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氧气作用下两价钯催化联烯的氢胺化反应研究

摘要第1-6页
Abstract第6-9页
1 引言第9-21页
   ·过渡金属有机化合物的基元反应第9-11页
     ·配位体的配位和解离第9页
     ·氧化加成和还原消除反应第9-10页
     ·插入反应和消除(反插入)反应第10页
     ·和金属结合的配体的反应第10-11页
   ·氢胺化反应第11-14页
   ·Pd催化下醇的需氧氧化反应以及 Pd~(II)-H物种的产生和利用第14-19页
     ·Pd催化下醇的需氧氧化反应第15-18页
     ·Pd催化下醇的氧气氧化反应中Pd~(II)-H物种的产生和利用第18-19页
   ·本论文的设想第19-21页
2. 结果与讨论第21-37页
   ·N-4,5-庚联烯对甲苯磺酰胺氢胺化初步尝试第21页
   ·以(-)-sparteine为配体的条件优化第21-25页
     ·钯源对反应的影响第22-23页
     ·碱对反应的影响第23-24页
     ·分子筛对反应的影响第24-25页
   ·配体对反应的影响第25-26页
   ·以Bathocuproine为配体的条件优化第26-32页
     ·钯源和碱的种类对反应的影响第26-27页
     ·PdCl_2与PhCOONa组合的条件优化第27页
     ·Pd(OAc)_2与 Cs_2CO_3组合的条件优化第27-28页
     ·PdCl_2与NaOAc组合的条件优化第28-29页
     ·贫电子烯烃对反应的影响第29-30页
     ·溶剂对反应的影响第30-31页
     ·温度对反应的影响第31页
     ·底物浓度对反应的影响第31-32页
   ·底物的拓展第32-33页
   ·反应机理初探第33-37页
3. 实验部分第37-51页
   ·实验仪器和试剂第37页
     ·实验仪器第37页
     ·试剂第37页
   ·氢胺化实验操作第37-40页
     ·N-4,5-庚联烯对甲苯磺酰胺氢胺化典型操作第37-38页
     ·其余底物的氢胺化操作第38-40页
   ·反应底物的合成第40-51页
     ·炔醇的合成第41-43页
     ·炔醇的对甲苯磺酸酯的合成第43-44页
     ·联烯腈的合成第44-48页
     ·联烯对甲苯磺酰胺的合成第48-51页
4 结论第51-52页
致谢第52-53页
参考文献第53-57页
附录A 化合物数据一览表第57-59页

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