| 摘要 | 第4-5页 |
| Abstract | 第5-6页 |
| 1 绪论 | 第9-20页 |
| 1.1 研究背景 | 第9页 |
| 1.2 CeO_2在汽车尾气和燃料电池中的作用机理 | 第9-12页 |
| 1.2.1 汽车尾气催化机理 | 第9-11页 |
| 1.2.2 燃料电池中的作用机理 | 第11-12页 |
| 1.2.3 一氧化碳的催化氧化反应 | 第12页 |
| 1.3 国内外提高CeO_2催化活性的研究现状及趋势(重点归纳计算研究) | 第12-17页 |
| 1.3.1 通过吸附或掺杂金属原子提高催化活性 | 第13-14页 |
| 1.3.2 探针小分子吸附表面的氧化行为 | 第14-15页 |
| 1.3.3 国内外研究CeO_2趋势 | 第15-17页 |
| 1.4 课题提出和研究内容 | 第17-20页 |
| 1.4.1 课题的提出及重要性 | 第17-18页 |
| 1.4.2 研究的主要内容 | 第18-20页 |
| 2 第一性原理理论基础和计算方法 | 第20-33页 |
| 2.1 绝热近似 | 第21-22页 |
| 2.2 Hartree-Fork近似 | 第22-23页 |
| 2.3 密度泛函理论(Density functional theory-DFT) | 第23-27页 |
| 2.3.1 Hohenberg-Kohn定理 | 第24页 |
| 2.3.2 Kohn-Sham方程 | 第24-25页 |
| 2.3.3 局域密度近似(LDA) | 第25-26页 |
| 2.3.4 广义梯度近似(GGA) | 第26页 |
| 2.3.5 PAW(Projector Augmented Wave)方法 | 第26-27页 |
| 2.4 自洽场计算 | 第27-29页 |
| 2.5 本课题选用的软件和硬件条件 | 第29-32页 |
| 2.5.1 VASP软件包简介 | 第29-30页 |
| 2.5.2 课题组的硬件条件 | 第30-32页 |
| 2.6 本章小结 | 第32-33页 |
| 3 M_xCe_(1-x)O_2(111)(M=Fe,Pt,Rh,Ir,Sn,Zr)计算模拟分析 | 第33-44页 |
| 3.1 纯CeO_2(111)表面模拟 | 第33-38页 |
| 3.1.1 纯CeO_2(111)面计算模型 | 第33-34页 |
| 3.1.2 计算方法、参数和公式 | 第34-35页 |
| 3.1.3 纯CeO_2(111)体系计算结果分析 | 第35-38页 |
| 3.2 M_xCe_(1-x)O_2(111)(M=Fe,Pt,Rh,Ir,Sn,Zr)模拟的对比分析 | 第38-43页 |
| 3.2.1 M_xCe_(1-x)O_2(111)计算模型的建立及计算方法 | 第38-39页 |
| 3.2.2 几何结构参数分析 | 第39-40页 |
| 3.2.3 氧空位形成能分析 | 第40-41页 |
| 3.2.4 体系态密度对比分析 | 第41-43页 |
| 3.3 本章小结 | 第43-44页 |
| 4 Fe掺杂或吸附CeO_2(111)对其催化活性影响的模拟分析 | 第44-56页 |
| 4.1 Fe掺杂提高CeO_2(111)表面催化活性研究 | 第44-51页 |
| 4.1.1 Fe掺杂的CeO_2(111)计算模型 | 第44-45页 |
| 4.1.2 氧空位形成能 | 第45-47页 |
| 4.1.3 几何结构分析 | 第47-49页 |
| 4.1.4 电子结构分析 | 第49-51页 |
| 4.2 Fe吸附CeO_2(111)表面的计算模拟分析 | 第51-55页 |
| 4.2.1 Fe/CeO_2(111)计算模型的建立及计算方法 | 第51页 |
| 4.2.2 氧空位形成能及电子结构分析 | 第51-55页 |
| 4.3 本章小结 | 第55-56页 |
| 5 CO小分子在Ce_(0.92)Fe_(0.08)O_2(111)表面吸附与氧化模拟分析 | 第56-62页 |
| 5.1 CO分子吸附在Ce_(0.92)Fe_(0.08)O_2(111)表面模型的建立 | 第56页 |
| 5.2 计算方法和计算公式 | 第56-57页 |
| 5.3 CO小分子的吸附类型 | 第57-61页 |
| 5.3.1 CO物理吸附 | 第58-59页 |
| 5.3.2 CO化学吸附-CO_2形成 | 第59-61页 |
| 5.4 本章小结 | 第61-62页 |
| 结论 | 第62-63页 |
| 参考文献 | 第63-68页 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 | 第68-69页 |
| 致谢 | 第69-70页 |
