摘要 | 第6-10页 |
ABSTRACT | 第10-16页 |
第一章 绪论 | 第30-68页 |
1.1 前言 | 第30-31页 |
1.2 木质素的结构 | 第31-34页 |
1.3 木质素的分离方法 | 第34-43页 |
1.3.1 酸催化和水热过程 | 第35-37页 |
1.3.2 碱催化过程 | 第37-41页 |
1.3.3 有机预处理过程 | 第41页 |
1.3.4 还原处理过程 | 第41-43页 |
1.4 木质素的利用 | 第43-64页 |
1.4.1 未改性木质素的利用 | 第43-44页 |
1.4.2 改性木质素的利用 | 第44-64页 |
1.5 本论文的研究思路和研究内容 | 第64-68页 |
1.5.1 研究思路 | 第64-65页 |
1.5.2 研究内容 | 第65-68页 |
第二章 酶解木质素的表征 | 第68-91页 |
2.1 前言 | 第68-69页 |
2.2 实验部分 | 第69-73页 |
2.2.1 实验药品 | 第69页 |
2.2.2 木质素的含量测定 | 第69页 |
2.2.3 木质素的C,H,N,S元素分析 | 第69-70页 |
2.2.4 木质素的乙酰化 | 第70页 |
2.2.5 木质素的分子量 | 第70页 |
2.2.6 木质素的甲氧基含量测定 | 第70页 |
2.2.7 木质素的红外光谱(FT-IR) | 第70-71页 |
2.2.8 木质素的紫外光谱(UV-Vis) | 第71页 |
2.2.9 木质素的一维核磁 | 第71页 |
2.2.10 木质素的碳氢相关(2D-HSQC) | 第71页 |
2.2.11 木质素的核磁定量分析方法 | 第71-72页 |
2.2.12 木质素的热裂解-气质联用(Py-GCMS) | 第72页 |
2.2.13 木质素的热重-红外-气质联用(TG-FTIR-GCMS) | 第72-73页 |
2.3 木质素的表征结果 | 第73-90页 |
2.3.1 木质素的元素组成分析 | 第73页 |
2.3.2 木质素的分子量分布 | 第73-74页 |
2.3.3 木质素的光谱分析 | 第74-77页 |
2.3.4 木质素的核磁分析 | 第77-86页 |
2.3.5 木质素热解分析 | 第86-90页 |
2.4 小结 | 第90-91页 |
第三章 木质素二级结构单元 β-O-4 加氢脱氧到芳香烃 | 第91-129页 |
3.1 前言 | 第91-93页 |
3.2 实验部分 | 第93-97页 |
3.2.1 实验药品 | 第93页 |
3.2.2 浸渍法制备以硫酸氧锆为载体的负载型金属催化剂 | 第93页 |
3.2.3 二级结构单元 β-O-4 的合成 | 第93-94页 |
3.2.4 DFT计算 | 第94页 |
3.2.5 表征 | 第94-95页 |
3.2.6 催化剂性能评价 | 第95-97页 |
3.3 结果与讨论 | 第97-128页 |
3.3.1 β-O-4 可能的转化路径 | 第97页 |
3.3.2 酸和金属中心选择性解聚 β-O-4 | 第97-98页 |
3.3.3 β-O-4 在金属中心上的动力学 | 第98-100页 |
3.3.4 温度和压力对反应路径的影响 | 第100-103页 |
3.3.5 β-O-4 选择性氢解的理解 | 第103-107页 |
3.3.6 设计一锅法加氢脱氧 β-O-4 到芳烃的路径 | 第107-110页 |
3.3.7 一锅法加氢脱氧 β-O-4 到芳烃过程催化剂的开发 | 第110-116页 |
3.3.8 Ru/SZ催化剂的表征 | 第116-117页 |
3.3.9 探索串联步骤中间产物苯酚和环己醇的加氢脱氧 | 第117-121页 |
3.3.10 中间产物环己烯的脱氢和加氢 | 第121-127页 |
3.3.11 木质素二聚体底物扩展 | 第127-128页 |
3.4 小结 | 第128-129页 |
第四章 水热稳定的Ru/HZSM-5 催化转化木质素衍生的酚类化合物到芳烃 | 第129-167页 |
4.1 前言 | 第129-131页 |
4.2 实验部分 | 第131-135页 |
4.2.1 实验药品 | 第131页 |
4.2.2 HZSM-5(SiO_2/Al_2O_3= 100)分子筛的合成 | 第131-132页 |
4.2.3 浸渍法制备Ru/HZSM-5 催化剂 | 第132页 |
4.2.4 DFT计算 | 第132-133页 |
4.2.5 表征 | 第133-134页 |
