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预硫化型NiMo加氢催化剂的研究

摘要第4-6页
Abstract第6-7页
第1章 前言第15-33页
    1.1 选题的背景及意义第15-16页
    1.2 加氢精制催化剂第16-21页
        1.2.1 过渡金属硫化物的特性及其脱硫活性第16-17页
        1.2.2 加氢催化剂的活性组分、载体和助剂第17-20页
        1.2.3 加氢催化剂的浸渍方法第20页
        1.2.4 加氢催化剂的焙烧温度第20页
        1.2.5 加氢催化剂的预硫化第20-21页
    1.3 加氢催化剂活性相结构模型第21-28页
        1.3.1 单层分散模型第21-22页
        1.3.2 嵌入模型第22-23页
        1.3.3 遥控模型第23-24页
        1.3.4 Co-Mo-S 相模型第24-26页
        1.3.5 辐缘-棱边模型第26-27页
        1.3.6 催化活性相的原子尺度研究结果第27-28页
    1.4 预硫化型加氢催化剂第28-30页
        1.4.1 器外预硫化技术第28-29页
        1.4.2 直接法制备硫化型加氢催化剂第29-30页
    1.5 本论文的研究目的及主要任务第30-33页
第2章 硫化态前驱物四硫代钼酸铵的制备与表征第33-43页
    2.1 前言第33页
    2.2 实验部分第33-35页
        2.2.1 原料和试剂第33页
        2.2.2 分析仪器第33-34页
        2.2.3 四硫代钼酸铵的制备方法第34-35页
    2.3 结果与讨论第35-41页
        2.3.1 合成过程准原位UV-Vis 监测第35-36页
        2.3.2 合成过程pH 值第36-37页
        2.3.3 XRD 分析第37-38页
        2.3.4 化学元素分析第38-39页
        2.3.5 产物四硫代钼酸铵FT-IR 分析第39页
        2.3.6 产物四硫代钼酸铵的晶体形貌第39-40页
        2.3.7 合成方法反应机理探讨第40-41页
    2.4 本章小结第41-43页
第3章 四硫代钼酸铵热及还原分解行为研究第43-65页
    3.1 前言第43页
    3.2 实验方法第43-44页
        3.2.1 四硫代钼酸铵热重-差热(TG-DTA)分析实验第43页
        3.2.2 四硫代钼酸铵管式炉分解实验第43-44页
        3.2.3 管式炉分解产物的分析方法第44页
    3.3 实验仪器第44-46页
        3.3.1 差热-热重分析仪(TG-DTA)第44页
        3.3.2 管式分解炉第44-45页
        3.3.3 X 射线粉末衍射仪(XRD)第45页
        3.3.4 扫描电镜分析(SEM)第45-46页
        3.3.5 X 射线光电子能谱(XPS)第46页
        3.3.6 密度泛函理论计算(DFT)第46页
    3.4 结果与讨论第46-62页
        3.4.1 四硫代钼酸铵在空气气氛中的分解性能考察第46-51页
        3.4.2 四硫代钼酸铵在氮气气氛中的分解性能考察第51-55页
        3.4.3 四硫代钼酸铵在氢气气氛中的还原分解性能考察第55-59页
        3.4.4 四硫代钼酸铵分解转化机理第59-62页
    3.5 本章小结第62-65页
第4章 预硫化型加氢催化剂制备工艺方法研究第65-87页
    4.1 前言第65-66页
    4.2 实验方法第66-68页
        4.2.1 载体的制备第66页
        4.2.2 催化剂的制备第66-67页
        4.2.3 ATTM/γ-Al_2O_3的热分解和还原分解研究第67-68页
        4.2.4 Ni(NO_3)_2-MoSx/γ-Al_2O_3热分解研究第68页
    4.3 实验仪器第68-69页
        4.3.1 X 射线粉末衍射仪(XRD)第68-69页
        4.3.2 挤条机第69页
        4.3.3 管式分解炉第69页
    4.4 结果与讨论第69-86页
        4.4.1 ATTM/γ-Al_2O_3氮气气氛分解性能研究第69-76页
        4.4.2 ATTM/γ-Al_2O_3在氢气气氛中的分解性能研究第76-83页
        4.4.3 Ni(NO_3)_2-MoSx/γ-Al_2O_3在氮气气氛下分解产物的分析第83-86页
    4.5 本章小结第86-87页
第5章 预硫化型MoS_x/γ-Al_2O_3催化剂表面活性相结构第87-113页
