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乙醇氧化羰基化反应Cu-分子筛催化剂可控制备与载体效应

中文摘要第1-4页
ABSTRACT第4-11页
第一章 文献综述第11-33页
   ·引言第11页
   ·碳酸二乙酯第11-17页
     ·碳酸二乙酯的理化性质第11-12页
     ·碳酸二乙酯的用途第12-13页
     ·碳酸二乙酯的生产工艺第13-17页
       ·光气法第13页
       ·氧化羰基化法第13-14页
       ·亚硝酸乙酯羰基化法第14-15页
       ·乙醇和二氧化碳直接合成法第15页
       ·酯交换法第15-16页
       ·尿素醇解法第16-17页
   ·氧化羰基化法合成烷基碳酸酯第17-30页
     ·工艺概述第17-18页
       ·液相法第17页
       ·气相法第17-18页
     ·催化剂研究第18-25页
       ·液相法第18-20页
       ·气相法第20-25页
         ·碳载体催化剂第20-23页
         ·分子筛载体催化剂第23-25页
     ·反应机理研究第25-29页
       ·Wacker 型催化剂反应机理第25-27页
       ·Cu-分子筛催化剂反应机理第27-29页
     ·工艺过程研究第29-30页
       ·副产物水的脱除第29-30页
       ·反应器的研究第30页
   ·论文工作的提出第30-33页
     ·选题思想第31-32页
     ·研究内容第32-33页
第二章 载体 Br nsted 酸对 Cu-分子筛催化氧化羰基反应的影响第33-52页
   ·实验部分第34-38页
     ·化学试剂第34-35页
     ·催化剂制备第35页
       ·H 型分子筛的制备第35页
       ·CuCl 提纯第35页
       ·固体离子交换法制备 Cu-分子筛催化剂第35页
       ·β分子筛的钝化第35页
     ·催化剂性能评价装置与方法第35-37页
     ·催化剂表征方法第37-38页
   ·结果与讨论第38-50页
     ·不同硅铝比 FAU 分子筛的性质与活性考察第38-44页
       ·不同硅铝比 FAU 分子筛的酸性及酸量第40-42页
       ·不同硅铝比 Cu-FAU 催化剂的组成分析第42-43页
       ·FAU 分子筛 Br nsted 酸量与 Cu-FAU 催化剂活性的关系第43-44页
     ·β分子筛的钝化及酸性与活性关系的考察第44-48页
       ·Hβ分子筛结构性质的表征第44-46页
       ·Hβ分子筛结构性质的表征第46-48页
     ·Cu-FAU 催化剂乙醇氧化羰基化反应的表观活化能第48-49页
     ·Br nsted 酸分布对 Cu 活性位的影响第49-50页
   ·本章小结第50-52页
第三章 碱改性对 Y 分子筛化学性质、结构及催化活性的影响第52-71页
   ·实验部分第53-56页
     ·化学试剂第53-54页
     ·载体预处理和催化剂制备第54页
       ·碱处理改性 NaY 分子筛第54页
       ·微波交换法制备 H 型分子筛第54页
       ·固体离子交换制备 CuY 分子筛第54页
     ·催化剂性能评价方法第54页
     ·催化剂表征方法第54-56页
   ·载体及催化剂表征第56-67页
     ·分子筛的结构性质第56-61页
     ·分子筛形貌第61-63页
     ·分子筛载体酸性第63-64页
     ·Cu 活性位的形成第64-67页
   ·催化剂性能评价第67-68页
   ·讨论第68-70页
     ·对载体结构性质的影响第68-69页
     ·对载体酸性和 Cu 活性位形成的影响第69-70页
   ·本章小结第70-71页
第四章 Y-β复合分子筛的合成、表征和氧化羰基催化性能第71-86页
   ·实验部分第72-74页
     ·化学试剂第72-73页
     ·Y-β复合分子筛的制备第73页
     ·催化剂制备第73页
     ·催化剂性能评价第73页
     ·表征方法第73-74页
   ·结果与讨论第74-84页
     ·Y-β复合分子筛的表征第74-78页
       ·分子筛结构表征第74-76页
       ·分子筛形貌表征第76-77页
       ·分子筛孔分布及比表面积第77-78页
     ·Y-β复合分子筛合成工艺条件的考察第78-84页
       ·晶化时间的考察第78-80页
       ·凝胶硅铝比的考察第80-83页
       ·碱度的考察第83-84页
     ·催化活性考察第84页
   ·本章小结第84-86页
第五章 介孔分子筛表面酸性调控及其对活性组分分散的影响第86-95页
   ·实验部分第87-89页
     ·化学试剂第87-88页
     ·MCM-41 载体表面改性第88页
     ·催化剂制备第88页
     ·催化剂性能评价第88页
     ·表征方法第88-89页
   ·结果与讨论第89-94页
     ·铝改性对 MCM-41 结构的影响第89-91页
     ·铝改性对 MCM-41 酸性的影响第91-92页
     ·铝改性对 CuCl 分散度的影响第92-94页
     ·铝改性对催化剂活性的影响第94页
   ·本章小结第94-95页
第六章 蒸氨法制备 CuY 催化剂的结构及催化特性第95-117页
   ·实验部分第96-99页
     ·化学试剂第96-97页
     ·催化剂制备第97-98页
       ·液体离子交换法制备 CuY 催化剂第97页
       ·铜氨溶液交换法制备 CuY 催化剂第97页
       ·蒸氨法制备 CuY 催化剂第97-98页
       ·蒸氨法制备不同前驱体的 CuY 催化剂第98页
     ·催化剂性能评价第98页
     ·表征方法第98-99页
   ·制备方法的影响第99-106页
     ·催化剂活性评价第99-100页
     ·催化剂表征第100-103页
     ·活化条件对 CuY-AE 活性的影响第103-104页
     ·活化条件对 CuY-AE 化学性质的影响第104-106页
   ·前驱体的影响第106-116页
     ·催化剂的活性评价第106页
     ·催化剂的结构性质第106-110页
     ·活性组分的价态和局部环境第110-115页
     ·催化剂的酸性第115-116页
   ·本章小结第116-117页
第七章 结论与展望第117-120页
   ·主要结论第117-118页
   ·展望第118-119页
   ·创新点第119-120页
参考文献第120-130页
发表论文和科研情况说明第130-133页
致谢第133页

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