
| 4.2.1.3 催化剂TEM分析 | 第85-86页 |
| 4.2.1.4 催化剂H_2-TPR分析 | 第86-87页 |
| 4.2.2 催化剂活性评价 | 第87-90页 |
| 4.3 小结 | 第90-92页 |
| 第五章 活化气氛对CuY催化剂性能的研究 | 第92-100页 |
| 5.1 活化气氛的影响 | 第92-97页 |
| 5.1.1 催化剂表征 | 第92-96页 |
| 5.1.1.1 催化剂结构分析 | 第92-93页 |
| 5.1.1.2 催化剂的可还原铜物种分析 | 第93-94页 |
| 5.1.1.3 催化剂表面铜物种分析 | 第94-96页 |
| 5.1.2 催化剂活性评价 | 第96-97页 |
| 5.2 活性评价温度的影响 | 第97-99页 |
| 5.3 小结 | 第99-100页 |
| 第六章 铜盐对CuY催化性能的影响 | 第100-110页 |
| 6.1 铜盐对CuY催化剂织构结构的影响 | 第100-103页 |
| 6.2 铜盐对CuY催化剂中铜物种分布的影响 | 第103-104页 |
| 6.3 铜盐对CuY催化剂的吸脱附NH_3的影响 | 第104-106页 |
| 6.4 铜盐对CuY催化活性的影响 | 第106-107页 |
| 6.5 小结 | 第107-110页 |
| 第七章 结论和展望 | 第110-114页 |
| 7.1 主要结论 | 第110-112页 |
| 7.2 创新点 | 第112-113页 |
| 7.3 工作展望 | 第113-114页 |
| 参考文献 | 第114-128页 |
| 致谢 | 第128-130页 |
| 博士期间论文及专利发表情况 | 第130-132页 |
