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催化转化木质素及其模型化合物为芳烃和烷烃

摘要第6-10页
ABSTRACT第10-16页
第一章 绪论第30-68页
    1.1 前言第30-31页
    1.2 木质素的结构第31-34页
    1.3 木质素的分离方法第34-43页
        1.3.1 酸催化和水热过程第35-37页
        1.3.2 碱催化过程第37-41页
        1.3.3 有机预处理过程第41页
        1.3.4 还原处理过程第41-43页
    1.4 木质素的利用第43-64页
        1.4.1 未改性木质素的利用第43-44页
        1.4.2 改性木质素的利用第44-64页
    1.5 本论文的研究思路和研究内容第64-68页
        1.5.1 研究思路第64-65页
        1.5.2 研究内容第65-68页
第二章 酶解木质素的表征第68-91页
    2.1 前言第68-69页
    2.2 实验部分第69-73页
        2.2.1 实验药品第69页
        2.2.2 木质素的含量测定第69页
        2.2.3 木质素的C,H,N,S元素分析第69-70页
        2.2.4 木质素的乙酰化第70页
        2.2.5 木质素的分子量第70页
        2.2.6 木质素的甲氧基含量测定第70页
        2.2.7 木质素的红外光谱(FT-IR)第70-71页
        2.2.8 木质素的紫外光谱(UV-Vis)第71页
        2.2.9 木质素的一维核磁第71页
        2.2.10 木质素的碳氢相关(2D-HSQC)第71页
        2.2.11 木质素的核磁定量分析方法第71-72页
        2.2.12 木质素的热裂解-气质联用(Py-GCMS)第72页
        2.2.13 木质素的热重-红外-气质联用(TG-FTIR-GCMS)第72-73页
    2.3 木质素的表征结果第73-90页
        2.3.1 木质素的元素组成分析第73页
        2.3.2 木质素的分子量分布第73-74页
        2.3.3 木质素的光谱分析第74-77页
        2.3.4 木质素的核磁分析第77-86页
        2.3.5 木质素热解分析第86-90页
    2.4 小结第90-91页
第三章 木质素二级结构单元 β-O-4 加氢脱氧到芳香烃第91-129页
    3.1 前言第91-93页
    3.2 实验部分第93-97页
        3.2.1 实验药品第93页
        3.2.2 浸渍法制备以硫酸氧锆为载体的负载型金属催化剂第93页
        3.2.3 二级结构单元 β-O-4 的合成第93-94页
        3.2.4 DFT计算第94页
        3.2.5 表征第94-95页
        3.2.6 催化剂性能评价第95-97页
    3.3 结果与讨论第97-128页
        3.3.1 β-O-4 可能的转化路径第97页
        3.3.2 酸和金属中心选择性解聚 β-O-4第97-98页
        3.3.3 β-O-4 在金属中心上的动力学第98-100页
        3.3.4 温度和压力对反应路径的影响第100-103页
        3.3.5 β-O-4 选择性氢解的理解第103-107页
        3.3.6 设计一锅法加氢脱氧 β-O-4 到芳烃的路径第107-110页
        3.3.7 一锅法加氢脱氧 β-O-4 到芳烃过程催化剂的开发第110-116页
        3.3.8 Ru/SZ催化剂的表征第116-117页
        3.3.9 探索串联步骤中间产物苯酚和环己醇的加氢脱氧第117-121页
        3.3.10 中间产物环己烯的脱氢和加氢第121-127页
        3.3.11 木质素二聚体底物扩展第127-128页
    3.4 小结第128-129页
第四章 水热稳定的Ru/HZSM-5 催化转化木质素衍生的酚类化合物到芳烃第129-167页
    4.1 前言第129-131页
    4.2 实验部分第131-135页
        4.2.1 实验药品第131页
        4.2.2 HZSM-5(SiO_2/Al_2O_3= 100)分子筛的合成第131-132页
        4.2.3 浸渍法制备Ru/HZSM-5 催化剂第132页
        4.2.4 DFT计算第132-133页
        4.2.5 表征第133-134页
