| 摘要 | 第5-7页 |
| Abstract | 第7-9页 |
| 第1章 前言 | 第14-16页 |
| 1.1 研究背景 | 第14页 |
| 1.2 研究目的 | 第14-15页 |
| 1.3 主要内容及创新点 | 第15-16页 |
| 第2章 文献综述 | 第16-35页 |
| 2.1 费托合成反应 | 第16页 |
| 2.2 费托合成工艺 | 第16-21页 |
| 2.2.1 德国FTS工艺 | 第16-18页 |
| 2.2.2 美国Hydrocol FTS工艺 | 第18页 |
| 2.2.3 南非Sosal FTS工艺 | 第18-20页 |
| 2.2.4 荷兰Shell SMDS工艺 | 第20页 |
| 2.2.5 山西煤化所FTS工艺 | 第20-21页 |
| 2.2.6 上海兖矿FTS工艺 | 第21页 |
| 2.3 费托合成反应器 | 第21-23页 |
| 2.3.1 固定床反应器 | 第21页 |
| 2.3.2 循环流化床反应器 | 第21-22页 |
| 2.3.3 固定流化床反应器 | 第22页 |
| 2.3.4 浆态床反应器 | 第22-23页 |
| 2.3.5 微通道反应器 | 第23页 |
| 2.4 费托合成催化剂 | 第23-30页 |
| 2.4.1 活性组分 | 第23-24页 |
| 2.4.2 助剂 | 第24-29页 |
| 2.4.3 载体 | 第29页 |
| 2.4.4 制备方法 | 第29-30页 |
| 2.5 费托合成反应机理 | 第30-35页 |
| 2.5.1 表面碳化物机理 | 第31页 |
| 2.5.2 CO插入机理 | 第31-32页 |
| 2.5.3 烷基化机理 | 第32页 |
| 2.5.4 烯基机理 | 第32-33页 |
| 2.5.5 烯醇机理 | 第33-35页 |
| 第3章 实验部分 | 第35-46页 |
| 3.1 催化剂制备 | 第35-37页 |
| 3.1.1 试剂及原料 | 第35页 |
| 3.1.2 催化剂制备方法 | 第35-37页 |
| 3.2 催化剂表征 | 第37-39页 |
| 3.2.1 N_2物理吸附(BET) | 第37页 |
| 3.2.2 X射线多晶衍射(XRD) | 第37页 |
| 3.2.3 程序升温还原(H_2-TPR) | 第37页 |
| 3.2.4 程序升温脱附(H_2/CO-TPD) | 第37-38页 |
| 3.2.5 扫描电子显微镜(SEM) | 第38页 |
| 3.2.6 透射电子显微镜(TEM) | 第38页 |
| 3.2.7 X射线光电子能谱(XPS) | 第38页 |
| 3.2.8 原位漫反射傅立叶变换红外(DRIFTS) | 第38页 |
| 3.2.9 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES) | 第38-39页 |
| 3.2.10 程序升温脱附-气质联用(TPD-GC-MSD) | 第39页 |
| 3.3 催化剂催化性能考评 | 第39-46页 |
| 3.3.1 实验装置与仪器 | 第39-42页 |
| 3.3.2 催化剂评价流程 | 第42-46页 |
| 第4章 Nb_2O_5-SiO_2复合载体负载钴基催化剂 | 第46-53页 |
| 4.1 催化剂制备 | 第46页 |
| 4.2 催化剂表征 | 第46-50页 |
| 4.2.1 N_2物理吸附 | 第46-48页 |
| 4.2.2 XRD | 第48-49页 |
| 4.2.3 H_2-TPR | 第49-50页 |
| 4.2.4 CO-TPD | 第50页 |
| 4.3 催化剂考评 | 第50-51页 |
| 4.3.1 Nb_2O_5含量对催化剂活性的影响 | 第50-51页 |
| 4.3.2 Nb_2O_5含量对费托合成产物选择性的影响 | 第51页 |
| 4.4 小结 | 第51-53页 |
| 第5章 铌改性二氧化硅载体负载钴基催化剂 | 第53-67页 |
| 5.1 催化剂制备 | 第53页 |
| 5.2 催化剂表征 | 第53-64页 |
