| 摘要 | 第5-6页 |
| Abstract | 第6-7页 |
| 第1章 绪论 | 第11-13页 |
| 1.1 研究背景 | 第11页 |
| 1.2 研究内容 | 第11-13页 |
| 第2章 文献综述 | 第13-28页 |
| 2.1 合成气制低碳烯烃的研究意义 | 第13-14页 |
| 2.2 合成气制低碳烯烃路线 | 第14-17页 |
| 2.2.1 甲醇制低碳烯烃(MTO) | 第15页 |
| 2.2.2 二甲醚制低碳烯烃(DMTO) | 第15页 |
| 2.2.3 低碳醇制低碳烯烃 | 第15-16页 |
| 2.2.4 合成气直接制低碳烯烃 | 第16-17页 |
| 2.3 费托合成 | 第17-21页 |
| 2.3.1 费托合成的主要反应 | 第17页 |
| 2.3.2 费托合成的反应机理 | 第17-19页 |
| 2.3.2.1 表面碳化物机理 | 第17-18页 |
| 2.3.2.2 烯醇机理 | 第18页 |
| 2.3.2.3 CO插入机理 | 第18-19页 |
| 2.3.3 热力学限制 | 第19-20页 |
| 2.3.4 Anderson-Schulz-Flory产物分布方程 | 第20-21页 |
| 2.4 合成气直接制低碳烯烃催化剂 | 第21-22页 |
| 2.4.1 活性组分 | 第21页 |
| 2.4.2 助剂 | 第21-22页 |
| 2.5 合成气直接制低碳烯烃铁基催化剂 | 第22-28页 |
| 2.5.1 非负载型铁基催化剂 | 第22-23页 |
| 2.5.2 负载型铁基催化剂 | 第23-27页 |
| 2.5.2.1 二氧化硅负载的铁基催化剂 | 第23页 |
| 2.5.2.2 氧化铝负载的铁基催化剂 | 第23-24页 |
| 2.5.2.3 分子筛负载的铁基催化剂 | 第24-25页 |
| 2.5.2.4 其他氧化物载体 | 第25页 |
| 2.5.2.5 碳材料负载的铁基催化剂 | 第25-27页 |
| 2.5.3 铁基FTO催化剂的活性相与失活 | 第27-28页 |
| 第3章 实验部分与研究方法 | 第28-35页 |
| 3.1 主要试剂、气体及仪器 | 第28-29页 |
| 3.1.1 实验过程中所用试剂 | 第28页 |
| 3.1.2 实验主要仪器 | 第28-29页 |
| 3.1.3 反应及色谱分析用气体 | 第29页 |
| 3.2 载体的制备 | 第29页 |
| 3.3 催化剂制备 | 第29-30页 |
| 3.4 催化性能评价 | 第30-33页 |
| 3.4.1 反应仪器及操作 | 第30-31页 |
| 3.4.2 产物组成分析 | 第31-32页 |
| 3.4.3 反应活性与选择性计算 | 第32-33页 |
| 3.5 其他表征分析手段 | 第33-35页 |
| 3.5.1 N_2物理吸附(N_2-BET) | 第33页 |
| 3.5.2 氢气程序升温还原(H_2-TPR) | 第33页 |
| 3.5.3 X射线衍射(XRD) | 第33页 |
| 3.5.4 电感耦合等离子发射光谱法(ICP-AES) | 第33页 |
| 3.5.5 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)和能谱分析(EDX) | 第33页 |
| 3.5.6 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和能谱分析(EDX) | 第33-34页 |
| 3.5.7 热重分析(TGA) | 第34页 |
| 3.5.8 拉曼(Raman) | 第34页 |
| 3.5.9 傅里叶红外光谱(FTIR) | 第34-35页 |
| 第4章 铁基FTO催化剂载体效应的研究 | 第35-51页 |
| 4.1 引言 | 第35页 |
| 4.2 实验方法 | 第35-36页 |
| 4.2.1 负载型铁基催化剂的制备 | 第35-36页 |
| 4.2.2 催化剂考评方法 | 第36页 |
| 4.3 载体的表征 | 第36-39页 |
| 4.3.1 分级结构氧化铝前驱体AlOOH-H的微观结构 | 第36-37页 |
| 4.3.2 α-Al_2O_3-H和α-Al_2O_3-C载体的表征 | 第37-39页 |
| 4.4 催化剂结构与催化性能的比较 | 第39-49页 |
| 4.4.1 XRD | 第39-41页 |
| 4.4.2 H_2-TPR | 第41-42页 |
| 4.4.3 HRTEM和Elemental Mapping | 第42-43页 |
| 4.4.4 低压催化性能研究 | 第43-45页 |
| 4.4.5 高压催化性能研究 | 第45-49页 |
| 4.5 本章小结 | 第49-51页 |
| 第5章 铁基FTO催化剂助剂效应的研究 | 第51-65页 |
| 5.1 引言 | 第51页 |
| 5.2 Fe/α-Al_2O_3-H低压条件下的积碳行为 | 第51-54页 |
| 5.3 实验方法 | 第54-55页 |
| 5.3.1 硫助剂Fe基负载型催化剂的制备 | 第54-55页 |
| 5.3.2 硫助剂Fe基负载型催化剂的考评 | 第55页 |
| 5.4 加硫前后Fe/α-Al_2O_3-H催化剂的对比研究 | 第55-58页 |
| 5.4.1 XRD | 第55-56页 |
| 5.4.2 TEM | 第56-57页 |
| 5.4.3 H_2-TPR | 第57-58页 |
| 5.5 加硫前后Fe/α-Al_2O_3-H催化剂的催化性能与稳定性的比较 | 第58-63页 |
| 5.5.1 加硫前后Fe/α-Al_2O_3-HH催化剂活性、选择性的比较 | 第58-60页 |
| 5.5.2 加硫前后Fe/α-Al_2O_3-H催化剂上焦的比较 | 第60-62页 |
| 5.5.3 加硫前后Fe/α-Al_2O_3-H催化剂稳定性的比较 | 第62-63页 |
| 5.6 本章小结 | 第63-65页 |
| 第6章 结论与展望 | 第65-67页 |
| 6.1 结论 | 第65-66页 |
| 6.2 展望 | 第66-67页 |
| 参考文献 | 第67-77页 |
| 致谢 | 第77-78页 |
| 附录 | 第78页 |