4.2.6 催化剂性能评价 | 第134-135页 |
4.3 结果与讨论 | 第135-166页 |
4.3.1 催化剂的筛选和表征 | 第135-141页 |
4.3.2 水热条件下愈创木酚加氢脱氧过程中碳平衡的计算 | 第141-143页 |
4.3.3 温度和压力对愈创木酚加氢脱氧反应路径的影响 | 第143-145页 |
4.3.4 水相中愈创木酚加氢脱氧反应路径的探索 | 第145-153页 |
4.3.5 愈创木酚C-O键的选择性氢解 | 第153-159页 |
4.3.6 催化剂的循环测试以及表征 | 第159-164页 |
4.3.7 底物扩展 | 第164-166页 |
4.4 小结 | 第166-167页 |
第五章 双金属Ru-Ni利用氢转移在低氢压水相条件下选择性氢解愈创木酚 | 第167-200页 |
5.1 前言 | 第167-169页 |
5.2 实验部分 | 第169-172页 |
5.2.1 实验药品 | 第169页 |
5.2.2 HZSM-5(SiO_2/Al_2O_3= 100)分子筛的合成 | 第169页 |
5.2.3 浸渍法制备双金属Ru-M/HZSM-5 负载型催化剂 | 第169-170页 |
5.2.4 DFT计算 | 第170页 |
5.2.5 表征 | 第170-171页 |
5.2.6 催化剂性能评价 | 第171-172页 |
5.3 结果与讨论 | 第172-198页 |
5.3.1 筛选双金属催化剂水相中氢解愈创木酚为苯酚 | 第172-177页 |
5.3.2 RuNi/HZSM-5 表面Ru-Ni纳米粒子的分布及结构 | 第177-181页 |
5.3.3 RuNi/HZSM-5 表面Ru-Ni纳米粒子的相互作用 | 第181-183页 |
5.3.4 确定RuNi/HZSM-5 催化剂表面的活性物种 | 第183-188页 |
5.3.5 双金属RuNi/HZSM-5 催化剂氢解愈创木酚的反应机理 | 第188-195页 |
5.3.6 Ru-Nimodified/HZSM-5 的合成 | 第195-198页 |
5.4 小结 | 第198-200页 |
第六章 设计负载Ni基多级孔微反应器快速“困住”和“加氢”木质素高聚物到烷烃 | 第200-235页 |
6.1 前言 | 第200-207页 |
6.2 实验部分 | 第207-212页 |
6.2.1 实验药品 | 第207页 |
6.2.2 全硅Silicalite-1 分子筛的合成 | 第207-208页 |
6.2.3 TPAOH后处理法制备大孔-微孔Silicalite-1 | 第208页 |
6.2.4 TPAOH和NaCl后处理法制备大孔-介孔-微孔Silicalite-1 | 第208页 |
6.2.5 大孔-介孔无定形硅铝氧化物(ASA)载体的制备 | 第208页 |
6.2.6 沉积沉淀法(DP)制备金属催化剂 | 第208-209页 |
6.2.7 表征 | 第209页 |
6.2.7.1 质谱 | 第209页 |
6.2.7.2 其他表征 | 第209页 |
6.2.8 催化剂性能评价 | 第209-212页 |
6.3 结果与讨论 | 第212-233页 |
6.3.1 不同孔道结构全硅Silicalite-1 分子筛催化剂的合成和表征 | 第212-215页 |
6.3.2 三种不同孔道结构Ni基催化剂对木质素解聚的催化性能评价 | 第215-216页 |
6.3.3 大孔-介孔ASA及催化剂的合成 | 第216-219页 |
6.3.4 Ni/ASA催化剂对木质素解聚的催化性能评价 | 第219-221页 |
6.3.5 不同孔道结构Ni/S1TPAOH-NaCl和Ni/ASA催化剂全方位对比 | 第221-222页 |
6.3.6 不同孔道结构催化剂转化木质素反应机理的探索 | 第222-233页 |
6.3.6.1 原位红外 | 第222-225页 |
6.3.6.2 二维核磁(HSQC) | 第225-227页 |
6.3.6.3 一维核磁(碳谱) | 第227-228页 |
6.3.6.4 凝胶液相色谱和质谱 | 第228-232页 |
6.3.6.5 紫外 | 第232-233页 |
6.4 小结 | 第233-235页 |
第七章 总结和展望 | 第235-238页 |
7.1 总结 | 第235-237页 |
7.2 展望 | 第237-238页 |
参考文献 | 第238-255页 |
作者简历及在学期间所取得的科研成果 | 第255-258页 |
致谢 | 第258页 |