| 5.2.1 N_2物理吸附 | 第53-54页 |
| 5.2.2 XRD | 第54-56页 |
| 5.2.3 原位XRD | 第56-58页 |
| 5.2.4 H_2-TPR | 第58-59页 |
| 5.2.5 TEM及EDS-Mapping | 第59-60页 |
| 5.2.6 XPS | 第60-61页 |
| 5.2.7 CO-TPD | 第61-62页 |
| 5.2.8 原位DRIFTS | 第62-64页 |
| 5.3 催化剂考评 | 第64-66页 |
| 5.3.1 铌助剂量对催化剂活性的影响 | 第64-65页 |
| 5.3.2 铌助剂对费托合成产物选择性的影响 | 第65页 |
| 5.3.3 铌助剂对费托合成产物分布的影响 | 第65-66页 |
| 5.4 小结 | 第66-67页 |
| 第6章 铌改性有序介孔二氧化硅负载钴基催化剂 | 第67-81页 |
| 6.1 催化剂制备 | 第67页 |
| 6.2 催化剂表征 | 第67-76页 |
| 6.2.1 N_2物理吸附 | 第67-71页 |
| 6.2.2 XRD | 第71-72页 |
| 6.2.3 EDS-Mapping及TEM | 第72-74页 |
| 6.2.4 H_2-TPR | 第74-75页 |
| 6.2.5 CO-TPD | 第75-76页 |
| 6.3 催化剂考评 | 第76-80页 |
| 6.3.1 载体及铌助剂对催化剂活性的影响 | 第76-77页 |
| 6.3.2 载体及铌助剂对费托合成产物选择性的影响 | 第77-78页 |
| 6.3.3 载体及铌助剂对费托合成产物分布的影响 | 第78-80页 |
| 6.4 小结 | 第80-81页 |
| 第7章 钴-石墨烯-二氧化硅复合物催化剂 | 第81-97页 |
| 7.1 催化剂制备 | 第81页 |
| 7.2 催化剂表征 | 第81-93页 |
| 7.2.1 N_2物理吸附 | 第81-83页 |
| 7.2.2 XRD | 第83-84页 |
| 7.2.3 SEM及EDS | 第84-85页 |
| 7.2.4 TEM及Mapping | 第85-87页 |
| 7.2.5 H_2-TPR | 第87-88页 |
| 7.2.6 XPS | 第88-89页 |
| 7.2.7 H_2/CO-TPD | 第89-91页 |
| 7.2.8 原位DRIFTS | 第91-93页 |
| 7.3 催化剂考评 | 第93-96页 |
| 7.3.1 石墨烯含量对催化剂性能的影响 | 第93-94页 |
| 7.3.2 温度对催化剂性能的影响 | 第94页 |
| 7.3.3 石墨烯对费托合成产物分布的影响 | 第94-96页 |
| 7.4 小结 | 第96-97页 |
| 第8章 工业粒度钴基催化剂 | 第97-105页 |
| 8.1 催化剂制备 | 第97-98页 |
| 8.1.1 条状SiO_2载体制备 | 第97页 |
| 8.1.2 催化剂制备 | 第97-98页 |
| 8.2 催化剂表征 | 第98-100页 |
| 8.2.1 N_2物理吸附 | 第98-99页 |
| 8.2.2 XRD | 第99-100页 |
| 8.2.3 H_2-TPR | 第100页 |
| 8.3 催化剂考评 | 第100-104页 |
| 8.3.1 催化剂Co/SiO_2和Co/Gd-SiO_2的FTS性能 | 第100-102页 |
| 8.3.2 催化剂Co-Ru/Zr-SiO_2-Extrusion的FTS性能 | 第102-103页 |
| 8.3.3 不同形状的载体负载型钴基催化剂的FTS性能 | 第103-104页 |
| 8.4 小结 | 第104-105页 |
| 第9章 结论与展望 | 第105-107页 |
| 9.1 结论 | 第105-106页 |
| 9.2 展望 | 第106-107页 |
| 参考文献 | 第107-119页 |
| 致谢 | 第119-120页 |
| 项目来源 | 第120-121页 |
| 博士期间获得的成果 | 第121页 |
