摘要 | 第5-7页 |
abstract | 第7-8页 |
第一章 绪论 | 第14-24页 |
1.1 引言 | 第14页 |
1.2 提高Pt分散度的研究进展 | 第14-17页 |
1.2.1 载体预处理 | 第15页 |
1.2.2 负载方法 | 第15-16页 |
1.2.3 浸渍液性质 | 第16页 |
1.2.4 助剂及添加剂 | 第16-17页 |
1.3 Pt基催化剂稳定性的研究进展 | 第17-19页 |
1.3.1 Pt基催化剂的失活原因 | 第17页 |
1.3.2 Pt基催化剂的积碳失活机理 | 第17-18页 |
1.3.3 Pt基催化剂积碳的抑制 | 第18-19页 |
1.4 催化剂的失活动力学研究 | 第19-22页 |
1.4.1 异丙苯临氢脱烷基机理 | 第19-20页 |
1.4.2 催化剂失活动力学研究 | 第20页 |
1.4.3 催化剂失活动力学模型 | 第20-22页 |
1.5 催化剂的空气烧碳再生研究 | 第22页 |
1.6 论文的选题意义及主要研究内容 | 第22-24页 |
第二章 实验部分 | 第24-32页 |
2.1 化学试剂及实验仪器 | 第24-27页 |
2.1.1 实验所用化学试剂 | 第24-25页 |
2.1.2 实验所用常规仪器 | 第25页 |
2.1.3 催化剂的加氢脱烷基活性评价装置 | 第25-26页 |
2.1.4 反应产物分析仪器 | 第26-27页 |
2.2 MOR分子筛和Pt/MOR催化剂的制备 | 第27页 |
2.2.1 一步法制备纳米梯级孔MOR分子筛 | 第27页 |
2.2.2 Pt/MOR催化剂的制备 | 第27页 |
2.3 催化剂性能评价 | 第27-29页 |
2.3.1 加氢脱烷基催化剂活性评价 | 第27-28页 |
2.3.2 异丙苯加氢脱烷基转化率的计算 | 第28-29页 |
2.4 Pt/MOR催化剂的表征 | 第29-32页 |
第三章 Pt/MOR催化剂Pt分散度研究 | 第32-40页 |
3.1 MOR分子筛的X射线衍射(XRD)表征 | 第32-33页 |
3.2 超声浸渍条件对Pt/MOR催化剂催化性能的影响 | 第33页 |
3.2.1 超声频率对Pt/MOR催化剂催化性能的影响 | 第33页 |
3.3 助剂对Pt/MOR催化剂催化性能的影响 | 第33-35页 |
3.3.1 Al助剂对Pt/MOR催化剂催化性能的影响 | 第33-34页 |
3.3.2 Ni助剂对Pt/MOR催化剂催化性能的影响 | 第34-35页 |
3.4 竞争吸附剂对Pt/MOR催化剂催化性能的影响 | 第35-36页 |
3.4.1 添加柠檬酸对Pt/MOR催化剂催化性能的影响 | 第35页 |
3.4.2 添加乙酸对Pt/MOR催化剂催化性能的影响 | 第35-36页 |
3.5 改性催化剂的表征 | 第36-39页 |
3.5.1 催化剂的H_2化学吸附表征结果 | 第36页 |
3.5.2 催化剂的SEM表征结果 | 第36-37页 |
3.5.3 催化剂的NH_3-TPD表征结果 | 第37-38页 |
3.5.4 催化剂的Py-IR表征结果 | 第38-39页 |
3.6 本章小结 | 第39-40页 |
第四章 Pt/MOR催化剂的稳定性研究 | 第40-46页 |
4.1 添加第二组分对Pt/MOR催化剂催化性能的影响 | 第40-43页 |
4.1.1 Sn助剂对Pt/MOR催化剂稳定性的影响 | 第40-41页 |
4.1.2 Pt、Sn浸渍顺序对Pt/MOR催化剂稳定性的影响 | 第41页 |
4.1.3 La助剂对Pt/MOR催化剂稳定性的影响 | 第41-42页 |
