摘要 | 第4-5页 |
abstract | 第5-6页 |
第1章 文献综述 | 第10-25页 |
1.1 蒽醌法技术和研究进展 | 第10-18页 |
1.1.1 烷基蒽醌加氢机理 | 第11页 |
1.1.2 烷基蒽醌降解及降解物再生 | 第11-13页 |
1.1.3 烷基蒽醌加氢催化剂 | 第13-16页 |
1.1.4 烷基蒽醌加氢反应器 | 第16-18页 |
1.2 贵金属钯催化剂的研究进展 | 第18-23页 |
1.2.1 Pd-M双金属催化剂 | 第19-20页 |
1.2.2 Pd的化学配位 | 第20-22页 |
1.2.3 金属颗粒-载体相互作用 | 第22-23页 |
1.3 论文选题与研究内容 | 第23-25页 |
第2章 实验部分 | 第25-38页 |
2.1 实验试剂和材料及设备 | 第25-27页 |
2.2 催化剂的制备方法 | 第27-30页 |
2.2.1 Pd-M/Al_2O_3双金属催化剂的制备 | 第27页 |
2.2.2 Pd/SBA-15催化剂的制备 | 第27-28页 |
2.2.3 骨架掺杂Pd/Al_2O_3催化剂的制备 | 第28-29页 |
2.2.4 整体型Pd/Al_2O_3催化剂的制备 | 第29-30页 |
2.3 催化剂的表征方法 | 第30-33页 |
2.3.1 催化剂的结构性能表征 | 第30-31页 |
2.3.2 催化剂的元素组成及价态表征 | 第31-33页 |
2.4 DFT计算方法 | 第33-34页 |
2.4.1 Pd_6团簇模型与计算方法 | 第33-34页 |
2.4.2 Pd(111)周期性模型与计算方法 | 第34页 |
2.5 催化剂的性能评价 | 第34-38页 |
2.5.1 2烷基蒽醌加氢实验装置与方法 | 第34-36页 |
2.5.2 反应产物分析 | 第36-37页 |
2.5.3 催化剂性能评价指标 | 第37-38页 |
第3章 2-烷基蒽醌分子结构对其催化加氢行为的影响 | 第38-57页 |
3.1 芳环结构对烷基蒽醌加氢的影响 | 第38-50页 |
3.1.1 Pd_6团簇和反应路径 | 第38-41页 |
3.1.2 能量分析 | 第41-42页 |
3.1.3 AQ-Pd_6H_2结构分析 | 第42-44页 |
3.1.4 电子分析 | 第44-50页 |
3.2 烷基侧链结构对烷基蒽醌加氢的影响 | 第50-56页 |
3.2.1 理论计算 | 第50-52页 |
3.2.2 实验验证 | 第52-56页 |
3.3 本章小结 | 第56-57页 |
第4章 第二金属在Pd-M/Al_2O_3催化2-乙基蒽醌加氢反应中的协同效应 | 第57-69页 |
4.1 双金属催化剂的结构和催化性能 | 第57-64页 |
4.1.1 双金属催化剂的化学组成与晶相结构 | 第57-58页 |
4.1.2 双金属催化剂的程序升温还原 | 第58-59页 |
4.1.3 双金属催化剂的CO吸附红外光谱 | 第59-62页 |
4.1.4 双金属催化剂的EAQ加氢性能 | 第62-64页 |
4.2 双金属催化剂上EAQ加氢动力学分析 | 第64-65页 |
4.2.1 动力学模型 | 第64页 |
4.2.2 动力学分析结果 | 第64-65页 |
4.3 Pd-M~(α+)结构与协同效应 | 第65-68页 |
4.4 本章小结 | 第68-69页 |
第5章 载体孔结构和酸碱性及Pd分布对Pd/SBA-15催化性能的影响 | 第69-82页 |
5.1 载体孔尺寸的影响 | 第70-74页 |
5.1.1 Pd/SBA-15的晶相与孔道结构 | 第70-72页 |
5.1.2 Pd/SBA-15的形貌 | 第72-73页 |
5.1.3 Pd/SBA-15的EAQ加氢性能 | 第73-74页 |
5.2 载体酸碱性的影响 | 第74-78页 |
5.2.1 Al/Mg改性Pd/SBA-15的化学组成、晶相与孔道结构 | 第74-76页 |
5.2.2 Al/Mg改性Pd/SBA-15的酸碱性 | 第76页 |
5.2.3 Al/Mg改性Pd/SBA-15的形貌 | 第76-77页 |
5.2.4 Al/Mg改性Pd/SBA-15的EAQ加氢性能 | 第77-78页 |
5.3 Pd分布的影响 | 第78-81页 |
5.3.1 疏水SBA-15载体的表面性质 | 第78-80页 |
5.3.2 载体疏水化Pd/SBA-15的形貌 | 第80页 |
5.3.3 载体疏水化Pd/SBA-15的EAQ加氢性能 | 第80-81页 |
5.4 本章小结 | 第81-82页 |
第6章 骨架掺杂Pd/Al_2O_3的制备和2-乙基蒽醌加氢性能及界面效应 | 第82-102页 |
6.1 骨架掺杂催化剂的结构和催化性能 | 第82-94页 |
6.1.1 骨架掺杂催化剂的化学组成与晶相结构 | 第82-84页 |
6.1.2 骨架掺杂催化剂的孔道结构 | 第84-85页 |
6.1.3 骨架掺杂催化剂的形貌 | 第85-87页 |
6.1.4 骨架掺杂催化剂的表面性质 | 第87-91页 |
6.1.5 骨架掺杂催化剂的EAQ加氢性能 | 第91-94页 |
6.2 低配位Pd在加氢反应中的作用 | 第94-95页 |
6.3 Pd-Al_2O_3界面效应 | 第95-101页 |
6.3.1 Pd-Al_2O_3三相界面的表征 | 第95-98页 |
6.3.2 Pd-Al_2O_3三相界面对EAQ加氢性能的影响 | 第98-99页 |
6.3.3 界面效应的动力学分析 | 第99-101页 |
6.4 本章小结 | 第101-102页 |
第7章 整体型Pd/Al_2O_3催化剂的制备及2-乙基蒽醌加氢性能 | 第102-113页 |
7.1 整体型催化剂的结构 | 第103-108页 |
7.1.1 整体型催化剂的化学组成和Al_2O_3层机械强度 | 第103页 |
7.1.2 整体型催化剂和Pd/Al_2O_3活性层的形貌 | 第103-105页 |
7.1.3 Al_2O_3层中的元素分布 | 第105-106页 |
7.1.4 Pd/Al_2O_3活性层的晶相与孔道结构 | 第106-108页 |
7.2 整体型催化剂的EAQ加氢性能 | 第108-111页 |
7.3 本章小结 | 第111-113页 |
第8章 结论与创新点 | 第113-115页 |
8.1 结论 | 第113-114页 |
8.2 主要创新点 | 第114页 |
8.3 进一步工作设想 | 第114-115页 |
参考文献 | 第115-135页 |
附录A | 第135-136页 |
附录B | 第136-138页 |
附录C | 第138-141页 |
附录D | 第141-149页 |
发表论文和参加科研情况 | 第149-151页 |
致谢 | 第151-152页 |