| 摘要 | 第1-11页 |
| Abstract | 第11-15页 |
| 第一章 文献综述 | 第15-54页 |
| ·二甲醚的性质和用途 | 第15-17页 |
| ·二甲醚的合成 | 第17-23页 |
| ·液相甲醇脱水制二甲醚 | 第18页 |
| ·气相甲醇脱水制二甲醚 | 第18-19页 |
| ·合成气(CO+H_2)合成二甲醚 | 第19-22页 |
| ·两步法 | 第19-20页 |
| ·一步法 | 第20-22页 |
| ·CO_2加氢直接合成二甲醚 | 第22-23页 |
| ·生物质合成二甲醚 | 第23页 |
| ·合成气一步法合成二甲醚反应体系 | 第23-28页 |
| ·反应体系的热力学分析 | 第23-26页 |
| ·反应体系的动力学分析 | 第26-28页 |
| ·合成气一步法合成二甲醚催化剂的研究 | 第28-41页 |
| ·催化剂体系研究 | 第28-33页 |
| ·一氧化碳加氢组分 | 第28-31页 |
| ·甲醇脱水组分 | 第31-33页 |
| ·复合(hybrid)催化剂的制备 | 第33-34页 |
| ·复合催化剂的制备方法 | 第33-34页 |
| ·复合催化剂中两种组分复合比 | 第34页 |
| ·催化剂的活性中心和反应机理 | 第34-41页 |
| ·一氧化碳加氢合成甲醇的活性中心和反应机理 | 第34-38页 |
| ·甲醇脱水催化剂的活性中心和反应机理 | 第38-40页 |
| ·水汽变换反应的活性中心和反应机理 | 第40-41页 |
| ·选题依据及研究内容 | 第41-44页 |
| ·选题的依据 | 第41-42页 |
| ·主要研究内容 | 第42-44页 |
| ·参考文献 | 第44-54页 |
| 第二章 实验材料、研究方法及表征手段 | 第54-63页 |
| ·原料与试剂 | 第54页 |
| ·合成气一步法合成二甲醚的复合催化剂的制备 | 第54-55页 |
| ·催化剂表征 | 第55-59页 |
| ·氮气吸附-脱附等温线和比表面测定 | 第55页 |
| ·X-射线衍射分析(XRD) | 第55-56页 |
| ·场发射扫描电镜显微镜(FE-SEM)分析 | 第56-57页 |
| ·电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)分析 | 第57页 |
| ·场发射扫描电子显微镜(SEM)及能量色散谱(EDS)分析 | 第57页 |
| ·热重和差热分析(TGA和DTA) | 第57页 |
| ·程序升温脱法(TPD) | 第57-58页 |
| ·程序升温还原(TPR)分析 | 第58页 |
| ·透射电镜(TEM)和高分辨透射电镜(HR-TEM) | 第58-59页 |
| ·X-射线光电子能谱(XPS)分析 | 第59页 |
| ·傅立叶红外光谱(FT-IR)及拉曼光谱(Raman) | 第59页 |
| ·X射线能谱(EDX) | 第59页 |
| ·复合催化剂的反应性能评价 | 第59-62页 |
| ·催化剂活性评价 | 第59-61页 |
| ·产物分析(CO转化率及产物选择性的计算) | 第61-62页 |
| ·参考文献 | 第62-63页 |
| 第三章 Mn对Y型分子筛负载的铜基合成气一步法合成二甲醚催化剂性能的调变作用 | 第63-110页 |
| ·前言 | 第63-65页 |
| ·双组分Cu-Mn/zeolite-Y催化剂体系的研究 | 第65-79页 |
| ·催化剂制备 | 第65-66页 |
| ·结果与讨论 | 第66-77页 |
| ·物相分析 | 第66-68页 |
| ·氮气吸脱附等温线 | 第68-69页 |
| ·还原性能 | 第69-71页 |
| ·原位还原物相表征 | 第71-72页 |
| ·Cu1Mn2/zeolite-Y和Cu2Mn1/zeolite-Y的XPS及表面元素分布 | 第72-74页 |
| ·催化剂酸性 | 第74-75页 |
| ·反应性能 | 第75-77页 |
| ·本节小结 | 第77-79页 |
| ·双组分Cu-Zn/zeolite-Y催化剂体系的研究 | 第79-83页 |
| ·催化剂制备 | 第79页 |
| ·双组分Cu-Zn/zeolite-Y催化剂结构及反应性能 | 第79-82页 |
| ·Raman光谱分析 | 第79-80页 |
| ·还原性能 | 第80-81页 |
| ·催化性能 | 第81-82页 |
| ·本节小节 | 第82-83页 |
| ·三组分Cu-Zn-Mn/zeolite-Y催化剂体系的研究 | 第83-96页 |
| ·催化剂制备 | 第83页 |
| ·三组分Cu-Zn-Mn/zeolite-Y催化剂结构及反应性能 | 第83-95页 |
| ·Cu含量对Cu-Zn-Mn/zeolite-Y催化活性的影响 | 第83-84页 |
| ·Mn/Zn比对Cu-Zn-Mn/zeolite-Y催化活性的影响 | 第84-85页 |
| ·Mn含量改变对Cu-Zn-Mn/zeolite-Y的结构和催化性能的影响 | 第85-95页 |
| ·焙烧前后形貌分析 | 第86-87页 |
| ·物相分析 | 第87-88页 |
| ·还原性能 | 第88-91页 |
| ·氢吸附性能 | 第91-93页 |
| ·复合催化剂的酸性 | 第93-94页 |
| ·催化性能 | 第94-95页 |
| ·本节小结 | 第95-96页 |
