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复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究

中文摘要第1-12页
Abstract第12-14页
第1章 绪论第14-41页
   ·天然气重整制合成气的研究背景第14-18页
     ·天然气催化转化的主要途径第15-16页
     ·CO_2和天然气共同转化的途径第16-18页
   ·甲烷催化重整制合成气的主要途径第18-21页
     ·甲烷水蒸气重整制合成气第18-19页
     ·甲烷部分氧化反应第19页
     ·甲烷自热重整第19页
     ·甲烷二氧化碳重整第19-21页
   ·甲烷二氧化碳重整反应研究现状第21-33页
     ·甲烷二氧化碳重整热力学第21-22页
     ·甲烷二氧化碳重整催化剂第22-26页
       ·不同活性组分的催化活性第22-24页
       ·催化剂载体的作用第24-26页
     ·甲烷二氧化碳重整反应机理研究第26-29页
     ·甲烷二氧化碳重整催化剂失活第29-33页
   ·本论文的研究目的和内容第33-34页
     ·研究目的第33页
     ·研究内容第33-34页
 参考文献第34-41页
第2章 实验方法第41-49页
   ·催化剂的制备第41-42页
     ·反应试剂第41页
     ·钙钛矿型复合氧化物前驱体的制备第41页
     ·尖晶石型复合氧化物MgAl_2O_4的制备第41-42页
     ·表面MgAl_2O_4尖晶石的制备第42页
     ·负载型Ni催化剂的制备第42页
   ·催化剂的活性评价第42-44页
   ·催化剂的表征第44-46页
     ·X-射线衍射(XRD)分析第44页
     ·程序升温还原(TPR)分析第44-45页
     ·X-射线光电子能谱(XPS)分析第45页
     ·透射电境(TEM)分析第45页
     ·H_2及CO_2的化学吸附第45-46页
     ·H_2程序升温脱附(H_2-TPD)分析第46页
   ·催化剂的原位表征技术第46-47页
     ·甲烷二氧化碳脉冲反应第46页
     ·甲烷程序升温表面反应(CH_4-TPSR)第46页
     ·原位漫反射红外光谱(DRIFT)研究第46-47页
   ·催化剂表面积碳的表征第47-48页
     ·程序升温氧化(TPO)、程序升温加氢(TPH)以及CO_2程序升温表面(CO_2-TPSR)反应第47-48页
     ·热重-差热(TG—DTA)分析第48页
     ·催化剂表面积碳的Raman光谱表征第48页
 参考文献第48-49页
第3章 LA系钙钛矿型复合氧化物的合成及其在CH_4/CO_2重整反应中的活性第49-74页
   ·引言第49-50页
   ·实验结果与讨论第50-70页
     ·催化剂的反应活性研究第50-57页
       ·不同催化剂活性的对比第50-53页
       ·制备方法的影响第53-54页
       ·预还原温度对La_2NiO_4催化活性的影响第54-55页
       ·灼烧温度对La_2NiO_4催化活性的影响第55-57页
     ·催化剂的表征第57-70页
       ·催化剂前驱体的热重分析第57-58页
       ·催化剂晶相结构的分析第58-63页
       ·催化剂的还原性质研究第63-66页
       ·反应后催化剂的晶相结构表征第66-67页
       ·XPS实验结果分析第67-70页
   ·小结第70-71页
 参考文献第71-74页
第4章 镁铝尖晶石负载NI催化剂的催化性能研究第74-100页
   ·引言第74-75页
   ·实验结果与讨论第75-96页
     ·Ni/MgAl_2O_4催化剂的反应性能第75-82页
       ·不同催化剂的催化活性第75-76页
       ·不同催化剂上的稳定性第76-77页
       ·活性组分担载量对Ni/MgAl_2O_4催化剂的活性和稳定性的影响第77-79页
       ·空速对5%Ni/MgAl_2O_4催化剂活性的影响第79-80页
       ·温度对催化剂活性的影响第80-82页
     ·催化剂的物化性质第82-96页
       ·催化剂载体的晶相结构第82-83页
       ·催化剂载体上CO_2吸脱附反应第83-84页
       ·反应前后催化剂的X-射线分析第84-88页
       ·H_2的化学吸附和脱附第88-89页
       ·催化剂的比表面积第89-90页
       ·催化剂的还原性能第90-92页
       ·反应前后催化剂表面形貌第92-94页
       ·反应后催化剂的热重差热(TG-DTA)分析第94-96页
   ·小结第96-97页
 参考文献第97-100页
第5章 表面镁铝尖晶石在甲烷二氧化碳重整中的作用第100-116页
   ·引言第100页
   ·实验结果与讨论第100-112页
     ·甲烷二氧化碳重整反应活性第101-104页
     ·催化剂的表征第104-112页
       ·载体的晶相结构第104-105页
       ·载体的傅立叶变换红外光谱第105-106页
       ·载体上CO_2的脉冲吸附第106-107页
       ·负载Ni催化剂的XRD表征第107-108页
       ·负载Ni催化剂的还原性能第108-110页
       ·负载Ni催化剂表面积碳第110-112页
   ·小结第112-113页
 参考文献第113-116页
第6章 甲烷二氧化碳重整反应中表面活性物种的形成和反应机理的原位表征第116-148页
   ·引言第116-117页
   ·实验结果与讨论第117-141页
     ·甲烷程序升温表面反应(CH_4-TPSR)第117-119页
     ·反应气交替脉冲表面反应第119-125页
       ·CH_4和CO_2在La_2NiO_4催化剂上的脉冲反应第119-122页
       ·CH_4和CO_2在Ni/MgAl_2O_4催化剂上的脉冲反应第122-125页
     ·脉冲表面反应速率分析第125-128页
       ·CH_4与表面活性物种的作用第125-127页
       ·CO_2与催化剂表面活性物种的作用第127-128页
     ·原位DRIFT谱图分析第128-138页
       ·载体La_2O_3和CH_4、CO_2作用的DRIFTS谱图第128-131页
       ·反应气在La_2NiO_4表面吸附与反应第131-134页
       ·反应气在MgAl_2O_4上的吸附与反应第134-135页
       ·反应气在5%Ni/MgAl_2O_4上的吸附与反应第135-138页
     ·甲烷二氧化碳重整反应的基本步骤第138-141页
   ·小结第141-142页
 参考文献第142-148页
第7章 NI催化剂上甲烷二氧化碳重整反应积碳研究第148-167页
   ·引言第148-149页
   ·实验结果与讨论第149-163页
     ·在5%Ni/MgAl_2O_4上积碳物种的反应活性研究第149-157页
       ·甲烷裂解积碳的TPO第149-151页
       ·甲烷裂解积碳的程序升温加氢(TPH)反应第151-153页
       ·甲烷裂解积碳的CO_2-TPSR第153-155页
       ·CO裂解积碳的TPH和TPO第155-156页
       ·反应后5%Ni/MgAl_2O_4表面积碳的TPO分析第156-157页
     ·在La_2NiO_4表面积碳物种的反应活性研究第157-159页
       ·CH_4/CO_2重整反应后积碳的TPO第157-158页
       ·裂解积碳的CO_2-TPSR第158-159页
     ·催化剂表面积碳的Raman光谱研究第159-163页
       ·La_2NiO_4表面碳物种的Raman光谱分析第159-161页
       ·催化剂5%Ni/MgAl_2O_4表面碳物种的Raman光谱分析第161-163页
   ·小结第163页
 参考文献第163-167页
第8章 结论第167-169页
博士期间已发表的论文第169-170页
致谢第170页

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