4.1.4 Ce助剂对Pt/MOR催化剂稳定性的影响 | 第42-43页 |
4.2 添加第三组分对Pt/MOR催化剂催化性能的影响 | 第43-44页 |
4.2.1 Na助剂对Pt/MOR催化剂稳定性的影响 | 第43页 |
4.2.2 Zn助剂对Pt/MOR催化剂稳定性的影响 | 第43-44页 |
4.3 本章小结 | 第44-46页 |
第五章 Pt/MOR催化剂失活动力学研究 | 第46-54页 |
5.1 失活动力学模型的建立 | 第46-49页 |
5.1.1 外扩散对脱烷基反应的影响 | 第46-47页 |
5.1.2 内扩散对脱烷基反应的影响 | 第47-48页 |
5.1.3 失活动力学模型的建立 | 第48-49页 |
5.2 结果与讨论 | 第49-51页 |
5.2.1 失活动力学数据 | 第49页 |
5.2.2 失活动力学模型参数的求取 | 第49-50页 |
5.2.3 失活动力学模型的检验 | 第50-51页 |
5.3 本章小结 | 第51-54页 |
第六章 Pt/MOR催化剂的失活再生研究 | 第54-68页 |
6.1 Pt/MOR催化剂的失活原因分析 | 第54-56页 |
6.1.1 新鲜和失活Pt/MOR催化剂的TG分析 | 第54-55页 |
6.1.2 新鲜和失活Pt/MOR催化剂的BET分析 | 第55-56页 |
6.1.3 新鲜和失活Pt/MOR催化剂的NH_3-TPD分析 | 第56页 |
6.2 失活Pt/MOR催化剂的空气再生研究 | 第56-59页 |
6.2.1 器内与器外烧碳再生的选择 | 第56-57页 |
6.2.2 再生温度对失活催化剂活性恢复的影响 | 第57-58页 |
6.2.3 再生空气流量对失活催化剂再生效果的影响 | 第58页 |
6.2.4 再生次数对失活催化剂再生效果的影响 | 第58-59页 |
6.3 再生Pt/MOR催化剂的表征 | 第59-62页 |
6.3.1 再生Pt/MOR催化剂的TG分析 | 第59-60页 |
6.3.2 再生Pt/MOR催化剂的BET分析 | 第60-61页 |
6.3.3 再生Pt/MOR催化剂的NH_3-TPD分析 | 第61页 |
6.3.4 再生Pt/MOR催化剂的Py-IR分析 | 第61-62页 |
6.4 失活Pt/MOR催化剂的烧碳动力学研究 | 第62-66页 |
6.4.1 不同氧分压下失活Pt/MOR催化剂的TG分析 | 第62-64页 |
6.4.2 失活Pt/MOR催化剂烧碳动力学模型的建立 | 第64-65页 |
6.4.3 Pt/MOR催化剂烧碳动力学模型的检验 | 第65-66页 |
6.5 本章小结 | 第66-68页 |
第七章 结论与展望 | 第68-70页 |
7.1 主要结论 | 第68-69页 |
7.2 建议与展望 | 第69-70页 |
参考文献 | 第70-76页 |
附录A 失活动力学实验数据 | 第76-80页 |
A-1 不同反应温度、反应时间时各组分摩尔含量及异丙苯转化率(1h~(-1)) | 第76-78页 |
A-2 不同反应温度、反应时间时各组分摩尔含量及异丙苯转化率(2h~(-1)) | 第78-80页 |
附录B 程序部分 | 第80-86页 |
B-1 Pt/MOR催化剂失活动力学代码 | 第80-83页 |
B-2 Pt/MOR催化剂烧碳动力学代码 | 第83-86页 |
附录C 内、外扩散对反应的影响 | 第86-90页 |
C-1 外扩散对反应的影响 | 第86-89页 |
C-2 内扩散对反应的影响 | 第89-90页 |
攻读学位期间所取得的相关科研成果 | 第90-92页 |
致谢 | 第92页 |