| 摘要 | 第4-5页 |
| ABSTRACT | 第5-6页 |
| 主要符号表 | 第22-23页 |
| 1 绪论 | 第23-56页 |
| 1.1 研究背景与意义 | 第23-24页 |
| 1.2 均相光催化质子还原产氢体系的研究进展 | 第24-32页 |
| 1.2.1 均相光催化质子还原产氢体系的组成及工作原理 | 第24-25页 |
| 1.2.2 均相光催化质子还原产氢体系光敏剂的研究进展 | 第25-27页 |
| 1.2.3 均相光催化质子还原产氢非贵金属分子催化剂的研究进展 | 第27-32页 |
| 1.3 光催化质子还原产氢硅光阴极概述 | 第32-39页 |
| 1.3.1 p型半导体Ⅱ铂光电化学水分解池的工作原理 | 第32-33页 |
| 1.3.2 硅半导体吸光材料用于产氢光阴极的优缺点及其改进方法 | 第33-39页 |
| 1.4 负载助催化剂的硅光阴极的研究进展 | 第39-55页 |
| 1.4.1 硅/分子催化剂复合光阴极的研究进展 | 第39-45页 |
| 1.4.2 硅/无机材料催化剂复合光阴极的研究进展 | 第45-55页 |
| 1.5 本论文的研究思路 | 第55-56页 |
| 2 具有分子内氮碱基的镍配合物的设计合成及其均相光致催化产氢体系研究 | 第56-79页 |
| 2.1 引言 | 第56-57页 |
| 2.2 实验部分 | 第57-61页 |
| 2.2.1 仪器和药品 | 第57页 |
| 2.2.2 2-(2'-吡啶)-1,8-二氮萘(L)及其镍配合物1的合成 | 第57-58页 |
| 2.2.3 镍配合物1电化学测试 | 第58-59页 |
| 2.2.4 镍配合物1光催化产氢实验 | 第59页 |
| 2.2.5 光敏剂单线态激发能~(1*)E_(00)的计算方法 | 第59页 |
| 2.2.6 均相光致产氢体系光敏剂激发态淬灭常数的计算方法 | 第59-61页 |
| 2.2.7 镍配合物1的密度泛函理论计算 | 第61页 |
| 2.3 配体L及其镍配合物1的表征 | 第61-62页 |
| 2.4 镍配合物1的电化学性质 | 第62-63页 |
| 2.5 [1]~(2+)/Fl~(2-)体系光催化质子还原产氢反应性能研究 | 第63-70页 |
| 2.5.1 [1]~(2+)/Fl~(2-)光催化质子还原产氢体系的热力学可行性研究 | 第63-65页 |
| 2.5.2 pH对[1]~(2+)/Fl~(2-)体系光驱动催化质子还原产氢活性的影响 | 第65-67页 |
| 2.5.3 荧光素和镍配合物浓度对[1]~(2+)/Fl~(2-)体系光催化质子还原产氢活性的影响 | 第67-69页 |
| 2.5.4 [1]~(2+)/Fl~(2-)光催化质子还原产氢体系失活原因的研究 | 第69-70页 |
| 2.6 [1]~(2+)/Fl~(2-)光催化质子还原产氢体系反应机理研究 | 第70-77页 |
| 2.6.1 [1]~(2+)/Fl~(2-)体系能量转移淬灭的可能性研究 | 第70页 |
| 2.6.2 [1]~(2+)/Fl~(2-)体系电子转移的研究 | 第70-75页 |
| 2.6.3 密度泛函理论计算研究[1]~(2+)/Fl~(2-)体系的催化产氢反应机理 | 第75-77页 |
| 2.7 本章小结 | 第77-79页 |
| 3 负载钴催化剂的硅微米三棱锥阵列光阴极的构建与光电催化产氢性能研究 | 第79-110页 |
| 3.1 引言 | 第79-80页 |
| 3.2 实验部分 | 第80-85页 |
| 3.2.1 仪器和药品 | 第80-81页 |
| 3.2.2 钴肟催化剂2和3的合成 | 第81页 |
| 3.2.3 钴肟配合物4的合成 | 第81-82页 |
| 3.2.4 n~+p-Si MPs/TiO_2光阴极的制备 | 第82-83页 |
| 3.2.5 n~+p-Si MPs/TiO_2/3光阴极的制备 | 第83页 |
| 3.2.6 n~+p-Si MPs/TiO_2/4光阴极的制备 | 第83页 |
| 3.2.7 n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs光阴极的制备 | 第83-84页 |
| 3.2.8 钴催化剂修饰的硅光阴极的表征 | 第84页 |
| 3.2.9 钴催化剂修饰的硅光阴极电化学测试 | 第84-85页 |
| 3.3 n~+p-Si MPs/TiO_2和n~+p-Si MPs/TiO_2/3光阴极的制备、表征与光电催化产氢性能研究 | 第85-92页 |
| 3.3.1 n~+p-Si MPs/TiO_2光阴极的制备与表征 | 第85-87页 |
| 3.3.2 n~+p-Si MPs/TiO_2/3光阴极的制备与表征 | 第87-89页 |
| 3.3.3 n~+p-Si MPs/TiO_2/3光阴极的光电催化产氢性能研究 | 第89-92页 |
