| 摘要 | 第1-7页 |
| ABSTRACT | 第7-21页 |
| 第一章 绪论 | 第21-45页 |
| ·氢甲酰化反应 | 第21-28页 |
| ·烯烃氢甲酰化反应及其产物 | 第21-22页 |
| ·工业生产中氢甲酰化工艺的分类 | 第22-24页 |
| ·氢甲酰化反应催化体系 | 第24-27页 |
| ·金属 | 第24-25页 |
| ·配体 | 第25-26页 |
| ·反应底物 | 第26-27页 |
| ·氢甲酰化均相催化剂的制备 | 第27-28页 |
| ·负载型钴基催化剂的制备及其活性提高方法 | 第28-37页 |
| ·浸渍法制备负载型钴基催化剂 | 第28页 |
| ·制备条件对负载型钴基催化剂的影响 | 第28-30页 |
| ·浸渍溶液pH值 | 第29页 |
| ·干燥方法 | 第29-30页 |
| ·煅烧条件 | 第30页 |
| ·过渡金属 | 第30页 |
| ·负载型钴基催化剂催化活性的提高 | 第30-35页 |
| ·载体表面修饰 | 第30-32页 |
| ·添加贵金属 | 第32-33页 |
| ·浸渍溶剂和金属钴前驱体种类对催化剂活性的影响 | 第33-34页 |
| ·改变还原条件 | 第34-35页 |
| ·金属钴基催化剂氢甲酰化反应机理 | 第35-37页 |
| ·铑基均相氢甲酰化催化剂非均相化 | 第37-43页 |
| ·均相催化剂和非均相催化剂的比较 | 第37-38页 |
| ·均相催化剂多相化方法 | 第38-40页 |
| ·两相催化 | 第38-39页 |
| ·相转移催化 | 第39页 |
| ·载体固载 | 第39-40页 |
| ·磁性载体 | 第40-43页 |
| ·磁性纳米粒子作为载体的优点 | 第41页 |
| ·磁性Fe_3O_4纳米粒子的性质及其制备方法 | 第41-42页 |
| ·Fe_3O_4@SiO_2的制备 | 第42-43页 |
| ·本论文研究的目的、意义和主要内容 | 第43-45页 |
| ·本论文研究的目的和意义 | 第43页 |
| ·本论文的主要内容 | 第43-45页 |
| 第二章 溶剂预处理和贵金属添加对Co/SiO_2催化剂活性的影响 | 第45-81页 |
| ·引言 | 第45页 |
| ·实验 | 第45-52页 |
| ·实验试剂与仪器 | 第45-47页 |
| ·负载型Co/SiO_2催化剂的制备 | 第47-49页 |
| ·Co/SiO_2催化剂的制备 | 第47页 |
| ·Co/SiO_2(EG)催化剂的制备 | 第47-48页 |
| ·Co-Ru/SiO_2催化剂的制备 | 第48页 |
| ·Co-Ru/SiO_2(EG)催化剂的制备 | 第48页 |
| ·Co-Pd/SiO_2和Co-Pd/SiO_2(EG)催化剂的制备 | 第48页 |
| ·Co-Pt/SiO_2和Co-Pt/SiO_2(EG)催化剂的制备 | 第48-49页 |
| ·负载型Co/SiO_2催化剂表征 | 第49-51页 |
| ·X射线衍射仪(XRD) | 第49页 |
| ·透射电子显微镜(TEM) | 第49页 |
| ·H2程序升温还原(H_2-TPR) | 第49-50页 |
| ·氧滴定(O_2 titration) | 第50页 |
| ·氢吸附(H_2 Adsorption) | 第50-51页 |
| ·X-射线光电子能谱仪(XPS) | 第51页 |
| ·原位漫反射傅立叶变换红外光谱仪(DRIFT) | 第51页 |
| ·X-射线能谱仪(EDS) | 第51页 |
| ·负载型Co/SiO_2催化剂烯烃氢甲酰化反应活性 | 第51-52页 |
| ·EG预处理和贵金属Ru添加对负载型Co/SiO_2催化剂活性的影响 | 第52-66页 |
| ·负载型Co/SiO_2催化剂的物相组成和颗粒大小 | 第53-56页 |
| ·负载型Co/SiO_2催化剂的还原性能 | 第56-58页 |
| ·负载型Co/SiO_2催化剂表面元素的化学状态和电子性能 | 第58-61页 |
| ·负载型Co/SiO_2催化剂表面CO分子吸附状态研究 | 第61-64页 |
| ·负载型Co/SiO_2催化剂1-己烯氢甲酰化反应活性 | 第64-66页 |
| ·其他贵金属添加对负载型Co/SiO_2催化剂活性的影响 | 第66-78页 |
| ·贵金属Pd或Pt对Co/SiO_2催化剂物相组成和颗粒大小的影响 | 第66-69页 |
| ·贵金属Pd或Pt对Co/SiO_2催化剂还原性能的影响 | 第69-71页 |
| ·添加贵金属Pd或Pt的Co/SiO_2催化剂表面元素的化学状态 | 第71-75页 |
| ·贵金属Pd或Pt对Co/SiO_2催化剂表面CO分子吸附的影响 | 第75-76页 |
| ·贵金属Pd或Pt对Co/SiO_2催化剂1-己烯氢甲酰化反应活性的影响 | 第76-78页 |
