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芳香醛酮的绿色还原和三丙酮胺的还原胺化研究

摘要第3-4页
ABSTRACT第4-5页
第一章 文献综述第11-37页
    1.1 引言第11-13页
    1.2 羰基还原成亚甲基的方法第13-23页
        1.2.1 Clemmensen 还原法第14-15页
        1.2.2 Wolff-Kishner-Huang 还原法第15-17页
        1.2.3 碱金属/NH_3还原第17-18页
        1.2.4 BH3、DIBAL-H 及 TRIBAL 还原第18-19页
        1.2.5 金属氢化物及其衍生物还原第19-20页
        1.2.6 离子氢化法第20-21页
        1.2.7 电解还原法第21-22页
        1.2.8 催化氢化法第22-23页
    1.3 脂肪胺的合成方法第23-35页
        1.3.1 氨/胺的烷基化第23-24页
        1.3.2 含氮化合物的还原第24-26页
            1.3.2.1 由氰基化合物制胺第24-25页
            1.3.2.2 由硝基化合物制胺第25页
            1.3.2.3 由肟制胺第25-26页
            1.3.2.4 由酰胺制胺第26页
        1.3.3 羧酸及其衍生物制胺第26-27页
            1.3.3.1 Hofmann 重排反应第26-27页
            1.3.3.2 Curtius 反应第27页
            1.3.3.3 Schmidt 反应第27页
        1.3.4 Gabriel 合成法第27-28页
        1.3.5 用醇制备第28-31页
        1.3.6 醛酮的还原胺化第31-35页
            1.3.6.1 均相还原胺化第31-33页
            1.3.6.2 非均相还原胺化第33-34页
            1.3.6.3 醛酮还原胺化过程中的反应第34-35页
    1.4 本文研究内容第35-37页
第二章 芳香醛酮的绿色还原第37-63页
    2.1 概述第37页
    2.2 实验部分第37-42页
        2.2.1 主要原料及试剂第37页
        2.2.2 催化剂的制备第37-39页
        2.2.3 催化剂的表征第39-41页
            2.2.3.1 热重分析(TGA)第39页
            2.2.3.2 程序升温还原(H2-TPR)第39页
            2.2.3.3 X 射线衍射(XRD)第39-40页
            2.2.3.4 场发射透射电镜(TEM)第40页
            2.2.3.5 N_2吸附-脱附第40页
            2.2.3.6 X 射线光电子能谱(XPS)第40页
            2.2.3.7 程序升温脱附(NH3-TPD)第40-41页
        2.2.4 催化剂性能评价第41-42页
        2.2.5 反应混合液组成分析第42页
            2.2.5.1 反应混合液的定量分析及数据处理第42页
            2.2.5.2 反应混合液成分确定第42页
    2.3 结果与讨论第42-62页
        2.3.1 芳香酮的还原第43-54页
            2.3.1.1 主催化活性组分及其含量的确定第44-45页
            2.3.1.2 Cu/γ-Al_2O_3催化剂的失活第45-47页
            2.3.1.3 助催化组分的确定第47-49页
            2.3.1.4 催化剂还原温度的确定第49-50页
            2.3.1.5 催化剂比表面积及孔结构分析第50-52页
            2.3.1.6 催化剂 XPS 分析第52-53页
            2.3.1.7 其他芳香酮在 Cu_(20)Cr_5/ -Al_2O_3上的还原第53-54页
        2.3.2 芳香醛的还原第54-62页
            2.3.2.1 催化剂的筛选第55页
            2.3.2.2 不同载体对催化剂的影响第55-56页
            2.3.2.3 X 射线衍射分析(XRD)第56-57页
            2.3.2.4 X 射线光电子能谱(XPS)第57-59页
            2.3.2.5 催化剂的比表面与孔结构分析第59-60页
            2.3.2.6 其他芳香醛在 Ni_(30)/ -Al_2O_3上的还原第60-62页
            2.3.2.7 Ni_(30)/ -Al_2O_3催化剂的寿命第62页
    2.4 本章小结第62-63页
第三章 三丙酮胺与正丁胺的还原胺化第63-81页
    3.1 概述第63-64页
    3.2 实验部分第64-66页
        3.2.1 反应原料及试剂第64页
        3.2.2 催化剂制备第64-65页
        3.2.3 催化剂表征第65页
            3.2.3.1 程序升温脱附(NH3-TPD)第65页
            3.2.3.2 X 射线衍射(XRD)第65页
            3.2.3.3 N_2吸附-脱附第65页