| 3.4 n~+p-Si MPs/TiO_2/4光阴极的制备与表征 | 第92-95页 |
| 3.4.1 钴肟配合物4的表征 | 第92页 |
| 3.4.2 n~+p-Si MPs/TiO_2/4光阴极的制备与表征 | 第92-95页 |
| 3.5 n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs光阴极的制备与表征 | 第95-99页 |
| 3.5.1 光电沉积法制备n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs光阴极 | 第95-96页 |
| 3.5.2 n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs光阴极的表征 | 第96-99页 |
| 3.6 n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs光阴极光电催化产氢性能研究 | 第99-106页 |
| 3.6.1 二氧化钛层厚度对n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs光电催化产氢性能的影响 | 第99-100页 |
| 3.6.2 吸附-沉淀时间对n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs光电催化产氢性能的影响 | 第100-101页 |
| 3.6.3 NH_2OH/2摩尔比对n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs光电催化产氢性能的影响 | 第101-103页 |
| 3.6.4 n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs光催化产氢稳定性研究 | 第103-105页 |
| 3.6.5 n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs光催化产氢法拉第效率 | 第105-106页 |
| 3.7 负载钴催化剂对n~+p-Si MPs/TiO_2光阴极阻抗和平带电位的影响 | 第106-108页 |
| 3.7.1 负载钴催化剂对n~+p-Si MPs/TiO_2的奈奎斯特阻抗的影响 | 第106-107页 |
| 3.7.2 负载钴催化剂对n~+p-Si MPs/TiO_2/Co NFs的平带电位的影响 | 第107-108页 |
| 3.8 本章小结 | 第108-110页 |
| 4 负载镍-硼、钴-硼催化剂的硅纳米线阵列光阴极的构建与光电催化产氢性能研究 | 第110-133页 |
| 4.1 引言 | 第110-111页 |
| 4.2 实验部分 | 第111-115页 |
| 4.2.1 仪器和药品 | 第111-112页 |
| 4.2.2 硅纳米线阵列光阴极(SiNWs)的制备 | 第112页 |
| 4.2.3 SiNWs/M-B (M=Ni,Co)光阴极的制备 | 第112-114页 |
| 4.2.4 SiNWs/Pt光阴极的制备 | 第114页 |
| 4.2.5 硅纳米线阵列光阴极的表征 | 第114页 |
| 4.2.6 硅纳米线阵列光阴极的光电化学测试 | 第114-115页 |
| 4.3 SiNWs和SiNWs/M-B(M=Ni, Co)硅纳米线阵列光阴极的表征 | 第115-121页 |
| 4.3.1 SiNWs光阴极的表征 | 第115页 |
| 4.3.2 SiNWs/M-B光阴极的表征 | 第115-121页 |
| 4.4 SiNWs/M-B光阴极的光电催化产氢性能研究 | 第121-129页 |
| 4.4.1 沉积时间对SiNWs/M-B催化活性的影响 | 第121-124页 |
| 4.4.2 SiNWs/M-B与SiNWs/Pt光阴极光催化产氢性能比较 | 第124-126页 |
| 4.4.3 SiNWs/M-B光催化产氢稳定性研究 | 第126-128页 |
| 4.4.4 SiNWs/M-B催化产氢法拉第效率 | 第128-129页 |
| 4.5 负载N-B和Co-B催化剂对SiNWs光阴极阻抗和平带电位的影响 | 第129-131页 |
| 4.5.1 负载Ni-B和Co-B催化剂对SiNWs光阴极阻抗的影响 | 第129-130页 |
| 4.5.2 负载Ni-B和Co-B催化剂对SiNWs光阴极平带电位的影响 | 第130-131页 |
| 4.6 本章小结 | 第131-133页 |
| 5 结论与展望 | 第133-136页 |
| 5.1 结论 | 第133-134页 |
| 5.2 创新点 | 第134页 |
| 5.3 展望 | 第134-136页 |
| 参考文献 | 第136-150页 |
| 附录 | 第150-154页 |
| 攻读博士学位期间科研成果 | 第154-156页 |
| 致谢 | 第156-157页 |
| 作者简介 | 第157页 |
