摘要 | 第4-6页 |
Abstract | 第6-7页 |
第1章 前言 | 第15-33页 |
1.1 选题的背景及意义 | 第15-16页 |
1.2 加氢精制催化剂 | 第16-21页 |
1.2.1 过渡金属硫化物的特性及其脱硫活性 | 第16-17页 |
1.2.2 加氢催化剂的活性组分、载体和助剂 | 第17-20页 |
1.2.3 加氢催化剂的浸渍方法 | 第20页 |
1.2.4 加氢催化剂的焙烧温度 | 第20页 |
1.2.5 加氢催化剂的预硫化 | 第20-21页 |
1.3 加氢催化剂活性相结构模型 | 第21-28页 |
1.3.1 单层分散模型 | 第21-22页 |
1.3.2 嵌入模型 | 第22-23页 |
1.3.3 遥控模型 | 第23-24页 |
1.3.4 Co-Mo-S 相模型 | 第24-26页 |
1.3.5 辐缘-棱边模型 | 第26-27页 |
1.3.6 催化活性相的原子尺度研究结果 | 第27-28页 |
1.4 预硫化型加氢催化剂 | 第28-30页 |
1.4.1 器外预硫化技术 | 第28-29页 |
1.4.2 直接法制备硫化型加氢催化剂 | 第29-30页 |
1.5 本论文的研究目的及主要任务 | 第30-33页 |
第2章 硫化态前驱物四硫代钼酸铵的制备与表征 | 第33-43页 |
2.1 前言 | 第33页 |
2.2 实验部分 | 第33-35页 |
2.2.1 原料和试剂 | 第33页 |
2.2.2 分析仪器 | 第33-34页 |
2.2.3 四硫代钼酸铵的制备方法 | 第34-35页 |
2.3 结果与讨论 | 第35-41页 |
2.3.1 合成过程准原位UV-Vis 监测 | 第35-36页 |
2.3.2 合成过程pH 值 | 第36-37页 |
2.3.3 XRD 分析 | 第37-38页 |
2.3.4 化学元素分析 | 第38-39页 |
2.3.5 产物四硫代钼酸铵FT-IR 分析 | 第39页 |
2.3.6 产物四硫代钼酸铵的晶体形貌 | 第39-40页 |
2.3.7 合成方法反应机理探讨 | 第40-41页 |
2.4 本章小结 | 第41-43页 |
第3章 四硫代钼酸铵热及还原分解行为研究 | 第43-65页 |
3.1 前言 | 第43页 |
3.2 实验方法 | 第43-44页 |
3.2.1 四硫代钼酸铵热重-差热(TG-DTA)分析实验 | 第43页 |
3.2.2 四硫代钼酸铵管式炉分解实验 | 第43-44页 |
3.2.3 管式炉分解产物的分析方法 | 第44页 |
3.3 实验仪器 | 第44-46页 |
3.3.1 差热-热重分析仪(TG-DTA) | 第44页 |
3.3.2 管式分解炉 | 第44-45页 |
3.3.3 X 射线粉末衍射仪(XRD) | 第45页 |
3.3.4 扫描电镜分析(SEM) | 第45-46页 |
3.3.5 X 射线光电子能谱(XPS) | 第46页 |
3.3.6 密度泛函理论计算(DFT) | 第46页 |
3.4 结果与讨论 | 第46-62页 |
3.4.1 四硫代钼酸铵在空气气氛中的分解性能考察 | 第46-51页 |
3.4.2 四硫代钼酸铵在氮气气氛中的分解性能考察 | 第51-55页 |
3.4.3 四硫代钼酸铵在氢气气氛中的还原分解性能考察 | 第55-59页 |
3.4.4 四硫代钼酸铵分解转化机理 | 第59-62页 |
3.5 本章小结 | 第62-65页 |
第4章 预硫化型加氢催化剂制备工艺方法研究 | 第65-87页 |
4.1 前言 | 第65-66页 |
4.2 实验方法 | 第66-68页 |
4.2.1 载体的制备 | 第66页 |
4.2.2 催化剂的制备 | 第66-67页 |
4.2.3 ATTM/γ-Al_2O_3的热分解和还原分解研究 | 第67-68页 |
4.2.4 Ni(NO_3)_2-MoSx/γ-Al_2O_3热分解研究 | 第68页 |
4.3 实验仪器 | 第68-69页 |
4.3.1 X 射线粉末衍射仪(XRD) | 第68-69页 |
4.3.2 挤条机 | 第69页 |
4.3.3 管式分解炉 | 第69页 |
4.4 结果与讨论 | 第69-86页 |
4.4.1 ATTM/γ-Al_2O_3氮气气氛分解性能研究 | 第69-76页 |
4.4.2 ATTM/γ-Al_2O_3在氢气气氛中的分解性能研究 | 第76-83页 |
4.4.3 Ni(NO_3)_2-MoSx/γ-Al_2O_3在氮气气氛下分解产物的分析 | 第83-86页 |
4.5 本章小结 | 第86-87页 |
第5章 预硫化型MoS_x/γ-Al_2O_3催化剂表面活性相结构 | 第87-113页 |
5.1 前言 | 第87页 |
5.2 实验部分 | 第87-90页 |
