致谢 | 第5-6页 |
摘要 | 第6-8页 |
Abstract | 第8-9页 |
目录 | 第10-15页 |
第一部分 吡啶甲醛的合成方法研究 | 第15-69页 |
第一章 绪论 | 第15-25页 |
1.1 引言 | 第15-16页 |
1.2 吡啶甲醛的性质 | 第16页 |
1.3 吡啶甲醛的文献合成方法概述 | 第16-22页 |
1.3.1 以毗啶甲醇为起始原料的氧化法 | 第17-18页 |
1.3.1.1 甲基吡啶氧化水解法 | 第17页 |
1.3.1.2 甲基吡啶基锂氧气氧化法 | 第17-18页 |
1.3.1.3 甲基吡啶的微生物氧化法 | 第18页 |
1.3.1.4 氨甲基吡啶水解法 | 第18页 |
1.3.2 以氰基吡啶为起始原料的氢化还原法 | 第18-19页 |
1.3.2.1 以钯碳为催化剂催化加氢法 | 第18-19页 |
1.3.2.2 以Raney镍为催化剂催化加氢法 | 第19页 |
1.3.2.3 二异丁基铝氢化还原法 | 第19页 |
1.3.3 以乙烯基吡啶为原料的氧化法 | 第19-20页 |
1.3.3.1 氧气氧化乙烯基吡啶制备吡啶甲醛 | 第20页 |
1.3.3.2 臭氧氧化乙烯基吡啶制备吡啶甲醛 | 第20页 |
1.3.3.3 金属氧化物氧化乙烯基吡啶制备吡啶甲醛 | 第20页 |
1.3.4 以吡啶甲酸乙酯为原料的还原法 | 第20-21页 |
1.3.4.1 以二异丁基铝为还原剂的还原法 | 第20-21页 |
1.3.4.2 以铁氰化钾为还原剂的还原法 | 第21页 |
1.3.5 以甲基吡啶为原料的氯化水解法 | 第21-22页 |
1.3.6 以甲基吡啶为原料的液相氧化法 | 第22页 |
1.3.7 以甲基吡啶为原料的气相氧化法 | 第22页 |
1.4 课题研究背景及意义 | 第22-23页 |
1.5 研究方案及内容 | 第23-25页 |
第二章 Mo掺杂V/TiO_2催化2-甲基毗啶气相氧化合成吡啶-2-甲醛 | 第25-43页 |
2.1 引言 | 第25-28页 |
2.1.1 2-甲基吡啶气相催化氧化的反应机理 | 第25-26页 |
2.1.2 催化剂活性组分及载体的选择 | 第26-28页 |
2.2 V-Mo/TiO_2催化剂的制备与表征 | 第28-33页 |
2.2.1 实验仪器与试剂 | 第28-29页 |
2.2.2 催化剂的制备 | 第29页 |
2.2.3 催化剂的表征 | 第29-30页 |
2.2.4 结果与讨论 | 第30-33页 |
2.2.4.1 催化剂的比表面积 | 第30页 |
2.2.4.2 催化剂的H_2-TPR表征 | 第30-31页 |
2.2.4.3 催化剂的XRD表征 | 第31-32页 |
2.2.4.4 催化剂的TEM表征 | 第32-33页 |
2.3 V-Mo/TiO_2催化剂催化氧化2-甲基吡啶合成吡啶-2-甲醛反应 | 第33-40页 |
2.3.1 实验仪器和试剂 | 第33-34页 |
2.3.2 V-Mo/TiO_2催化剂活性评价 | 第34-35页 |
2.3.3 结果与讨论 | 第35-40页 |
2.3.3.1 V/Mo摩尔比对催化剂活性的影响 | 第35页 |
2.3.3.2 催化剂负载含量对其催化活性的影响 | 第35-36页 |
2.3.3.3 煅烧温度对催化剂的活性的影响 | 第36-37页 |
2.3.3.4 反应温度对催化剂活性的影响 | 第37-38页 |
2.3.3.5 2-甲基吡啶浓度对反应的影响 | 第38-39页 |
2.3.3.6 氧气浓度对反应的影响 | 第39页 |
2.3.3.7 催化剂用量对反应的影响 | 第39-40页 |
2.4 本章小结 | 第40-43页 |
第三章 Bi-Mo/TiO_2体系催化氧化甲基吡啶合成吡啶甲醛 | 第43-69页 |
3.1 引言 | 第43-45页 |
3.2 三种铋钼氧化物催化剂对催化2-甲基吡啶合成吡啶-2-甲醛的影响 | 第45-53页 |
3.2.1 仪器和试剂 | 第45-46页 |
3.2.2 催化剂的制备 | 第46页 |
3.2.3 催化剂的表征 | 第46页 |
3.2.4 催化剂的活性测试 | 第46页 |
3.2.5 结果与讨论 | 第46-53页 |
3.2.5.1 催化剂的制备 | 第46-47页 |
3.2.5.2 催化剂的XRD表征 | 第47-52页 |
3.2.5.3 不同催化剂对催化2-甲基吡啶气相氧化合成吡啶-2-甲醛的影响 | 第52-53页 |
