| 摘要 | 第5-7页 |
| ABSTRACT | 第7-9页 |
| 第一章 绪论 | 第18-30页 |
| 1.1 燃料电池 | 第18-19页 |
| 1.1.1 燃料电池原理 | 第18页 |
| 1.1.2 燃料电池商业化存在问题 | 第18-19页 |
| 1.2 燃料电池催化剂 | 第19-26页 |
| 1.2.1 纯Pt催化剂的发展 | 第19-21页 |
| 1.2.2 Pt-M合金催化剂的发展 | 第21-24页 |
| 1.2.3 Pt-M/C复合催化剂的发展 | 第24-26页 |
| 1.3 氧气还原反应机理研究 | 第26-28页 |
| 1.3.1 ORR机理的实验研究 | 第26-27页 |
| 1.3.2 ORR机理的理论计算研究 | 第27-28页 |
| 1.4 本文研究内容及意义 | 第28-30页 |
| 第二章 计算理论基础 | 第30-38页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第30-32页 |
| 2.1.1 Hohenberg-Kohn定理 | 第31页 |
| 2.1.2 Khon-Sham方程 | 第31-32页 |
| 2.1.3 交换相关泛函 | 第32页 |
| 2.2 赝势理论 | 第32-33页 |
| 2.2.1 基本思想 | 第33页 |
| 2.2.2 模守恒赝势 | 第33页 |
| 2.2.3 超软赝势 | 第33页 |
| 2.3 簇模型与平板模型 | 第33-35页 |
| 2.3.1 簇模型 | 第34页 |
| 2.3.2 周期平板模型 | 第34-35页 |
| 2.4 过渡态搜索方法介绍 | 第35页 |
| 2.5 计算软件简介 | 第35-38页 |
| 第三章 Pt表面ORR催化反应机理研究 | 第38-64页 |
| 3.1 前言 | 第38页 |
| 3.2 计算模型与方法 | 第38-39页 |
| 3.3 Pt块材与Pt(111)表面性质研究 | 第39-40页 |
| 3.4 小分子在Pt(111)表面吸附构型优化 | 第40-50页 |
| 3.4.1 H原子吸附构型优化 | 第41-42页 |
| 3.4.2 O原子吸附构型优化 | 第42-43页 |
| 3.4.3 OH吸附构型优化 | 第43-44页 |
| 3.4.4 O_2分子吸附构型优化 | 第44-46页 |
| 3.4.5 H_2O分子吸附构型优化 | 第46-47页 |
| 3.4.6 HOO集团吸附构型优化 | 第47-48页 |
| 3.4.7 H_2O_2分子吸附构型优化 | 第48-49页 |
| 3.4.8 小结 | 第49-50页 |
| 3.5 Pt(111)表面ORR反应机理研究 | 第50-56页 |
| 3.5.1 Pt(111)表面ORR反应机理简介 | 第50-51页 |
| 3.5.2 基元反应O_2~*+H~+e~-→OOH~*过渡态搜索 | 第51-52页 |
| 3.5.3 基元反应OOH~*→H~*+OH~*过渡态搜索 | 第52-54页 |
| 3.5.4 基元反应O~*+H~++e~-→OH~*过渡态搜索 | 第54-55页 |
| 3.5.5 基元反应OH~*+H~++e~-→H2O~*过渡态搜索 | 第55-56页 |
| 3.6 Pt(411)表面ORR反应机理研究 | 第56-61页 |
| 3.7 小结 | 第61-64页 |
| 第四章 结构对Pt-Fe合金催化剂ORR反应机理的影响 | 第64-72页 |
| 4.1 前言 | 第64页 |
| 4.2 三种Pt-Fe催化剂表面性质分析 | 第64-66页 |
| 4.3 O原子在三种不同结构表面吸附模型及性质分析 | 第66-68页 |
| 4.4 三种Pt-Fe催化剂表面O~*+H~++e~-→OH~*过渡态搜索 | 第68-70页 |
| 4.5 小结 | 第70-72页 |
| 第五章 合金元素对Pt_3M合金催化剂ORR反应机理的影响 | 第72-82页 |
| 5.1 前言 | 第72页 |
| 5.2 Pt_3M催化剂表面性质分析 | 第72-76页 |
| 5.2.1 Pt_3M块体材料和Pt_3M(111)表面模型 | 第72-73页 |
| 5.2.2 Pt_3M(111)表面态密度计算和布居分析 | 第73-76页 |
| 5.3 O原子在催化剂Pt_3M (111)表面吸附构型及性质分析 | 第76-79页 |
| 5.4 Pt_3M表面O~*+H~+e~-→OH~*过渡态搜索 | 第79-80页 |
| 5.5 小结 | 第80-82页 |
| 第六章 Pt-skin对Pt_3M合金催化剂ORR反应机理的影响 | 第82-106页 |
| 6.1 前言 | 第82页 |
| 6.2 Pt-skin-Pt_3M催化剂表面性质分析 | 第82-85页 |
| 6.2.1 Pt-skin-Pt_3M催化剂结构表面模型 | 第82-83页 |
| 6.2.2 Pt-skin-Pt_3M催化剂表面态密度计算和布居分析 | 第83-85页 |
| 6.3 O原子在催化剂Pt-skin Pt_3M (111)表面吸附构型及性质分析 | 第85-88页 |
| 6.4 Pt-skin-Pt_3M(111)表面O~*+H~++e~-→OH~*过渡态搜索 | 第88-90页 |
| 6.5 Pt-skin Pt_3M/C催化剂的制备及其催化性能研究 | 第90-103页 |
| 6.5.1 乙二醇还原法制备Pt-skin Pt_3M/Vulcan纳米粒子催化剂 | 第90-92页 |
| 6.5.2 Pt-skin-Pt_3M/Vulcan催化剂形貌、结构、成分表征 | 第92-99页 |
| 6.5.3 Pt-skin-Pt_3M/Vulcan催化剂ORR性能表征 | 第99-103页 |
| 6.6 小结 | 第103-106页 |
| 第七章 Pt_(43)/Graphene复合催化剂ORR反应机理研究 | 第106-116页 |
| 7.1 前言 | 第106页 |
| 7.2 Pt_(43)团簇表面O原子吸附构型及性质分析 | 第106-108页 |
| 7.3 Pt_(43)团簇结构表面O~*+H~++e~-→OH~*过渡态搜索 | 第108-109页 |
| 7.4 Pt_(43)/Graphene复合催化剂结构及性质分析 | 第109-111页 |
| 7.5 Pt_(43)/Graphene复合催化剂表面O原子吸附构型分析 | 第111-112页 |
| 7.6 Pt_(43)/Graphene复合催化剂表面O~*+H~++e~-→OH~*过渡态搜索 | 第112-113页 |
| 7.7 本章小结 | 第113-116页 |
| 第八章 全文结论 | 第116-118页 |
| 参考文献 | 第118-122页 |
| 致谢 | 第122-124页 |
| 导师及作者简介 | 第124-125页 |
| 附件 | 第125-126页 |