            3.2.3.4 场发射透射电镜(TEM)第65页
            3.2.3.5 X 射线光电子能谱(XPS)第65页
        3.2.4 催化剂性能评价第65页
        3.2.5 反应混合液组成分析第65-66页
            3.2.5.1 反应混合液的定量分析及数据处理第65-66页
            3.2.5.2 反应混合液成分确定第66页
    3.3 结果与讨论第66-80页
        3.3.1 催化剂修饰第67-68页
        3.3.2 催化剂表征第68-77页
            3.3.2.1 NH_3-TPD第68-69页
            3.3.2.2 XRD第69-71页
            3.3.2.3 TEM第71-72页
            3.3.2.4 N_2吸附-脱附第72-75页
            3.3.2.5 XPS第75-77页
        3.3.3 反应的影响因素第77-79页
            3.3.3.1 反应温度第77-78页
            3.3.3.2 氢压的影响第78-79页
        3.3.4 其他一元胺在 Cu_(20)Cr_5Ba_5/ -Al_2O_3上的还原胺化第79-80页
        3.3.5 催化剂寿命第80页
    3.4 本章小结第80-81页
第四章 三丙酮胺与 1,6-己二胺的还原胺化第81-101页
    4.1 概述第81页
    4.2 实验部分第81-84页
        4.2.1 反应原料及试剂第81页
        4.2.2 催化剂制备第81-82页
        4.2.3 催化剂表征第82-83页
            4.2.3.1 X 射线衍射(XRD)第82页
            4.2.3.2 程序升温脱附(NH|_3-TPD)第82页
            4.2.3.3 场发射透射电镜(TEM)第82-83页
            4.2.3.4 N_2吸附-脱附第83页
            4.2.3.5 X 射线光电子能谱(XPS)第83页
        4.2.4 催化剂性能评价第83页
        4.2.5 反应混合液组成分析第83-84页
            4.2.5.1 反应混合液的定量分析及数据处理第83页
            4.2.5.2 反应混合液成分确定第83-84页
    4.3 结果与讨论第84-100页
        4.3.1 催化剂的筛选第85-88页
            4.3.1.1 主组分的确定第85页
            4.3.1.2 助催化组分的确定第85-86页
            4.3.1.3 第三组分的确定第86-87页
            4.3.1.4 催化剂载体的修饰第87-88页
        4.3.2 催化剂的表征第88-96页
            4.3.2.1 XRD 表征第88-90页
            4.3.2.2 TEM 表征第90页
            4.3.2.3 N_2吸附-脱附第90-92页
            4.3.2.4 NH_3-TPD 表征第92-94页
            4.3.2.5 XPS 表征第94-96页
        4.3.3 反应条件的影响第96-99页
            4.3.3.1 反应温度的影响第96-97页
            4.3.3.2 氢压的影响第97页
            4.3.3.3 TAA 与 1,6-己二胺摩尔比的影响第97-98页
            4.3.3.4 进料速度的影响第98-99页
        4.3.4 催化剂的寿命第99-100页
    4.4 本章小结第100-101页
第五章 三丙酮胺与氨的还原胺化第101-111页
    5.1 概述第101页
    5.2 实验部分第101-103页
        5.2.1 反应原料及试剂第101页
        5.2.2 催化剂制备第101-102页
        5.2.3 催化剂催化性能评价第102页
        5.2.4 反应混合液组成分析第102-103页
            5.2.4.1 反应混合液的定量分析及数据处理第102-103页
            5.2.4.2 反应混合液成分确定第103页
    5.3 结果与讨论第103-110页
        5.3.1 反应机理第103-105页
        5.3.2 预混合过程各因素的影响第105-106页
            5.3.2.1 溶剂对反应的影响第105页
            5.3.2.2 分子筛对反应的影响第105-106页
        5.3.3 催化胺化工艺参数的影响第106-110页
            5.3.3.1 温度对反应的影响第106-107页
            5.3.3.2 氢压对反应的影响第107-108页
            5.3.3.3 预混液进料速度对反应的影响第108-109页
            5.3.3.4 液氨流量对反应的影响第109-110页
    5.4 本章小结第110-111页
第六章 结论第111-112页
参考文献第112-126页
发表论文和参加科研情况说明第126-128页
致谢第128页

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