5.2.1 催化剂 | 第87-88页 |
5.2.2 催化剂活性评价条件 | 第88-89页 |
5.2.3 催化剂分析表征 | 第89-90页 |
5.3 结果与讨论 | 第90-110页 |
5.3.1 催化剂比表面及孔结构性质 | 第90-92页 |
5.3.2 催化剂的晶相结构 | 第92-93页 |
5.3.3 HRTEM 分析结果 | 第93-100页 |
5.3.4 XPS 分析结果 | 第100-106页 |
5.3.5 催化剂的对二苯并噻吩的HDS 性能 | 第106-110页 |
5.4 本章小结 | 第110-113页 |
第6章 预硫化型NiMoS/γ-Al_2O_3催化剂表面活性相结构 | 第113-141页 |
6.1 前言 | 第113页 |
6.2 实验部分 | 第113-116页 |
6.2.1 催化剂 | 第113-114页 |
6.2.2 催化剂活性评价条件 | 第114-115页 |
6.2.3 催化剂的分析方法 | 第115-116页 |
6.3 结果与讨论 | 第116-139页 |
6.3.1 催化剂BET 分析结果 | 第116-118页 |
6.3.2 催化剂的晶相结构 | 第118-119页 |
6.3.3 催化剂的HRTEM 分析结果 | 第119-125页 |
6.3.4 催化剂的XPS 分析结果 | 第125-129页 |
6.3.5 催化剂的加氢性能 | 第129-139页 |
6.4 本章小结 | 第139-141页 |
第7章 预硫化型NiMo 加氢催化剂开工工艺研究 | 第141-161页 |
7.1 前言 | 第141页 |
7.2 实验部分 | 第141-143页 |
7.2.1 催化剂 | 第141页 |
7.2.2 模型化合物 | 第141-142页 |
7.2.3 开工预处理条件 | 第142页 |
7.2.4 反应条件 | 第142-143页 |
7.2.5 反应产物分析 | 第143页 |
7.2.6 催化剂的分析表征 | 第143页 |
7.3 结果与讨论 | 第143-159页 |
7.3.1 不同开工条件下催化剂的加氢精制性能 | 第143-149页 |
7.3.2 BET 分析结果 | 第149-150页 |
7.3.3 XRD 分析结果 | 第150-151页 |
7.3.4 HRTEM 分析结果 | 第151-159页 |
7.4 本章小结 | 第159-161页 |
第8章 氮化物在NiMoS/γ-Al_2O_3上对加氢脱硫反应抑制作用 | 第161-183页 |
8.1 前言 | 第161页 |
8.2 实验部分 | 第161-164页 |
8.2.1 NiMoS/γ-Al_2O_3催化剂 | 第161页 |
8.2.2 加氢反应评价方案 | 第161-163页 |
8.2.3 FCC 柴油加氢脱硫反应和脱氮动力学研究 | 第163-164页 |
8.3 结果与讨论 | 第164-180页 |
8.3.1 二苯并噻吩的加氢脱硫反应 | 第164-165页 |
8.3.2 氮化物类型对DBT 加氢脱硫反应的影响 | 第165-171页 |
8.3.3 喹啉对DBT 加氢脱硫反应的影响 | 第171-173页 |
8.3.4 吲哚对DBT 加氢脱硫反应的影响 | 第173-175页 |
8.3.5 氮化物对DBT 加氢脱硫反应的影响机理探讨 | 第175-176页 |
8.3.6 FCC 柴油加氢脱硫和加氢脱氮动力学研究 | 第176-180页 |
8.4 本章小结 | 第180-183页 |
第9章 预硫化型NiMo 加氢催化剂放大制备及对FCC 柴油加氢精制性能 | 第183-195页 |
9.1 前言 | 第183页 |
9.2 实验部分 | 第183-186页 |
9.2.1 催化剂的制备 | 第183-184页 |
9.2.2 预硫化型催化剂的储存安定性能 | 第184-185页 |
9.2.3 催化剂活性评价 | 第185页 |
9.2.4 油品分析 | 第185-186页 |
9.2.5 催化剂的分析表征 | 第186页 |
9.3 结果与讨论 | 第186-193页 |
9.3.1 FCC 柴油加氢精制反应 | 第186-188页 |
9.3.2 催化剂的XRD 分析 | 第188-189页 |
9.3.3 HRTEM 表征 | 第189-191页 |
9.3.4 预硫化型加氢催化剂的开工温升情况 | 第191-193页 |
9.4 本章小结 | 第193-195页 |
结论 | 第195-199页 |
参考文献 | 第199-221页 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 | 第221-227页 |
致谢 | 第227-229页 |
作者简介 | 第229-230页 |