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新型钌烯烃复分解催化剂的合成及催化性能研究

摘要第3-4页
ABSTRACT第4-5页
第一章 绪论第10-24页
    1.1 烯烃复分解反应概述第10-19页
        1.1.1 烯烃复分解反应的发现和发展第10-13页
        1.1.2 烯烃复分解反应的催化机理第13-15页
        1.1.3 钌催化烯烃复分解反应的类型及应用简介第15-19页
    1.2 常见的烯烃复分解反应催化剂简介第19-22页
        1.2.1 Schrock催化剂第19-20页
        1.2.2 Grubbs催化剂第20-21页
        1.2.3 Grubbs-Hoveyda催化剂第21-22页
    1.3 钌 Carbide 类化合物第22页
    1.4 钌卡拜类化合物第22-23页
    1.5 本论文研究内容第23-24页
第二章 基础实验部分第24-40页
    2.1 实验仪器与药品第24-26页
        2.1.1 实验仪器第24页
        2.1.2 试剂的来源及规格第24-26页
    2.2 溶剂和试剂的处理第26-27页
    2.3 简单原料的制备第27-28页
        2.3.1 溴丙烯的制备第27-28页
        2.3.2 丁基锂的制备第28页
    2.4 Grubbs第一代催化剂的制备第28-30页
        2.4.1 苯甲醛-对甲基苯磺酰腙的制备第28页
        2.4.2 RuCl_2(PPh_3)_3的制备第28-29页
        2.4.3 三环己基膦的制备第29页
        2.4.4 Grubbs第一代催化剂的制备第29-30页
    2.5 Grubbs第二代催化剂的制备第30-32页
        2.5.1 N-N’-二(2,4,6-三甲基)苯基乙二亚胺的制备第30页
        2.5.2 N-N’-二(2,4,6-三甲基)苯基乙二胺的制备第30-31页
        2.5.3 N-N’-二(2,4,6-三甲基)苯基二氢咪唑氯代盐的制备第31页
        2.5.4 Grubbs第二代催化剂的制备第31-32页
    2.6 Grubbs 第三代催化剂的制备第32页
    2.7 底物的制备第32-40页
        2.7.1 N,N-二烯丙基苯甲酰胺的制备第32页
        2.7.2 N,N-二烯丙基对甲苯磺酰胺的制备第32-33页
        2.7.3 N-allyl-4-methyl-N-(2-methylallyl)benzenesulfonamide的制备第33-34页
        2.7.4 N-allyl-N-(but-3-enyl)-4-methylbenzenesulfonamide 的合成第34页
        2.7.5 N,N-二烯丁基对甲苯磺酰胺的制备第34页
        2.7.6 4-methyl-N,N-bis(2-methylallyl)benzenesulfonamide 的制备第34-35页
        2.7.7 2,2-二烯丙基丙二酸二乙酯的制备第35页
        2.7.8 苯甲酸烯丙基甲酯的制备第35-36页
        2.7.9 1-(allyloxy)-2-(2-methylallyl)benzene的制备第36页
        2.7.10 1-(2-methylallyloxy)-2-(2-methylallyl)benzene的制备第36-37页
        2.7.11 1-(allyloxy)-2-(prop-1-enyl)benzene的制备第37页
        2.7.12 1-(allyloxy)-2-(2-methylprop-1-enyl)benzene的制备第37-38页
        2.7.13 3-(allylsulfonyl)prop-1-ene的制备第38页
        2.7.14 2-methyl-3-(2-methylallylsulfonyl)prop-1-ene的合成第38-40页
第三章 羰基修饰催化剂的合成及性能研究第40-101页
    3.1 选题背景和设计原理第40-41页
    3.2 合成路线第41页
    3.3 实验部分第41-51页
        3.3.1 仪器与试剂第41-42页
        3.3.2 中间体及目标化合物的合成第42-51页
        3.3.3 催化剂12、A6、A8 和 A12 在 RCM 反应中动力学研究第51页
        3.3.4 催化剂 A6,A8 和 A12 对不同底物的活性测定第51页
    3.4 结果与讨论第51-100页
        3.4.1 典型产物的结构表征第51-97页
        3.4.2 催化剂12,A8,A9 和 A12 在 RCM 反应中动力学研究第97-98页
        3.4.3 催化剂 A6,A8 和 A12 对不同底物的活性测定第98-100页
    3.5 本章小结第100-101页
第四章 双核氯桥钌卡宾催化剂的合成及性能研究第101-119页
    4.1 选题背景和设计原理第101-102页
    4.2 合成路线第102页
    4.3 实验部分第102-104页
        4.3.1 仪器与试剂第102页
        4.3.2 中间体及目标化合物的合成第102-103页
        4.3.3 催化剂 B1 转化底物的催化效率(turn over number, TON) 测定第103页
        4.3.4 催化剂 B1 催化机理研究第103页
        4.3.5 催化剂 B1 对不同底物的活性测定第103-104页
        4.3.6 催化剂8,9,12,B1 对不同底物的活性测定第104页
    4.4 结果与讨论第104-118页
        4.4.1 典型产物的结构表征第104-116页
        4.4.2 催化剂 B1 转化底物的催化效率(turn over number, TON) 测定第116页
        4.4.3 催化剂 B1 催化机理研究第116页
        4.4.4 催化剂 B1 对不同底物的活性测定第116-117页
        4.4.5 催化剂8,9,12,B1 活性测试第117-118页
    4.5 本章小结第118-119页
第五章 钌卡拜催化剂的合成和性能研究第119-136页
    5.1 选题背景和设计原理第119-120页
    5.2 合成路线第120页
    5.3 实验部分第120-122页
        5.3.1 仪器与试剂第120页
        5.3.2 钌卡拜催化剂 C1 的合成第120-121页
        5.3.3 催化剂 C1 在RCM反应中动力学研究第121页
        5.3.4 催化剂 C1 对不同底物的活性测定第121页
        5.3.5 催化剂8,9,12,C1 对不同底物的活性测定第121页
        5.3.6 催化剂8,9,C1 对底物82 的活性测定第121-122页
    5.4 结果与讨论第122-135页
        5.4.1 典型产物的结构表征第122-131页
        5.4.2 催化剂 C1 在 RCM 反应中动力学研究第131页
        5.4.3 催化剂 C1 对不同底物的活性测定第131-133页
        5.4.4 催化剂8,9,12,C1 活性测试第133页
        5.4.5 催化剂8,9,C1 活性测试第133-134页
        5.4.6 催化剂 C1 催化机理研究第134-135页
    5.5 本章小结第135-136页
第六章 烯烃复分解催化剂催化氢化反应研究第136-151页
    6.1 选题背景和设计原理第136页
    6.2 合成路线第136页
    6.3 实验部分第136-137页
        6.3.1 仪器与试剂第136页
        6.3.2 催化剂8 对不同底物的活性测定第136-137页
        6.3.3 催化剂8 氢化催化反应机理研究第137页
    6.4 结果与讨论第137-150页
        6.4.1 催化剂8 氢化催化机理研究第148页
        6.4.2 催化剂8 对不同底物的活性测定第148-150页
    6.5 本章小结第150-151页
第七章 结论第151-153页
参考文献第153-163页
发表论文和参加科研情况说明第163-164页
附录:简写符号及其意义第164-165页
致谢第165页

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