| 摘要 | 第6-8页 |
| ABSTRACT | 第8-10页 |
| 第一章 绪论 | 第15-50页 |
| 1.1 引言 | 第15-17页 |
| 1.2 煤制乙二醇技术 | 第17-22页 |
| 1.2.1 煤炭资源的高效清洁利用 | 第17-18页 |
| 1.2.2 乙二醇用途及传统合成技术 | 第18-20页 |
| 1.2.3 煤制乙二醇路线 | 第20-22页 |
| 1.3 CO气相偶联合成草酸酯 | 第22-31页 |
| 1.3.1 草酸酯用途及传统合成技术 | 第22-23页 |
| 1.3.2 CO气相偶联合成草酸酯的发展 | 第23-24页 |
| 1.3.3 CO气相偶联合成草酸酯的研究现状 | 第24-31页 |
| 1.4 结构催化剂 | 第31-47页 |
| 1.4.1 结构催化剂的发展 | 第33-36页 |
| 1.4.2 结构催化剂的骨架材质与构造 | 第36-40页 |
| 1.4.3 结构催化剂的制备 | 第40-45页 |
| 1.4.4 结构催化剂的气固相催化应用 | 第45-47页 |
| 1.5 研究思路与研究内容 | 第47-50页 |
| 第二章 研究手段和方法 | 第50-57页 |
| 2.1 原料与试剂 | 第50-51页 |
| 2.2 亚硝酸甲酯的实验室制备 | 第51-52页 |
| 2.3 反应评价装置与催化剂性能测试 | 第52-54页 |
| 2.4 催化剂表征 | 第54-57页 |
| 2.4.1 N_2低温物理吸附(N_2-isotherm) | 第54页 |
| 2.4.2 X射线衍射(XRD) | 第54页 |
| 2.4.3 扫描电子显微镜(SEM) | 第54页 |
| 2.4.4 透射电子显微镜(TEM) | 第54页 |
| 2.4.5 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES) | 第54页 |
| 2.4.6 程序升温还原(H_2-TPR) | 第54-55页 |
| 2.4.7 程序升温氧化(O_2-TPO) | 第55页 |
| 2.4.8 程序升温脱附(OH-TPD) | 第55页 |
| 2.4.9 CO脉冲化学吸附 | 第55页 |
| 2.4.10 热重分析(TG) | 第55页 |
| 2.4.11 X射线光电子能谱(XPS) | 第55-56页 |
| 2.4.12 漫反射红外(DRIFTS) | 第56-57页 |
| 第三章 整装金属Al-fiber上AlOOH纳米片的内源生长制备及其负载Pd催化CO偶联合成DMO反应性能研究 | 第57-72页 |
| 3.1 前言 | 第57-58页 |
| 3.2 催化剂制备 | 第58-60页 |
| 3.2.1 整装Al-fiber上AlOOH纳米片的内源生长制备 | 第58-59页 |
| 3.2.2 其他铝基体上AlOOH纳米片的内源生长制备 | 第59页 |
| 3.2.3 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber催化剂的制备 | 第59-60页 |
| 3.3 整装ns-AlOOH/Al-fiber的水蒸气内源生长 | 第60-68页 |
| 3.3.1 整装ns-AlOOH/Al-fiber的表征 | 第60-62页 |
| 3.3.2 水蒸气氧化时间对ns-AlOOH/Al-fiber内源生长的影响 | 第62-63页 |
| 3.3.3 水蒸气氧化温度对ns-AlOOH/Al-fiber内源生长的影响 | 第63-64页 |
| 3.3.4 内源生长制备ns-AlOOH/Al-fiber的形成机理 | 第64-66页 |
| 3.3.5 水蒸气内源生长法的拓展 | 第66页 |
| 3.3.6 整装ns-AlOOH/Al-fiber的材料特性 | 第66-68页 |
| 3.4 催化CO偶联合成DMO:Pd/ns-AlOOH/Al-fiber vs Pd/α-Al_2O_3 | 第68-70页 |
| 3.4.1 Pd/ns-AlOOH/Al-fiber与Pd/α-Al_2O_3的催化性能 | 第68-70页 |
| 3.4.2 Pd/ns-AlOOH/Al-fiber与Pd/α-Al_2O_3的本征活性 | 第70页 |
| 3.5 本章小结 | 第70-72页 |
| 第四章 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber催化CO偶联合成DMO:ns-AlOOH形貌可控合成及其对催化剂性能的影响 | 第72-89页 |
| 4.1 前言 | 第72-73页 |
| 4.2 催化剂制备 | 第73-74页 |
| 4.2.1 整装Al-fiber上AlOOH纳米片的内源生长制备 | 第73-74页 |
| 4.2.2 其他铝基体上AlOOH纳米片的内源生长制备 | 第74页 |
| 4.2.3 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber催化剂的制备 | 第74页 |