        4.2.6 催化剂性能评价第134-135页
    4.3 结果与讨论第135-166页
        4.3.1 催化剂的筛选和表征第135-141页
        4.3.2 水热条件下愈创木酚加氢脱氧过程中碳平衡的计算第141-143页
        4.3.3 温度和压力对愈创木酚加氢脱氧反应路径的影响第143-145页
        4.3.4 水相中愈创木酚加氢脱氧反应路径的探索第145-153页
        4.3.5 愈创木酚C-O键的选择性氢解第153-159页
        4.3.6 催化剂的循环测试以及表征第159-164页
        4.3.7 底物扩展第164-166页
    4.4 小结第166-167页
第五章 双金属Ru-Ni利用氢转移在低氢压水相条件下选择性氢解愈创木酚第167-200页
    5.1 前言第167-169页
    5.2 实验部分第169-172页
        5.2.1 实验药品第169页
        5.2.2 HZSM-5(SiO_2/Al_2O_3= 100)分子筛的合成第169页
        5.2.3 浸渍法制备双金属Ru-M/HZSM-5 负载型催化剂第169-170页
        5.2.4 DFT计算第170页
        5.2.5 表征第170-171页
        5.2.6 催化剂性能评价第171-172页
    5.3 结果与讨论第172-198页
        5.3.1 筛选双金属催化剂水相中氢解愈创木酚为苯酚第172-177页
        5.3.2 RuNi/HZSM-5 表面Ru-Ni纳米粒子的分布及结构第177-181页
        5.3.3 RuNi/HZSM-5 表面Ru-Ni纳米粒子的相互作用第181-183页
        5.3.4 确定RuNi/HZSM-5 催化剂表面的活性物种第183-188页
        5.3.5 双金属RuNi/HZSM-5 催化剂氢解愈创木酚的反应机理第188-195页
        5.3.6 Ru-Nimodified/HZSM-5 的合成第195-198页
    5.4 小结第198-200页
第六章 设计负载Ni基多级孔微反应器快速“困住”和“加氢”木质素高聚物到烷烃第200-235页
    6.1 前言第200-207页
    6.2 实验部分第207-212页
        6.2.1 实验药品第207页
        6.2.2 全硅Silicalite-1 分子筛的合成第207-208页
        6.2.3 TPAOH后处理法制备大孔-微孔Silicalite-1第208页
        6.2.4 TPAOH和NaCl后处理法制备大孔-介孔-微孔Silicalite-1第208页
        6.2.5 大孔-介孔无定形硅铝氧化物(ASA)载体的制备第208页
        6.2.6 沉积沉淀法(DP)制备金属催化剂第208-209页
        6.2.7 表征第209页
            6.2.7.1 质谱第209页
            6.2.7.2 其他表征第209页
        6.2.8 催化剂性能评价第209-212页
    6.3 结果与讨论第212-233页
        6.3.1 不同孔道结构全硅Silicalite-1 分子筛催化剂的合成和表征第212-215页
        6.3.2 三种不同孔道结构Ni基催化剂对木质素解聚的催化性能评价第215-216页
        6.3.3 大孔-介孔ASA及催化剂的合成第216-219页
        6.3.4 Ni/ASA催化剂对木质素解聚的催化性能评价第219-221页
        6.3.5 不同孔道结构Ni/S1TPAOH-NaCl和Ni/ASA催化剂全方位对比第221-222页
        6.3.6 不同孔道结构催化剂转化木质素反应机理的探索第222-233页
            6.3.6.1 原位红外第222-225页
            6.3.6.2 二维核磁(HSQC)第225-227页
            6.3.6.3 一维核磁(碳谱)第227-228页
            6.3.6.4 凝胶液相色谱和质谱第228-232页
            6.3.6.5 紫外第232-233页
    6.4 小结第233-235页
第七章 总结和展望第235-238页
    7.1 总结第235-237页
    7.2 展望第237-238页
参考文献第238-255页
作者简历及在学期间所取得的科研成果第255-258页
致谢第258页

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