| ·双组分Cu-Zn/zeolite-Y和三组分Cu-Zn-Mn/zeolite-Y催化剂的比较研究 | 第96-106页 |
| ·催化剂的制备 | 第96-97页 |
| ·结果与讨论 | 第97-104页 |
| ·催化性能 | 第97-98页 |
| ·催化剂的酸性 | 第98-99页 |
| ·物相结构分析 | 第99-100页 |
| ·透射电镜分析 | 第100-101页 |
| ·Raman光谱分析 | 第101-102页 |
| ·还原性能 | 第102-103页 |
| ·添加Mn对催化剂Cu-Zn/zeolite-Y的影响讨论 | 第103-104页 |
| ·本节小结 | 第104-106页 |
| ·参考文献 | 第106-110页 |
| 第四章 Mn在Cu-Zn-Mn/Y催化剂中的作用机制探讨 | 第110-136页 |
| ·前言 | 第110页 |
| ·Mn在催化剂前驱体形成过程中的作用 | 第110-121页 |
| ·催化剂的制备 | 第110-111页 |
| ·结果与讨论 | 第111-120页 |
| ·催化剂合成气一步法合成二甲醚反应活性 | 第111-112页 |
| ·复合催化剂前驱体物相分析 | 第112-113页 |
| ·复合催化剂前驱体扫描电镜分析 | 第113-114页 |
| ·复合催化剂的酸性分析 | 第114-115页 |
| ·复合催化剂的物相分析 | 第115-116页 |
| ·复合催化剂的还原性能 | 第116-120页 |
| ·本节小结 | 第120-121页 |
| ·Mn在催化剂焙烧过程中的作用 | 第121-130页 |
| ·催化剂的制备 | 第121-122页 |
| ·结果与讨论 | 第122-129页 |
| ·不同焙烧温度下复合催化剂的物相结构分析 | 第122-126页 |
| ·不同焙烧温度Cu-Zn-Mn/zeolite-Y表面酸性分析 | 第126页 |
| ·不同焙烧温度Cu-Zn-Mn/zeolite-Y还原性能分析 | 第126-127页 |
| ·不同焙烧温度的催化剂的反应性能 | 第127-129页 |
| ·本节小结 | 第129-130页 |
| ·Mn在催化剂Cu-Zn-Mn/zeolite-Y及Cu-Mn/zeolite-Y还原过程的作用 | 第130-134页 |
| ·实验方法 | 第130页 |
| ·结果与讨论 | 第130-133页 |
| ·小结 | 第133-134页 |
| ·参考文献 | 第134-136页 |
| 第五章 高活性Cu-Zn/Y催化剂的制备及其Mn的作用验证 | 第136-167页 |
| ·前言 | 第136页 |
| ·Mn的加入方式对Cu-Zn-Mn/Y催化剂的影响 | 第136-149页 |
| ·催化剂的制备 | 第137-138页 |
| ·结果与讨论 | 第138-147页 |
| ·不同Mn添加方式对合成气一步法合成二甲醚催化剂活性的影响 | 第138页 |
| ·不同Mn添加方式的复合催化剂前驱体的物相分析 | 第138-140页 |
| ·不同Mn添加方式的复合催化剂前驱体的形貌分析 | 第140-141页 |
| ·不同Mn添加方式的复合催化剂焙烧后的物相分析 | 第141-142页 |
| ·不同Mn添加方式的复合催化剂的TEM及EDX表征 | 第142-144页 |
| ·不同Mn添加方式的复合催化剂的还原性能 | 第144-146页 |
| ·不同Mn添加方式的复合催化剂酸性 | 第146页 |
| ·Mn的添加方式对Cu-Zn-Mn/zeolite-Y复合催化剂结构及合成气一步法合成二甲醚反应性能的影响讨论 | 第146-147页 |
| ·本节小结 | 第147-149页 |
| ·制备方法对Cu-Zn/Y催化剂的影响 | 第149-164页 |
| ·催化剂的制备 | 第150-151页 |
| ·不同沉淀剂对Cu-Zn/zeolite-Y复合催化剂结构及反应性能的影响 | 第151-162页 |
| ·沉淀剂为碳酸钠或碳酸氢钠时复合催化剂前驱体的物相分析 | 第151-152页 |
| ·沉淀剂为碳酸钠或碳酸氢钠时复合催化剂前驱体的IR表征 | 第152-153页 |
| ·沉淀剂为碳酸钠或碳酸氢钠时复合催化剂前驱体的形貌分析 | 第153-154页 |
| ·沉淀剂为碳酸钠或碳酸氢钠时复合催化剂前驱体的TG-DSC分析 | 第154-155页 |
| ·沉淀剂为碳酸钠或碳酸氢钠时复合催化剂物相分析 | 第155-156页 |
| ·沉淀剂为碳酸钠或碳酸氢钠时复合催化剂还原后的物相分析 | 第156-157页 |
| ·沉淀剂为碳酸钠或碳酸氢钠时复合催化剂的还原性能 | 第157-158页 |
| ·沉淀剂为碳酸钠或碳酸氢钠时复合催化剂的TEM结果 | 第158-159页 |
| ·沉淀剂为碳酸钠或碳酸氢钠时复合催化剂酸性 | 第159-160页 |
| ·沉淀剂为碳酸钠或碳酸氢钠时复合催化剂的反应性能 | 第160-161页 |
| ·不同沉淀剂对Cu-Zn/zeolite-Y复合催化剂结构及反应性能的影响讨论 | 第161-162页 |
| ·本节小结 | 第162-164页 |
| ·参考文献 | 第164-167页 |
| 第六章 结论与展望 | 第167-171页 |
| ·结论 | 第167-169页 |
| ·展望 | 第169-171页 |
| 攻博期间发表的论文及投稿情况 | 第171-174页 |
| 致谢 | 第174页 |
