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活性物种在液相光催化降解有机污染物过程中的作用本质研究

中文摘要第1-6页
Abstract第6-8页
Contents第8-13页
1 Preface第13-46页
   ·Semiconductor Photocatalysis Review第13-18页
     ·Background of Photocatalysis第13页
     ·Mechanism of Photocatalysis第13-15页
     ·Application of Semiconductor Photocatalysis第15-18页
       ·Wastewater Treatment第16页
       ·Indoor Air Purification第16-17页
       ·Anti-bacterial and Deodorizing第17页
       ·Self-cleaning第17-18页
       ·Hydrogen Production第18页
   ·Investigation of the Active Species in Degradation of Organic Pollutants by Aqueous-Phase Photocatalysis第18-36页
     ·The Role of the Active Species in the Photocatalytic Process第18-27页
       ·Photogenerated Electrons第18-19页
       ·Photogenerated Holes第19页
       ·Hydroxyl Radicals ( OH)第19-20页
       ·Superoxide Radicals (O_2 )第20-21页
       ·Dissolved Oxygen第21-22页
       ·Hydrogen Peroxide第22-23页
       ·The Combined Action of OH, O_2 and Excited Holes (h+)第23-24页
       ·Hydrated Electrons (eaq-) and H第24-27页
     ·The Detection Techniques of the Active Species第27-32页
       ·Electron Spin Resonance (ESR) Technique第27页
       ·Terephthalic Acid (TA)–Fluorescence (FL) Probe Method第27-28页
       ·Luminol Chemiluminescence (CL) Probe Method第28页
       ·The Transient Grating (TG) Technique第28-30页
       ·X-ray Absorption Near-edge Structural (XANES)第30页
       ·Single-molecule Fluorescence Imaging Technique第30页
       ·Different Types of Scavengers第30-32页
         ·Scavengers for OH Radicals第30-31页
         ·Scavengers for Holes第31页
         ·Scavengers for Electrons第31-32页
         ·Scavengers for O_2 Radicals第32页
         ·Scavengers for eaq-and H第32页
     ·Sources of the Active Species第32-35页
       ·Sources of OH Radicals第32-34页
       ·Sources of O_2 Radicals第34页
       ·Sources of eaq第34-35页
     ·Present Questions第35-36页
   ·Design of Photocatalysts with High Activity第36-43页
     ·Modification for Photocatalysts第36-41页
       ·Effect of Crystal Form第36-37页
       ·Effect of Particle Size第37页
       ·Composite of the Semiconductors第37-38页
       ·Metal and Nonmetal Ion Dopants第38-40页
       ·Surface Sensitization第40-41页
     ·Synthesis Method第41-43页
       ·Hydrothermal Synthesis第41页
       ·Microwave-assisted Hydrothermal Synthesis第41-42页
       ·Precipitation Method第42-43页
       ·Other Methods第43页
   ·Foundation of Dissertation and Research Scheme第43-46页
2 Experimental第46-59页
   ·Reagents and Apparatus第46-48页
     ·Reagents第46页
     ·Apparatus第46-48页
   ·Experimental Section第48-55页
     ·Preparation of Photocatalysts第48-50页
       ·Hydrothermal Synthesis of Zn_xCd_(1-x)S Nanoparticles第48页
       ·Microwave Synthesis of Zn_xCd_(1-x)S Nanorods第48-49页
       ·One Step Preparation of Zn_xCd_(1-x)S/TiO_2Nanocomposites第49-50页
       ·Preparation of Standard TiO_2-xNx第50页
     ·Characterizations of Photocatalysts第50-55页
       ·X-ray Diffraction (XRD)第50页
       ·N2Adsorption (BET)第50-51页
       ·UV-vis Diffuse Reflectance Spectroscopy (DRS)第51页
       ·Transmission Electron Microscopy (TEM)第51-52页
       ·Liquid Chromatography Mass Spectroscopy (LCMS)第52页
       ·X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS)第52页
       ·Total Organic Carbon (TOC)第52-53页
       ·Photoluminescence Technique using Terephthalic Acid (PL-TA)第53页
       ·Electron Spin Resonance (ESR) Technique第53-54页
       ·Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR)第54页
       ·1H Magnetic-angle Spinning (MAS) NMR Spectroscopy第54页
       ·Tests of Electrochemical Parameters第54页
       ·Determination of the Flat Band Potential (Vfb)第54-55页
