摘要 | 第3-6页 |
ABSTRACT | 第6-8页 |
第一章 文献综述 | 第12-38页 |
1.1 引言 | 第12页 |
1.2 甲醇的发展前景 | 第12-15页 |
1.2.1 甲醇的用途 | 第12-15页 |
1.2.1.1 甲醇作燃料 | 第12-13页 |
1.2.1.2 甲醇做化工原料 | 第13-15页 |
1.2.3 合成甲醇的发展概况 | 第15页 |
1.3 甲醇催化剂的研究现状 | 第15-25页 |
1.3.1 催化剂的组成 | 第15-23页 |
1.3.1.1 铜基催化剂 | 第16-18页 |
1.3.1.2 贵金属催化剂 | 第18-19页 |
1.3.1.3 载体 | 第19-21页 |
1.3.1.4 助剂 | 第21-23页 |
1.3.2 铜基催化剂的制备方法 | 第23-25页 |
1.3.3 催化剂的预处理 | 第25页 |
1.4 合成甲醇反应的化学平衡分析 | 第25-30页 |
1.4.1 温度的影响 | 第26页 |
1.4.2 压力的影响 | 第26-27页 |
1.4.3 合成气V(H_2)/V(CO)的影响 | 第27-28页 |
1.4.4 合成气CO_2含量的影响 | 第28-30页 |
1.5 合成甲醇的反应机理与动力学 | 第30-35页 |
1.5.1 宏观反应机理 | 第30页 |
1.5.2 微观反应机理 | 第30-33页 |
1.5.2.1 CO机理 | 第30-31页 |
1.5.2.2 CO_2机理 | 第31-32页 |
1.5.2.3 混合反应机理 | 第32-33页 |
1.5.2.4 反应的控速步骤 | 第33页 |
1.5.3 活性中心 | 第33-34页 |
1.5.3.1 Cu~0中心说 | 第33页 |
1.5.3.2 Cu~+中心说 | 第33-34页 |
1.5.3.3 Cu~0-Cu~+中心说 | 第34页 |
1.5.4 反应动力学 | 第34-35页 |
1.6 课题选择及研究内容 | 第35-38页 |
第二章 实验部分 | 第38-44页 |
2.1 化学试剂及仪器设备 | 第38-40页 |
2.1.1 原料及化学试剂 | 第38-39页 |
2.1.2 实验设备 | 第39页 |
2.1.3 浆态床反应装置 | 第39-40页 |
2.2 催化剂载体制备 | 第40页 |
2.3 催化剂制备 | 第40-41页 |
2.3.1 浸渍法制备催化剂CuO/ZnO/SBA-15和CuO/ZnO/KIT-6 | 第40页 |
2.3.2 一步合成法制催化剂CuO-ZnO-SBA-15和CuO-ZnO-KIT-6 | 第40-41页 |
2.4 催化剂表征 | 第41-42页 |
2.4.1 透射电镜(TEM) | 第41页 |
2.4.2 扫描电镜(SEM) | 第41页 |
2.4.3 X射线衍射(XRD) | 第41页 |
2.4.4 比表面积和孔结构(BET) | 第41页 |
2.4.5 红外吸收光谱(FTIU | 第41-42页 |
2.4.6 程序升温还原(H_2-TPR) | 第42页 |
2.5 催化剂活性评价 | 第42-43页 |
2.6 催化剂固载于石英微通道反应器 | 第43-44页 |
2.6.1 氨基修饰介孔二氧化硅 | 第43页 |
2.6.2 烷氧基修饰石英微通道内壁 | 第43页 |
2.6.3 催化剂负载于石英微通道反应器 | 第43-44页 |
第三章 浸渍法制备CuO/ZnO/SiO_2催化剂 | 第44-54页 |
3.1 前言 | 第44页 |
3.2 结果与讨论 | 第44-52页 |
3.2.1 催化剂形貌与结构分析 | 第44-49页 |
3.2.1.1 CuO/ZnO/KIT-6结构形貌 | 第44-47页 |
3.2.1.2 CuO/ZnO/SBA-15结构形貌 | 第47-49页 |
3.2.2 催化剂活性评价 | 第49-51页 |
3.2.3 催化剂稳定性 | 第51-52页 |
本章小结 | 第52-54页 |
第四章 一步合成法制备CuO/ZnO/SiO_2催化剂 | 第54-62页 |
4.1 前言 | 第54页 |
4.2 结果与讨论 | 第54-61页 |
4.2.1 CuO-ZnO-KIT-6催化剂结构形貌分析 | 第54-59页 |
4.2.1.1 CuO-ZnO-KIT-6结构形貌 | 第54-57页 |
4.2.1.2 CuO-ZnO-SBA-15结构形貌 | 第57-59页 |
4.2.2 催化剂活性评价 | 第59-60页 |
4.2.3 催化剂稳定性 | 第60-61页 |
本章小结 | 第61-62页 |
第五章 CuO-ZnO-SBA-15催化剂固载于石英微通道反应器 | 第62-66页 |
5.1 引言 | 第62页 |
5.2 实验方案与结果 | 第62-65页 |
本章小结 | 第65-66页 |
第六章 结论与建议 | 第66-68页 |
6.1 结论 | 第66页 |
6.2 建议 | 第66-68页 |
参考文献 | 第68-80页 |
致谢 | 第80-81页 |
攻读学位期间发表的学术论文 | 第81页 |