3.3 α-Bi_2Mo_3O_(12)和MoO_3的协同作用对催化甲基吡啶合成吡啶甲醛的影响 | 第53-66页 |
3.3.1 仪器和试剂 | 第53-54页 |
3.3.2 催化剂的制备 | 第54页 |
3.3.3 催化剂的表征 | 第54-55页 |
3.3.4 催化剂的活性测试 | 第55页 |
3.3.5 结果与讨论 | 第55-66页 |
3.3.5.1 催化剂的理化性质 | 第55-60页 |
3.3.5.2 催化剂的催化活性 | 第60-66页 |
3.4 本章小结 | 第66-69页 |
第二部分 含吸电子基苯甲醛和苯乙醛的合成方法研究 | 第69-115页 |
第四章 绪论 | 第69-85页 |
4.1 引言 | 第69-70页 |
4.2 含吸电子基苯甲醛和苯乙醛的文献合成方法综述 | 第70-82页 |
4.2.1 含吸电子基苯甲醛的文献合成方法 | 第70-78页 |
4.2.1.1 以苄醇为原料的氧化法 | 第70-71页 |
4.2.1.2 以苯甲醛为原料的硝化法 | 第71页 |
4.2.1.3 以芳基乙烷为原料的合成法 | 第71-72页 |
4.2.1.4 以芳基甲酸为原料的还原法 | 第72页 |
4.2.1.5 以芳基甲烷为原料的合成法 | 第72-78页 |
4.2.2 含吸电子基苯乙醛的文献合成方法 | 第78-82页 |
4.2.2.1 以苯乙醇类衍生物为起始原料的氧化法 | 第78-79页 |
4.2.2.2 以苯乙烯类衍生物为起始原料的氧化法 | 第79-80页 |
4.2.2.3 以苯基环氧乙烷类衍生物为起始原料的催化异构法 | 第80页 |
4.2.2.4 以苯胺类衍生物为起始原料的合成法 | 第80-81页 |
4.2.2.5 以苯乙醛为起始原料的硝化法 | 第81页 |
4.2.2.6 以苯甲醛衍生物为起始原料的合成法 | 第81-82页 |
4.3 课题研究背景及意义 | 第82页 |
4.4 研究方案及内容 | 第82-85页 |
4.4.1 研究方案 | 第82-83页 |
4.4.2 研究内容 | 第83-85页 |
第五章 含吸电子基苯甲醛的合成 | 第85-101页 |
5.1 引言 | 第85-89页 |
5.2 烯胺的制备 | 第89-92页 |
5.2.1 实验仪器及试剂 | 第89页 |
5.2.2 实验过程 | 第89-90页 |
5.2.3 实验结果与讨论 | 第90-92页 |
5.2.3.1 缩醛用量对反应收率影响 | 第91页 |
5.2.3.2 溶剂DMF用量对反应收率影响 | 第91-92页 |
5.2.3.3 不同底物发生缩合反应的结果 | 第92页 |
5.3 双氧水氧化烯胺制备吸电子基苯甲醛 | 第92-99页 |
5.3.1 实验仪器及试剂 | 第92-93页 |
5.3.2 实验操作过程 | 第93-94页 |
5.3.3 实验结果与讨论 | 第94-99页 |
5.3.3.1 溶剂的选择 | 第94-95页 |
5.3.3.2 溶剂用量对反应的影响 | 第95页 |
5.3.3.3 双氧水用量对反应的影响 | 第95-96页 |
5.3.3.4 反应温度对反应的影响 | 第96页 |
5.3.3.5 不同底物氧化的结果 | 第96-97页 |
5.3.3.6 产品的核磁氢谱表征 | 第97-99页 |
5.4 本章小结 | 第99-101页 |
第六章 含吸电子基苯乙醛的合成 | 第101-109页 |
6.1 引言 | 第101页 |
6.2 实验部分 | 第101-107页 |
6.2.1 实验仪器及试剂 | 第101-102页 |
6.2.2 实验操作过程 | 第102-103页 |
6.2.3 实验结果与讨论 | 第103-107页 |
6.2.3.1 不同酸催化对水解反应的影响 | 第103-104页 |
6.2.3.2 盐酸浓度对水解反应的影响 | 第104页 |
6.2.3.3 不同烯胺底物盐酸水解结果 | 第104页 |
6.2.3.4 产品的核磁氢谱表征 | 第104-107页 |
6.3 本章小结 | 第107-109页 |
第七章 总结、创新点与展望 | 第109-115页 |
7.1 总结 | 第109-112页 |
7.1.1 吡啶甲醛合成工艺研究 | 第109-111页 |
7.1.2 含吸电子基苯甲醛和苯乙醛的合成工艺研究 | 第111-112页 |
7.2 论文创新点 | 第112-113页 |
7.3 展望 | 第113-115页 |
参考文献 | 第115-131页 |
附录 (本文合成主要化合物的表征谱图) | 第131-153页 |
作者简历 | 第153-154页 |