| ·负载型Co/SiO_2催化剂表面贵金属元素含量分析 | 第78-79页 |
| ·本章小结 | 第79-81页 |
| 第三章 预处理方式对大孔径载体负载钴基催化剂性能的影响 | 第81-97页 |
| ·引言 | 第81页 |
| ·实验 | 第81-83页 |
| ·实验试剂与仪器 | 第81-82页 |
| ·负载型Co/Q-100催化剂的制备 | 第82页 |
| ·负载型Co/Q-100催化剂表征 | 第82-83页 |
| ·负载型Co/Q-100催化剂烯烃氢甲酰化反应活性 | 第83页 |
| ·预处理方式对负载型Co/Q-100催化剂活性的影响 | 第83-95页 |
| ·预处理方式对载体Q-100表面化学基团的影响 | 第83-85页 |
| ·预处理方式对负载型Co/Q-100催化剂物相组成和颗粒大小的影响 | 第85-88页 |
| ·预处理方式对负载型Co/Q-100催化剂还原性能的影响 | 第88-90页 |
| ·预处理方式对催化剂表面元素化学状态和电子性能的影响 | 第90-93页 |
| ·预处理方式对负载型Co/Q-100催化剂表面CO分子吸附状态的影响 | 第93-94页 |
| ·预处理方式对负载型Co/Q-100催化剂1-己烯氢甲酰化反应活性的影响 | 第94-95页 |
| ·本章小结 | 第95-97页 |
| 第四章 铑基均相催化剂多相化研究 | 第97-137页 |
| ·引言 | 第97页 |
| ·实验 | 第97-103页 |
| ·实验试剂与仪器 | 第97-99页 |
| ·二氧化硅载体的制备 | 第99页 |
| ·四氧化三铁纳米粒子的制备 | 第99-100页 |
| ·以乙酸钠和丙烯酸钠为形貌控制剂制备Fe_3O_4纳米粒子 | 第99-100页 |
| ·以柠檬酸三钠和乙酸钠为形貌控制剂制备Fe_3O_4纳米粒子 | 第100页 |
| ·磁性二氧化硅载体的制备 | 第100页 |
| ·均相催化剂Rh(PPh_3)_3Cl的固定化 | 第100-101页 |
| ·配位作用固定 | 第100-101页 |
| ·傅-克烷基化反应固定 | 第101页 |
| ·催化剂表征 | 第101-102页 |
| ·催化剂活性评价 | 第102-103页 |
| ·二氧化硅载体的制备及表征 | 第103-104页 |
| ·磁性载体的制备及表征 | 第104-118页 |
| ·四氧化三铁纳米粒子的制备及表征 | 第104-111页 |
| ·以乙酸钠和/或丙烯酸钠为形貌控制剂制备四氧化三铁 | 第104-109页 |
| ·以柠檬酸三钠和乙酸钠为形貌控制剂制备四氧化三铁 | 第109-111页 |
| ·磁性二氧化硅载体的制备及表征 | 第111-115页 |
| ·超声辅助下磁性二氧化硅载体的制备 | 第111-112页 |
| ·不同氨水和TEOS体积比对二氧化硅包覆的影响 | 第112-113页 |
| ·搅拌方式对二氧化硅包覆的影响 | 第113-114页 |
| ·不同四氧化三铁微球表面二氧化硅壳层的包覆 | 第114-115页 |
| ·Fe_3O_4微球和Fe_3O_4@SiO_2载体的热稳定性 | 第115-117页 |
| ·Fe_3O_4和Fe_3O_4@SiO_2的磁性 | 第117-118页 |
| ·均相催化剂Rh(PPh_3)_3Cl的固定及表征 | 第118-122页 |
| ·均相催化剂Rh(PPh_3)_3Cl的固定 | 第118-119页 |
| ·固载化催化剂的表征 | 第119-122页 |
| ·固载化催化剂1-己烯氢甲酰化反应活性 | 第122-127页 |
| ·均相催化剂Rh(PPh_3)_3Cl的反应活性 | 第123-124页 |
| ·载体种类对固载化催化剂氢甲酰化反应活性的影响 | 第124-125页 |
| ·固定方法对固载化催化剂氢甲酰化反应活性的影响 | 第125-126页 |
| ·反应后固载化催化剂的分离 | 第126-127页 |
| ·固载化催化剂对其他烯烃的氢甲酰化反应活性 | 第127-131页 |
| ·固载化催化剂对1-癸烯的氢甲酰化反应活性 | 第127-129页 |
| ·固载化催化剂对苯乙烯的氢甲酰化反应活性 | 第129-131页 |
| ·固载化催化剂的TOF研究 | 第131-133页 |
| ·固定条件对多相催化剂1-己烯氢甲酰化反应活性的影响 | 第133-135页 |
| ·载体大小对多相催化剂1-己烯氢甲酰化反应活性的影响 | 第134-135页 |
| ·均相催化剂HRh(CO)(PPh_3)_3的固定 | 第135页 |
| ·本章小结 | 第135-137页 |
| 第五章 结论 | 第137-139页 |
| 参考文献 | 第139-155页 |
| 致谢 | 第155-157页 |
| 研究成果及发表的学术论文 | 第157-159页 |
| 作者和导师简介 | 第159-161页 |
| 附件 | 第161-163页 |