    5.1 前言第87页
    5.2 实验部分第87-90页
        5.2.1 催化剂第87-88页
        5.2.2 催化剂活性评价条件第88-89页
        5.2.3 催化剂分析表征第89-90页
    5.3 结果与讨论第90-110页
        5.3.1 催化剂比表面及孔结构性质第90-92页
        5.3.2 催化剂的晶相结构第92-93页
        5.3.3 HRTEM 分析结果第93-100页
        5.3.4 XPS 分析结果第100-106页
        5.3.5 催化剂的对二苯并噻吩的HDS 性能第106-110页
    5.4 本章小结第110-113页
第6章 预硫化型NiMoS/γ-Al_2O_3催化剂表面活性相结构第113-141页
    6.1 前言第113页
    6.2 实验部分第113-116页
        6.2.1 催化剂第113-114页
        6.2.2 催化剂活性评价条件第114-115页
        6.2.3 催化剂的分析方法第115-116页
    6.3 结果与讨论第116-139页
        6.3.1 催化剂BET 分析结果第116-118页
        6.3.2 催化剂的晶相结构第118-119页
        6.3.3 催化剂的HRTEM 分析结果第119-125页
        6.3.4 催化剂的XPS 分析结果第125-129页
        6.3.5 催化剂的加氢性能第129-139页
    6.4 本章小结第139-141页
第7章 预硫化型NiMo 加氢催化剂开工工艺研究第141-161页
    7.1 前言第141页
    7.2 实验部分第141-143页
        7.2.1 催化剂第141页
        7.2.2 模型化合物第141-142页
        7.2.3 开工预处理条件第142页
        7.2.4 反应条件第142-143页
        7.2.5 反应产物分析第143页
        7.2.6 催化剂的分析表征第143页
    7.3 结果与讨论第143-159页
        7.3.1 不同开工条件下催化剂的加氢精制性能第143-149页
        7.3.2 BET 分析结果第149-150页
        7.3.3 XRD 分析结果第150-151页
        7.3.4 HRTEM 分析结果第151-159页
    7.4 本章小结第159-161页
第8章 氮化物在NiMoS/γ-Al_2O_3上对加氢脱硫反应抑制作用第161-183页
    8.1 前言第161页
    8.2 实验部分第161-164页
        8.2.1 NiMoS/γ-Al_2O_3催化剂第161页
        8.2.2 加氢反应评价方案第161-163页
        8.2.3 FCC 柴油加氢脱硫反应和脱氮动力学研究第163-164页
    8.3 结果与讨论第164-180页
        8.3.1 二苯并噻吩的加氢脱硫反应第164-165页
        8.3.2 氮化物类型对DBT 加氢脱硫反应的影响第165-171页
        8.3.3 喹啉对DBT 加氢脱硫反应的影响第171-173页
        8.3.4 吲哚对DBT 加氢脱硫反应的影响第173-175页
        8.3.5 氮化物对DBT 加氢脱硫反应的影响机理探讨第175-176页
        8.3.6 FCC 柴油加氢脱硫和加氢脱氮动力学研究第176-180页
    8.4 本章小结第180-183页
第9章 预硫化型NiMo 加氢催化剂放大制备及对FCC 柴油加氢精制性能第183-195页
    9.1 前言第183页
    9.2 实验部分第183-186页
        9.2.1 催化剂的制备第183-184页
        9.2.2 预硫化型催化剂的储存安定性能第184-185页
        9.2.3 催化剂活性评价第185页
        9.2.4 油品分析第185-186页
        9.2.5 催化剂的分析表征第186页
    9.3 结果与讨论第186-193页
        9.3.1 FCC 柴油加氢精制反应第186-188页
        9.3.2 催化剂的XRD 分析第188-189页
        9.3.3 HRTEM 表征第189-191页
        9.3.4 预硫化型加氢催化剂的开工温升情况第191-193页
    9.4 本章小结第193-195页
结论第195-199页
参考文献第199-221页
攻读博士学位期间取得的研究成果第221-227页
致谢第227-229页
作者简介第229-230页

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