   ·Aqueous-phase Photocatalytic Activity Measurements第55-59页
     ·Aqueous-phase Photocatalytic Activity Tests (Visible Light)第56-57页
     ·Aqueous-phase Photocatalytic Activity Tests (UV Light)第57-58页
     ·Detection of the Surface Density of Hydroxyl Groups on the Surface of TiO_2第58-59页
3 Role of Main Active Species in Degradation of Methyl Orange on TiO_2 Photocatalyst第59-85页
   ·Introduction第59-60页
   ·Role of Surface Hydroxyl Groups in the Aqueous-phase Photocatalytic Activity of TiO_2第60-73页
     ·Experimental Detection of Surface Hydroxyl Groups第60-66页
     ·Relationship between Hydroxyl Groups and OH Radicals第66-68页
     ·The Role of Hydroxyl Groups in the Photocatalytic Activity第68-73页
   ·Detection of the Active Species by Scavengers第73-76页
   ·The Generation of O_2 and OH Radicals during TiO_2Photocatalysis第76-77页
   ·The relationship between the active species and the degradation process第77-84页
   ·Brief Summary第84-85页
4 Specific Analysis of the Active Species on Zn_xCd_(1-x)S and TiO_2Photocatalysts in the Degradation of Dyes第85-126页
   ·Introduction第85-86页
   ·Preparation of Zn_xCd_(1-x)S Nanoparticles and Their Photocatalytic Performance under Visible Light Irradiation第86-97页
     ·XRD, TEM and DRS Investigations第86-89页
     ·Photocatalytic Activity Investigations第89-92页
     ·Stability Investigations (XRD, TEM and XPS)第92-94页
     ·Degradation of Other Dyes第94-96页
     ·Discussion of the Degradation Mechanism第96-97页
   ·Microwave Synthesis of Zn_xCd_(1-x)S Nanorods and Their Photocatalytic Activity under Visible Light Irradiation第97-109页
     ·XRD, TEM, BET and DRS Investigations第97-101页
     ·Photocatalytic Activity Investigations第101-105页
     ·Exploration of the Degradation Mechanism第105-109页
   ·Comparison of the Active Species on Zn_(0.28)Cd_(0.72)S and TiO_2Photocatalysts in the Degradation of Methyl Orange第109-124页
     ·Comparison of the Degradation Processes第109-114页
     ·Comparison of the Active Species during Zn_(0.28)Cd_(0.72)S and TiO_2 Photocatalysis第114-123页
       ·Detection of the Active Species by Scavengers第114-116页
       ·The Generation of OH Radicals第116-119页
       ·The Generation of O_2 Radicals and H2O_2第119-121页
       ·The Sources of OH Radicals第121-123页
     ·Comparison of the Degradation Mechanisms第123-124页
   ·Brief Summary第124-126页
5 New Perspective on the Active Species in the Degradation of Methyl Orange over ZnO and TiO_2Photocatalysts第126-139页
   ·Introduction第126-127页
   ·Comparison of the Degradation Processes第127-128页
   ·Comparison of the Active Species during TiO_2and ZnO Photocatalysis第128-137页
     ·Detection of the Active Species by Scavengers第128-130页
     ·Comparison of the Hydroxyl Groups on the Surface of TiO_2and ZnO第130-132页
     ·The Generation of OH Radicals第132-133页
     ·The Generation of O_2 -and Role of DO第133-136页
     ·The Sources of OH Radicals第136-137页
   ·Brief Summary第137-139页
6 Novel Approach to Enhance Photosensitized Degradation of Rhodamine B under Visible Light Irradiation by the Zn_xCd_(1-x)S/TiO_2Nanocomposites第139-156页
   ·Introduction第139-140页
   ·Physicochemical Properties of ZCT Composites第140-144页
   ·Photocatalytic Activity of ZCT Nanocomposites第144-148页
   ·Mechanism of the Degradation Process第148-155页
   ·Brief Summary第155-156页
7 Conclusions and Prospects for Future Works第156-159页
   ·Main Conclusions of this Dissertation第156-158页
   ·Prospects for Future Research第158-159页
References第159-181页
Acknowledgements第181-182页
Personal Resume第182-183页
List of Publications第183-185页

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