金属掺杂有序介孔碳复合材料研制及其去除氯代芳香族化合物的性能研究

【摘要】：氯代芳香族化合物(CPs)因其极高的生物毒性、极大的生物难降解性、超强的生物累积性等特殊性质,被公认为环境净化领域的一大世界难题。传统的物理化学处理成本很高,生物处理效果非常微弱,因此研究人员开始将新兴的可见光光催化降解技术应用到该领域以期获得环境净化和清洁能源利用的双重突破。本研究将具有优越吸附性能的金属镍掺杂有序介孔碳材料和具有极强可见光光催化性能的石墨型氮化碳材料进行结合,制备出了金属镍掺杂有序介孔碳复合材料。采用XRD、BET、SEM、TEM和UV-Vis分别对介孔碳材料、氮化碳材料以及复合材料进行了表征;研究了介孔碳材料的吸附性能,石墨型氮化碳以及复合材料的光催化性能。利用高效液相色谱和气质联用技术对复合材料降解2.4-DCP的中间产物进行分析,并且对其降解途径和机理进行了初步的探讨。主要研究内容及结论如下:(1)以商业化的阳离子表面活性剂三嵌段共聚物F127为软模板,碱性酚醛树脂为碳源,硝酸镍为金属化合物,通过溶剂挥发诱导自组装法和高温碳化制备了金属镍掺杂有序介孔碳材料。XRD、BET和TEM表征结果证明材料具有很好的有序介孔结构、高比表面积和孔容量等优良性能。罗丹明B吸附实验结果说明材料有极高的吸附速率和吸附容量,吸附过程遵循准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型的规律。(2)以价廉易得的三聚氰胺为原材料,利用不同温度煅烧缩聚的方法制备了石墨型氮化碳材料,XRD、SEM和UV-Vis表征结果说明材料具有很好的氮化碳层状结构和很强的可见光响应能力。罗丹明B的光催化实验表明580℃的煅烧温度时材料的可见光和太阳光照射下的光催化性能最高。(3)将金属镍掺杂有序介孔碳材料和石墨型氮化碳材料简单混合煅烧制备了金属镍掺杂有序介孔碳复合材料。XRD、BET和UV-Vis表征结果说明复合材料有很高的比表面积和极高的可见光响应能力,催化降解罗丹明B的实验证明介孔碳比例为4%时光催化效率和去除率最高。(4)金属镍掺杂有序介孔碳复合材料对2.4-2氯酚(2.4-DCP)的光催化效果良好,在材料投加量为0.5 g/L,光照时间为240 min,初始浓度为20 mg/L的条件下,降解效果高达95.25%,远高于纯氮化碳材料。(5)对2.4-DCP的光催化降解产物进行分析发现,苯环上的C-Cl键被光催化剂产生的?OH自由基氧化断裂,生成的-Cl游离于溶液中,生成的有机小分子中间产物则进一步被羟基自由基降解,动力学分析结果为一级反应。
【关键词】：介孔碳 氮化碳 复合材料 氯代芳香族化合物 吸附 光催化
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TB33