| 4.3 整装ns-AlOOH/Al-fiber的水热内源生长 | 第74-80页 |
| 4.3.1 整装ns-AlOOH/Al-fiber的表征 | 第74-76页 |
| 4.3.2 水热氧化时间对ns-AlOOH/Al-fiber内源生长的影响 | 第76-77页 |
| 4.3.3 水热氧化温度对ns-AlOOH/Al-fiber内源生长的影响 | 第77-79页 |
| 4.3.4 水热内源生长法的拓展 | 第79-80页 |
| 4.4 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber催化CO偶联的形貌-性能研究 | 第80-87页 |
| 4.4.1 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber的表征 | 第80-81页 |
| 4.4.2 不同形貌Pd/ns-AlOOH/Al-fiber的催化性能 | 第81-84页 |
| 4.4.3 形貌-性能依赖性研究 | 第84-85页 |
| 4.4.4 稳定性 | 第85-86页 |
| 4.4.5 结构鲁棒性 | 第86-87页 |
| 4.5 本章小结 | 第87-89页 |
| 第五章 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber催化CO偶联合成DMO: Pd-OH的协同助催化作用 | 第89-111页 |
| 5.1 前言 | 第89-90页 |
| 5.2 催化剂制备 | 第90页 |
| 5.3 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber的表征 | 第90-92页 |
| 5.4 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber制备条件与反应条件的影响 | 第92-98页 |
| 5.4.1 制备条件的影响 | 第92-96页 |
| 5.4.2 反应条件的影响 | 第96-98页 |
| 5.5 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber的稳定性及结构鲁棒性 | 第98-100页 |
| 5.5.1 稳定性 | 第98-99页 |
| 5.5.2 结构鲁棒性 | 第99-100页 |
| 5.6 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber的钯-羟基协同助催化作用研究 | 第100-109页 |
| 5.6.1 钯-羟基协同助催化作用 | 第100-104页 |
| 5.6.2 钯-羟基协同作用探究:促进桥式CO吸附 | 第104-109页 |
| 5.7 本章小结 | 第109-111页 |
| 第六章 整装Pd/ns-AlOOH/Al-fiber催化CO偶联合成DMO:反应机理的原位DRIFTS研究 | 第111-129页 |
| 6.1 前言 | 第111页 |
| 6.2 催化剂制备 | 第111-112页 |
| 6.3 反应物与产物的DRIFTS研究 | 第112-113页 |
| 6.4 CO与亚硝酸甲酯原位吸附的DRIFTS研究 | 第113-115页 |
| 6.5 CO气相偶联合成DMO原位反应的DRIFTS研究 | 第115-121页 |
| 6.5.1 亚硝酸甲酯或CO预吸附后的瞬态CO偶联反应 | 第115-119页 |
| 6.5.2 稳态CO偶联反应和CO预吸附后的动态MN脉冲实验 | 第119-121页 |
| 6.6 氯甲酸甲酯和草酰氯分子探针原位吸附的DRIFTS研究 | 第121-124页 |
| 6.7 CO气相偶联合成DMO的反应机理 | 第124-128页 |
| 6.8 本章小结 | 第128-129页 |
| 第七章 碳修饰的整装Pd-C/ns-AlOOH/Al-fiber及其CO偶联合成DMO催化性能和修饰碳的助催化作用本质研究 | 第129-140页 |
| 7.1 前言 | 第129页 |
| 7.2 催化剂制备 | 第129-130页 |
| 7.3 整装Pd-C/ns-AlOOH/Al-fiber的表征 | 第130-132页 |
| 7.4 整装Pd-C/ns-AlOOH/Al-fiber的催化性能 | 第132-133页 |
| 7.5 整装Pd-C/ns-AlOOH/Al-fiber的钯-碳协同助催化作用研究 | 第133-138页 |
| 7.5.1 钯-碳协同助催化作用 | 第133-136页 |
| 7.5.2 钯-碳协同作用探究:促进中间物种形成 | 第136-138页 |
| 7.6 整装Pd-C/ns-AlOOH/Al-fiber的稳定性 | 第138-139页 |
| 7.7 本章小结 | 第139-140页 |
| 总结 | 第140-142页 |
| 参考文献 | 第142-149页 |
| 科研成果 | 第149-152页 |
| 致谢 | 第152页 |
